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Contacting single quantum dots with nano-electrodes [Elektronische Ressource] / vorgelegt von Conrad R. Wolf

189 pages
Contacting single quantum dotswith nano-electrodesDissertationzur Erlangung des DoktorgradesDr. rer. nat.der Fakultät für Naturwissenschaftender Universität Ulmvorgelegt vonDipl.-Ing. (FH) Conrad R. Wolfaus Esslingen a. N.Juli 2010Amtierender Dekan: Prof. Dr. Axel Groß1. Gutachter: apl. Prof. Dr. Klaus Thonke2. Gutachter: Prof. Dr. Joachim Ankerhold3. Gutachter: Prof. Dr. Thomas IhnTag der mündlichen Prüfung: 30.11.2010iiiAbstractIn this thesis semiconductor quantum dots were contacted with nano-electrodes toyield single-electron devices. For this purpose different approaches for quantum dotpreparation and nano-electrode fabrication were investigated. The resulting deviceswere electrically characterized and their behavior was compared to theoretical models.For quantum dot preparation two approaches were taken. On the one hand, siliconquantumdotswerepreparedfromaSOIsubstratebymeansofaself-assembledcolloidaletch mask and reactive ion etching. On the other hand, CdSe/ZnS core/shell quantumdots were employed and deposited onto the electrodes with special linker molecules.To contact the quantum dots electrode pairs with a separation of only a few nanome-ters were necessary, which were obtained in three different ways. All methods werebased on electron beam lithography yielding electrode separations down to about10 nm. Electrode pairs with even smaller distance were fabricated with a controlledelectromigration process.
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Contacting single quantum dots
with nano-electrodes
Dissertation
zur Erlangung des Doktorgrades
Dr. rer. nat.
der Fakultät für Naturwissenschaften
der Universität Ulm
vorgelegt von
Dipl.-Ing. (FH) Conrad R. Wolf
aus Esslingen a. N.
Juli 2010Amtierender Dekan: Prof. Dr. Axel Groß
1. Gutachter: apl. Prof. Dr. Klaus Thonke
2. Gutachter: Prof. Dr. Joachim Ankerhold
3. Gutachter: Prof. Dr. Thomas Ihn
Tag der mündlichen Prüfung: 30.11.2010
iiiAbstract
In this thesis semiconductor quantum dots were contacted with nano-electrodes to
yield single-electron devices. For this purpose different approaches for quantum dot
preparation and nano-electrode fabrication were investigated. The resulting devices
were electrically characterized and their behavior was compared to theoretical models.
For quantum dot preparation two approaches were taken. On the one hand, silicon
quantumdotswerepreparedfromaSOIsubstratebymeansofaself-assembledcolloidal
etch mask and reactive ion etching. On the other hand, CdSe/ZnS core/shell quantum
dots were employed and deposited onto the electrodes with special linker molecules.
To contact the quantum dots electrode pairs with a separation of only a few nanome-
ters were necessary, which were obtained in three different ways. All methods were
based on electron beam lithography yielding electrode separations down to about
10 nm. Electrode pairs with even smaller distance were fabricated with a controlled
electromigration process. Additionally, electrochemical deposition was employed as
further method, which also was capable to realize electrode separations of only a few
nanometers.
By combining the above methods single-electron devices with a quantum dot at-
tached to two electrodes via tunneling barriers were fabricated. These devices were
characterized by transport measurements.
The single-electron transistors based on silicon quantum dots showed the character-
istic phenomenon of the Coulomb blockade for lower source-drain voltages. For higher
bias voltages a step-like increase in the current was observed, which is referred to as
Coulomb staircase. By applying a gate voltage, the single-electron transistors could be
switched from a non-conducting to a conducting state.
In the transport measurements on the significantly smaller CdSe/ZnS quantum dots
also a step-like increase was observed in the current. This time the steps were not
equidistant and their positions could be correlated with the energy spectrum of the
quantum dot’s electron states.
Forbothcasesmodelcalculationsbasedontheorthodoxtheorywereperformed. The
behavior of the silicon quantum dot devices was well described by the simple model.
In case of the CdSe/ZnS based devices first the energy spectrum of the quantum dot’s
electron states was calculated from its geometry. The sp was included into the
vmodel calculation and then also a very good agreement with the measurement was
achieved.
viKurzfassung
Das Ziel dieser Arbeit bestand darin, Halbleiterquantenpunkte mit Nanoelektroden
zu kontaktieren und so Einzelelektronenbauelemente herzustellen. Dazu wurden ver-
schiedene Ansätze zur Erzeugung von Quantenpunkten und zur Herstellung von Na-
noelektroden untersucht. Die damit produzierten Bauelemente wurden elektrisch
charakterisiert und ihr Verhalten mit theoretischen Modellen verglichen.
Zur Herstellung von Halbleiterquantenpunkten wurden zwei Strategien verfolgt.
Zum einen wurden Siliziumquantenpunkte aus einem SOI-Substrat mit Hilfe einer
sich selbstorganisierenden, kolloidalen Ätzmaske und reaktivem Ionenätzen gewonnen.
Zum anderen wurden CdSe/ZnS Core/Shell Quantenpunkte verwendet, welche mittels
spezieller Moleküle auf den Elektroden abgeschieden werden konnten.
Um die Quantenpunkte zu kontaktieren, waren Elektrodenpaare mit einem Abstand
von wenigen Nanometern erforderlich, welche auf drei verschiedene Weisen erzeugt
wurden. Als Ausgangspunkt diente jeweils die Elektronenstrahllithographie, mit der
Elektrodenabstände bis etwa 10 nm realisiert werden konnten. Elektrodenpaare mit
noch kleineren Abständen wurden mittels kontrollierter Elektromigration hergestellt.
