Coulomb explosion and intense-field photodissociation of ion-beam H_1tn2_1hn+ and D_1tn2_1hn+ [Elektronische Ressource] / vorgelegt von Domagoj Pavičić

Pavicic, Domagoj

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• Publié par: ludwig-maximilians-universitat_munchen
• Publié le: 01 janvier 2004
• Nombre de lectures: 22
• Langue: English
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Extrait

Coulomb Explosion and
Intense-Field Photodissociation of
+ +Ion-Beam H and D
2 2
Domagoj Paviˇci´c
M¨unchen 2004Coulomb Explosion and
Intense-Field Photodissociation of
+ +Ion-Beam H and D
2 2
Domagoj Paviˇci´c
Dissertation
an der LMU
der Ludwig–Maximilians–Universit¨at
M¨ unchen
vorgelegt von
Domagoj Paviˇci´c
aus Zagreb, Kroatien
M¨ unchen, den 11. M¨arz 2004Erstgutachter: Prof. Dr. T. W. H¨ ansch
Zweitgutachter: Prof. Dr. H. W. Schr¨ otter
Tag der mundlic¨ hen Prufung:¨ 27.4.2004To my parents,
my brother
and
HelenaAbstract
As the simplest molecule in nature, the hydrogen molecular ion provides a unique system
for studying molecules in intense laser fields. In this thesis, the Coulomb explosion and
+ +photodissociation channel of H and D have been investigated with 790-nm, sub-100-
2 2
fs laser pulses by employing a high-resolution photofragment imaging technique. Unlike
most experiments, where neutral molecules were used as a target, in this work molecular
ions were prepared by an electric discharge, providing well-defined starting conditions and
allowing experiments at lower intensities.
14 2At intensities close to the threshold for Coulomb explosion (<10 W/cm ), we ob-
+served a peak structure in the Coulomb explosion kinetic energy spectra in both H and
2
+D . We show that the observed peaks can be attributed to the different dissociation en-
2
ergies of vibrationally excited molecules. Furthermore, this preservation of the vibrational
structure during the Coulomb explosion suggests ionization at one well-defined critical in-
ternuclear distance. Moreover, when using pulses with durations of 200–500 fs, we found
three Coulomb explosion kinetic energy groups with different angular distributions in both
+
14molecular ions. The groups in D at a pulse duration of 350 fs and an intensity of 1×10
2
2W/cm strongly suggest critical internuclear distances of 8, 11 and 15 a.u.
+
14 2In the one-photon photodissociation study of D at intensities below 2×10 W/cm ,we
2
obtained vibrationally resolved fragment velocity distributions. With increasing intensity,
we observed the effects of bond softening – narrowing of the angular distributions and
+vibrational level shifting. These effects were also found in H and are in agreement with
2
+the model of light-induced potentials. In addition, in the kinetic energy spectra of D ,
2
we found the smaller widths of the vibrational peaks, which we interpret as being due to
+the longer lifetimes of the vibrational states of D against photodissociation. Moreover,
2
we observed fragments with near-zero kinetic energies with broad angular distributions,
indicating dissociation through a vibrational trapping mechanism. In the two-photon bond
+softening process (above-threshold dissociation) of H , we identified fragments from the
2
single vibrational level v = 3. At higher intensities, lower-energy fragments with increasing
alignment were observed, suggesting dissociation of the levels v<3 through the barrier
lowering mechanism.
These results provide a basis for quantum mechanical simulations that could lead to a
better understanding of the molecular dynamics in intense fields.viii AbstractZusammenfassung
Das elementarste Molekul¨ in der Natur, das Wasserstoff-Molekulion,¨ stellt ein einzigartiges
System fur¨ die Untersuchung von Molekulen¨ in intensiven Laserfeldern dar. In dieser Dis-
+ +sertation wurden die Coulomb-Explosion und die Photodissoziation des H und D mit
2 2
790-nm, sub-100-fs Laserpulsen unter Verwendung einer hochau߬ osenden Photofragment
Abbildungstechnik untersucht. Im Gegensatz zu den meisten Experimenten, in denen neu-
trale Molekule¨ als Ausgangsmolekule¨ benutzt wurden, wurden in dieser Arbeit die Molekuli-¨
onen durch eine elektrische Gasentladung erzeugt, was zu wohldefinierten Ausgangsbedin-
gungen fuhrte¨ und Experimente mit relativ niedrigen Laserintensit¨ aten erm¨ oglichte.
14 2Bei Intensit¨ aten nahe der Schwelle der Coulomb-Explosion (<10 W/cm ), beobachten
wir eine Peak-Struktur in den kinetischen Energiespektren der Fragmente der Coulomb-
+ +Explosion sowohl bei H als auch bei D . Wir stellen fest, dass die beobachteten Peaks
2 2
den unterschiedlichen Dissoziationsenergien der vibrationsangeregten Molekule¨ zugeordnet
werden k¨onnen. Die Erhaltung der Vibrationsstruktur bei der Coulomb-Explosion deutet
darauf hin, dass die Ionisation bei einem scharfen kritischen internuklearen Abstand statt-
findet. Als wir Laserpulse mit einer Dauer von 200–500 fs verwendeten, entdeckten wir
drei Coulomb-Explosions Zentren in den kinetischen Energiespektren mit unterschiedlichen
Winkelverteilungen bei beiden molekularen Isotopomeren. So entsprechen die Gruppen
+ 14 2bei D bei einer Pulsdauer von 350 fs und einer Intensit¨ at von 1× 10 W/cm kritischen
2
internuklearen Abst¨ anden von 8, 11 und 15 a.u.
+Bei der Untersuchung der 1-Photonen Photodissoziation des D beobachten wir bei
2
14 2einer Intensit¨ at unterhalb 2×10 W/cm vibrationsaufgel¨ oste Geschwindigkeitsverteilun-
gen der Fragmente. Mit zunehmender Intensit¨ at beobachten wir auch Effekte des bond
softenings – Einengung der Winkelverteilung und Verschiebung der Vibrationsniveaus.
+Diese Effekte wurden auch schon vorher bei H beobachtet und finden ihre Erkl¨ arung
2
in dem Modell der lichtinduzierten Potenziale. Insbesondere finden wir in den kinetis-
+chen Energiespektren von D kleinere Breiten der Vibrationspeaks, deren Ursache l¨angere
2
+Lebensdauern der Vibrationszust¨ ande von D bei der Photodissoziation sein sollten. In
2
+dem Prozess des 2-Photonen bond softenings von H identifizieren wir Fragmente des
2
einzelnen Vibrationsniveaus v = 3. Bei h¨ oheren Intensit¨ aten wurden niederenergetische
Fragmente mit zunehmender Ausrichtung in Polarisationsrichtung beobachtet, die auf Dis-
sozation durch eine Barriereabsenkung hinweisen.
Diese experimentellen Ergebnisse k¨ onnen durch quantenmechanische Rechnungen simuliert
werden, die zu einem besseren Verst¨ andnis der Molekulardynamik in intensiven Laser-
feldern fuhren¨ werden.x Zusammenfassung