Crystallization of the energetic oxidizer salt ammonium dinitramide [Elektronische Ressource] : theoretical and experimental considerations / von Indra Fuhr

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• Publié par: martin-luther-universitat_halle-wittenberg
• Publié le: 01 janvier 2008
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• Langue: Deutsch
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Extrait

Crystallization of the energetic oxidizer salt
ammonium dinitramide:
Theoretical and experimental considerations


Promotionsschrift

zur Erlangung des akademischen Grades

Dr.-Ing.

vorgelegt dem

Zentrum für Ingenieurwissenschaften
der Martin-Luther-Universität Halle-Wittenberg

von

Frau Dipl.-Ing. Indra Fuhr

geb. am 04.01.1976 in Schwetzingen (Deutschland)


Gutachter:

1. Prof. Joachim Ulrich

2. Dr. Matthew Jones (AstraZeneca, Schweden)

Halle, 11.08.08

Verteidigungsdatum: 08.12.08
urn:nbn:de:gbv:3-000014655
[http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn=nbn%3Ade%3Agbv%3A3-000014655]Danksagung


Diese Arbeit entstand während meiner Tätigkeit als wissenschaftlicher Mitarbeiter am
Fraunhofer Institut für Chemische Technologie (ICT) in Pfinztal bei Karlsruhe unter
wissenschaftlicher Betreuung der Martin-Luther-Universität Halle-Wittenberg.

Ich möchte Herrn Prof. Dr.-Ing. habil. Joachim Ulrich herzlich dafür danken, dass er mir
die Möglichkeit zur Promotion gegeben hat und mich als externe Doktorandin seiner
Arbeitsgruppe betreut und jederzeit unterstützt hat.

Herrn Dr. Matthew Jones danke ich sehr für die wertvollen Diskussionen während der
Entstehung der Arbeit und die Übernahme des Zweitgutachtens.

Herzlich bedanken möchte ich mich bei der Arbeitsgruppe von Prof. Ulrich, insbesondere
bei Frau Dr.-Ing. Anke Fiebig und bei Herrn M.Sc. Caner Yürüdü, für die freundliche
Aufnahme während meiner Aufenthalte an der Universität Halle und die mir
entgegengebrachte Hilfsbereitschaft.

Mein besonderer Dank geht an Herr Dr. Horst Krause, meinen Produktbereichsleiter am
Fraunhofer ICT. Er hat mir während der Entstehung und gesamten Dauer dieser Arbeit
jederzeit seine volle Unterstützung zukommen lassen und die Arbeit damit erst
ermöglicht. Hierfür möchte ich ihm sehr herzlich danken.

Herrn Prof. Dr.-Ing. Ulrich Teipel danke ich sowohl für die organisatorische als auch für
die fachliche Betreuung während der Entwicklung meines Themas und während der
Anfangsphase dieser Arbeit.

Herr Dr. Michael Herrmann und Herr Dr. Paul Bernd Kempa möchte ich für die ständige
Diskussionsbereitschaft und Hilfsbereitschaft sowie die fachliche Betreuung am
Fraunhofer ICT danken.

Frau Heike Schuppler danke ich sehr für die schnellen und präzisen thermischen
Analysen meiner vielen Proben trotz erschwerter Umstände, die durch den zeitweiligen
Ausfall der Messgeräte verursacht waren. Frau Maria Juez-Lorenzo und Frau Birgitt
Eickershoff danke ich für ihre Geduld und Ausdauer bei der Erstellung der REM-
Aufnahmen meines hygroskopischen Probenmaterials. Bei Herr Karlfred Leisinger, Herr
Werner Reinhard und Herr Christoph Birke bedanke ich mich für die tatkräftige
Unterstützung bei der Durchführung der Experimente.

Meinen lieben Kollegen aus Geb. 23 danke ich für ihre moralische Unterstützung, das
jederzeit freundschaftliche Arbeitsklima und für die reichliche Versorgung mit
Süßigkeiten aller Art besonders während der Schlussphase der Arbeit.





Karlsruhe, Dezember 2008 Indra Fuhr Eidesstattliche Erklärung

Hiermit erkläre ich an Eides Statt, dass ich die vorliegende Arbeit selbständig und ohne
fremde Hilfe angefertigt habe. Andere als die angegebenen Quellen und Hilfsmittel sind
nicht verwendet worden. Die in den benutzen Werken wörtlich oder inhaltlich
entnommenen Stellen sind als solche kenntlich gemacht.




_____________________
Indra Fuhr Karlsruhe, den 11.08.08
Table of contents

1 Introduction.......................................................................................................... 1
2 State of the art ..................................................................................................... 3
2.1 Crystals ......................................................................................................... 3
2.1.1 Crystal lattice and Miller indices.............................................................. 3
2.1.2 Crystal bonding...................................................................................... 3
2.1.3 Crystal growth from solutions................................................................. 4
2.1.4 Influencing the crystal morphology ......................................................... 5
2.1.5 Morphology prediction ........................................................................... 6
2.2 Ammonium dinitramide................................................................................. 8
2.2.1 Production of ADN particles.................................................................... 8
2.2.2 Computer simulation of ammonium dinitramide (ADN)........................... 9
2.3 Computer simulation................................................................................... 11
2.3.1 Force field methods .............................................................................. 11
2.3.2 Energy minimization ............................................................................. 11
2.3.3 Morphology calculation: Main methods ................................................ 11
3 Aim of the work ................................................................................................. 13
4 Materials and methods ....................................................................................... 14
4.1 Experimental................................................................................................ 14
4.1.1 Ammonium dinitramide........................................................................ 14
4.1.2 Solvents ............................................................................................... 15
4.1.3 Electrolytic conductivity measurement................................................... 15
4.1.4 Solubility data 16
4.1.5 Crystallization 17
4.1.5.1 Experimental setup 17
4.1.5.2 Crystallization procedure ............................................................... 19
4.2 Computer simulation................................................................................... 19
4.2.1 Software .............................................................................................. 19
4.2.1.1 Discover minimization.................................................................... 19
4.2.1.2 COMPASS force field..................................................................... 19
4.2.1.3 Morphology calculation................................................................. 20
4.2.2 Simulation procedure ........................................................................... 20
4.2.2.1 Preparation of the unit cell model.................................................. 20
4.2.2.2 Energetic consideration of the unit cell .......................................... 20
4.2.2.3 Morphology calculation 20
4.2.2.4 Determination of interaction energies............................................ 21
5 Results................................................................................................................ 22
5.1 Simulation ................................................................................................... 22
5.1.1 Unit cell................................................................................................ 22
5.1.2 Vacuum morphology ............................................................................ 25
5.1.2.1 Minimized unit cell ........................................................................ 25
5.1.2.2 Original unit cell 27
5.1.3 Crystal faces......................................................................................... 28
5.1.4 Interactions energies............................................................................. 29
5.1.4.1 Minimized unit cell 29
5.1.4.2 Original unit cell 31
5.2 Experimental results..................................................................................... 34
5.2.1 Electrolytic conductivity measurement: Characteristic curves.................. 34 5.2.2 Solubility data....................................................................................... 36
5.2.3 Crystallization 37
5.2.3.1 Natural cooling.............................................................................. 37
5.2.3.2 Alcohol screening.......................................................................... 38
5.2.3.3 1-propanol.................................................................................... 42
5.2.3.4 1-octanol ...................................................................................... 49
5.2.4 Dynamic viscosity.................................................................................. 59
5.2.5 X-ray powder diffraction of ADN .......................................................... 60
5.3 Comparison of simulated and experimental morphology ....................