Als weitere Methode kam elektrochemische Abscheidung zum Einsatz, die es ebenfalls
ermöglichte, Elektrodenabstände von wenigen Nanometern zu realisieren.
Durch Kombination der oben beschriebenen Methoden wurden Einzelelektronen-
bauelemente produziert, bei denen ein Quantenpunkt über Tunnelbarrieren mit zwei
Elektroden verbunden ist. Diese Bauelemente wurden mittels Transportmessungen
charakterisiert.
Die auf Siliziumquantenpunkten basierenden Einzelelektronentransistoren zeigten
dabei für kleine Source-Drain-Spannungen das charakteristische Phänomen der
Coulomb-Blockade. Bei größerer Vorspannung wurde ein stufenweiser Anstieg des
Stromes beobachtet, welcher als Coulomb Staircase bezeichnet wird. Durch das An-
legen einer Gate-Spannung konnten die Einzelelektronentransistoren außerdem von
einem nichtleitenden in einen leitenden Zustand geschaltet werden.
Bei den Transportmessungen an den deutlich kleineren CdSe/ZnS Quantenpunk-
ten wurde ebenfalls ein stufenartiger Anstieg des Stroms mit steigender Vorspan-
nung beobachtet. Hier waren die Stufen allerdings nicht äquidistant und ihre Posi-
tionen konnten mit dem Energiespektrum der Elektronenzustände im Quantenpunkt
viiin Verbindung gebracht werden.
Für beide Fälle wurden Modellrechnungen basierend auf der Orthodox Theory
angestellt. Im Fall der Siliziumquantenpunkte konnte das Verhalten der Bauelemente
gut mit dem einfachen Modell beschrieben werden. Bei den CdSe/ZnS Quantenpunk-
ten wurden zuerst die Energieniveaus der Elektronenzustände aus der Geometrie der
Quantenpunkte berechnet und diese in das Modell einbezogen. Auch hier wurde dann
eine erstaunlich gute Übereinstimmung erzielt.
viiiContents
Abstract v
Kurzfassung vii
1. Introduction 13
2. Transport in nanostructures 17
2.1. Diffusive transport regime . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18
2.1.1. Drude model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18
2.1.2. Boltzmann transport equation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
2.1.3. Relaxation time approximation . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
2.2. Ballistic transport regime . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
2.2.1. Landauer formula . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
2.2.2. Quantum point contacts . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
2.3. Tunneling regime . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
2.3.1. Tunneling through a rectangular barrier . . . . . . . . . . . . . 27
2.3.2. T an arbitrary barrier - Simmons formula . . . 30
2.3.3. Transfer Hamiltonian method . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
2.4. Single-electron tunneling . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
2.4.1. The single-electron transistor . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
2.4.2. Orthodox theory . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
2.4.3. Co-tunneling . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42
2.5. Quantum dots . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46
2.5.1. Discrete energy levels and density of states . . . . . . . . . . . . 46
2.5.2. Quantum dots as conducting island . . . . . . . . . . . . . . . . 50
2.5.3. Tunneling spectroscopy on QDs . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
2.6. Spin-dependent transport . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58
2.6.1. Tunneling magnetoresistance - Julliere model . . . . . . . . . . . 58
2.6.2. Quantum dot spin valve . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61
2.6.3. Shape anisotropy . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
ix3. Quantum dot preparation 67
3.1. SOI-based silicon QDs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 67
3.1.1. SOI substrates . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68
3.1.2. Self-assembly of colloidal etch mask . . . . . . . . . . . . . . . . 69
3.1.3. Reactive ion etching of QDs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70
3.1.4. Characterization of QDs by TEM . . . . . . . . . . . . . . . . . 72
3.2. Colloidal CdSe/ZnS-QDs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76
3.2.1. Synthesis of colloidal QDs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76
3.2.2. Attachment of QDs to gold electrodes . . . . . . . . . . . . . . . 77
3.2.3. Characterization of QDs with TEM and optical spectroscopy . . 79
4. Electrode fabrication 83
4.1. Electron beam lithography . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 84
4.1.1. Fabrication process . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 84
4.1.2. Characterization and resolution limit . . . . . . . . . . . . . . . 90
4.2. Electromigration . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 91
4.2.1. Theory of electromigration . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92
4.2.2. Controlled scheme . . . . . . . . . . . . . . . . 94
4.2.3. Quantized conductance in electromigrated junctions . . . . . . . 100
4.2.4. Tunneling characteristics of nano-electrodes . . . . . . . . . . . 104
4.2.5. Artifacts due to metallic residues . . . . . . . . . . . . . . . . . 107
4.2.6. Electrode alignment to QDs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 108
4.2.7. Electromigration on ferromagnetic nickel electrodes . . . . . . . 109
4.3. Electrochemical deposition . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 116
4.3.1. Electrochemical background and electrolytes used . . . . . . . . 117
4.3.2. Symmetric deposition of gold . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 122
4.3.3. Cyclic deposition and etching . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 125
4.3.4. Quantized conductance in electrochemically grown electrode pairs127
4.3.5. Tunneling characteristics of nano-electrodes . . . . . . . . . . . 129
4.3.6. Symmetric deposition of ferromagnetic cobalt . . . . . . . . . . 130
4.3.7. Asymmetric deposition - fabrication of hetero-electrodes . . . . 132
5. Electrical measurements 137
5.1. Measurement setup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 137
5.2.ts on SOI-SiQDs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 139
5.2.1. I-V measurements . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 140
5.2.2. Gate-dependent measurements . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 145
5.2.3. Stability diagram . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 147
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