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Complex ordering phenomena in transition metal oxides and oxyhalides [Elektronische Ressource] / vorgelegt von Alexander Christoph Komarek

373 pages
Publié par :
Ajouté le : 01 janvier 2009
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Complexorderingphenomenain
transitionmetaloxidesand
oxyhalides
AlexanderChristophKomarek.
2Complexorderingphenomenain
transitionmetaloxidesand
oxyhalides
Inaugural Dissertation
zur
Erlangung des Doktorgrades
der Mathematisch-Naturwissenschaftlichen Fakult at
der Universit at zu K oln
vorgelegt von
Alexander Christoph Komarek
aus K oln
K oln, Februar 2009
3Berichterstatter: ................... Prof. Dr. M. Braden
Bericht Prof. Dr. M. Gruninger
Vorsitzender der Prufungsk ommission: Prof. Dr. L. Bohaty
Tag der mundlic hen Prufung: ................... 30.04.2009
4eines
Die
Neugier
steht
immer
an
erster
Stelle
will.
Problems,
das
gelöst
werden
.
Galileo Galilei [1]
56Contents
1 Introduction 11
2 Neutron and X-ray Sources 15
2.1 X-rays . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
2.2 Synchrotron radiation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
2.3 Neutrons . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
3 Elastic and inelastic scattering 19
3.1 Powder di raction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
3.2 Single crystal di raction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
3.3 Triple-axis spectrometer . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
3.4 Time-Of-Flight techniques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
3.5 Some basic neutron scattering formulas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23
4 Electron Density Measurements 25
4.1 Theoretical aspects . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
4.1.1 The independant atom model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
4.1.2 The Formalism . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
4.1.3 Multipole formalism . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
4.1.4 The residual electron density . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
4.2 Sample preparation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
4.2.1 Sample shape and absorbtion correction . . . . . . . . . . . . . . 27
4.2.2 stick/holder . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28
5 Crystal Growth 31
5.1 Floating zone technique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
5.2 Y Ca TiO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 341 x x 3
5.3 RTiO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 433
5.4 R Ca TiO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 561 x x 3
5.5 La Sr NiO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 602 x x 4
5.6 RMnO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 613
5.7 Table of Crystals . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
6 Titanates 71
6.1 Interplay of magnetic and orbital order in RTiO . . . . . . . . . . . . . 713
6.1.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71
6.1.2 Experimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74
7Contents
6.1.3 Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75
6.1.4 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 84
6.2 Charge order in Y Ca TiO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 861 x x 3
6.2.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 86
6.2.2 Experimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87
6.2.3 Results and Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 88
6.2.4 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 108
6.3 Charge order in (Lu,Er) Ca TiO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1101 x x 3
6.3.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 110
6.3.2 Experimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 111
6.3.3 Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 111
6.3.4 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 116
6.4 Comparison and Summary of R Ca TiO . . . . . . . . . . . . . . . . 1171 x x 3
6.5 The quasi two-dimensional titanate system Sr La TiO . . . . . . . . . 1202 x x 4
6.5.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 120
6.5.2 Experimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 120
6.5.3 Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 121
6.5.4 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 124
7 Vanadates 127
7.1 A novel dimerized phase in Hollandite . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 127
7.1.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 127
7.1.2 Experimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 129
7.1.3 Results and Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 130
7.1.4 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 152
7.2 Electron density measurement of LiV O . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1542 5
7.2.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 154
7.2.2 Experimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 156
7.2.3 Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 157
7.2.4 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 163
7.3 Structural and electron density studies on ZnV O . . . . . . . . . . . . . 1662 4
7.3.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 166
7.3.2 Experimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 169
7.3.3 Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 169
7.3.4 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 182
8 Chromates 183
8.1 Magnetic order and electrical properties in CaCrO . . . . . . . . . . . . 1833
8.1.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 183
8.1.2 Experimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 185
8.1.3 Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 186
8.1.4 Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 198
8.1.5 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 199
8.2 Magnetic order in PbCrO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2013
8Contents
8.2.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 201
8.2.2 Experimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 201
8.2.3 Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 201
8.2.4 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 202
8.3 Magnetic order in SrCrO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2043
8.3.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 204
8.3.2 Experimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 204
8.3.3 Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 205
8.3.4 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 205
8.4 Pressure studies on chromates . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 208
8.4.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 208
8.4.2 Experimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 208
8.4.3 Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 208
8.4.4 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 213
8.5 Comparison and Summary of Chromates . . . . . . . . . . . . . . . . . . 215
9 Nickelates 219
9.1 Electron-phonon coupling and magnon dispersion in La Sr NiO . . . . 2192 x x 4
9.1.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 219
9.1.2 Experimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 226
9.1.3 Results and Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 227
9.1.4 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 240
10 Cuprates 243
10.1 Search for charge stripes in the spin-glass phase of La Sr CuO . . . . 2432 x x 4
10.1.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 243
10.1.2 Experimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 246
10.1.3 Results and Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 248
10.1.4 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 272
10.2 Phonon dispersion in La Sr Cu (Ni/Zn) O . . . . . . . . . . . . . . 2742 x x 1 x x 4
10.2.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 274
10.2.2 Experimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 275
10.2.3 Results and Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 276
10.2.4 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 280
11 Oxyhalides 283
11.1 High-pressure studies of TiOCl . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 283
11.1.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 283
11.1.2 Experimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 285
11.1.3 Results and Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 286
11.1.4 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 291
11.2 Magneto-elastic coupling in VOCl . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 292
11.2.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 292
11.2.2 Experimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 292
9Contents
11.2.3 Results and Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 293
11.2.4 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 299
12 Summary 303
A Appendix A: Ferrates/Ferrosilikates 313
A.1 Incommensurate magnetic order in NaFeSi O . . . . . . . . . . . . . . . 3132 6
A.1.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 313
A.1.2 Experimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 315
A.1.3 Results and Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 315
A.1.4 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 327
B Appendix B: 1D Titanates 331
C Appendix C: EuTiO 3333
D Appendix D: MnSiO 3353
Bibliography 337
10

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