Electronic properties of functionalizedcarbon nanotubes [Elektronische Ressource] / vorgelegt von Matthias Müller
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Electronic properties of functionalizedcarbon nanotubesvorgelegt vonDiplom-PhysikerMatthias Mulleraus HerneVon der Fakult at II - Mathematik und Naturwissenschaftender Technischen Universit at Berlinzur Erlangung des akademischen GradesDoktor der NaturwissenschaftenDr.rer.nat.genehmigte DissertationPromotionsausschuss:Vorsitzender: Prof. Dr. Michael LehmannBerichter: Prof. Dr. Christian ThomsenBerichter: Prof. Dr. Andreas HirschTag der wissenschaftlichen Aussprache: 8. Dezember 2010Berlin 2011D 83List of PublicationsParts of this thesis have already been published:Electronic Properties of Propylamine-Functionalized Single-WalledCarbon Nanotubes.M. Muller¨ ,R. Meinke, J. Maultzsch, Z. Syrgiannis, F. Hauke, A. Pekker, K.Kamaras, A. Hirsch, and C. Thomsen.ChemPhysChem 11, 2444 (2009).Raman spectroscopy of pentyl-functionalized carbon nanotubes.M. Muller¨ , J. Maultzsch, D. Wunderlich, A. Hirsch, and C. Thomsen.phys. stat. sol. (RRL)1, 144 (2007).Raman Spectroscopy on Chemically functionalized Carbon Nan-otubes.M. Muller¨ , J. Maultzsch, D. Wunderlich, A. Hirsch, and C. Thomsen.phys. stat. sol. (b)244, 4056 (2007).Diameter dependence of addition reactions to carbon nanotubes.M. Muller, J. Maultzsch, D. Wunderlich, A. Hirsch, and C. Thomsen.¨phys. stat. sol. (b)245, 1957 (2008).Raman spectroscopy of single wall carbon nanotubes function-alized with terpyridine-ruthenium complexes.M. Muller¨ , J. Maultzsch, K. Papagelis, A. A.

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Publié le 01 janvier 2010
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Poids de l'ouvrage 18 Mo

Extrait

Electronic properties of functionalized
carbon nanotubes
vorgelegt von
Diplom-Physiker
Matthias Muller
aus Herne
Von der Fakult at II - Mathematik und Naturwissenschaften
der Technischen Universit at Berlin
zur Erlangung des akademischen Grades
Doktor der Naturwissenschaften
Dr.rer.nat.
genehmigte Dissertation
Promotionsausschuss:
Vorsitzender: Prof. Dr. Michael Lehmann
Berichter: Prof. Dr. Christian Thomsen
Berichter: Prof. Dr. Andreas Hirsch
Tag der wissenschaftlichen Aussprache: 8. Dezember 2010
Berlin 2011
D 83List of Publications
Parts of this thesis have already been published:
Electronic Properties of Propylamine-Functionalized Single-Walled
Carbon Nanotubes.
M. Muller¨ ,R. Meinke, J. Maultzsch, Z. Syrgiannis, F. Hauke, A. Pekker, K.
Kamaras, A. Hirsch, and C. Thomsen.
ChemPhysChem 11, 2444 (2009).
Raman spectroscopy of pentyl-functionalized carbon nanotubes.
M. Muller¨ , J. Maultzsch, D. Wunderlich, A. Hirsch, and C. Thomsen.
phys. stat. sol. (RRL)1, 144 (2007).
Raman Spectroscopy on Chemically functionalized Carbon Nan-
otubes.
M. Muller¨ , J. Maultzsch, D. Wunderlich, A. Hirsch, and C. Thomsen.
phys. stat. sol. (b)244, 4056 (2007).
Diameter dependence of addition reactions to carbon nanotubes.
M. Muller, J. Maultzsch, D. Wunderlich, A. Hirsch, and C. Thomsen.¨
phys. stat. sol. (b)245, 1957 (2008).
Raman spectroscopy of single wall carbon nanotubes function-
alized with terpyridine-ruthenium complexes.
M. Muller¨ , J. Maultzsch, K. Papagelis, A. A. Stefopoulos, E. K. Pefkianakis,
A. K. Andreopoulou, J. K. Kallitsis, and C. Thomsen.
phys. stat. sol. (b)246, 2721 (2009).
Observation of Breathing-like Modes in an Individual Multiwalled
Carbon Nanotube.
C. Spudat, M. Muller¨ , L. Houben, J. Maultzsch, K. Goss, C. Thomsen, C. M.
Schneider and C. Meyer.
Nano Lett. ,(2010).Resonant Raman scattering on carbon nanotubes covalently
functionalized with lithium decyne.
M. Muller¨ , R. Meinke, J. Maultzsch, B. Gebhardt, F. Hauke, A. Hirsch, and
C. Thomsen.
phys. stat. sol. (b) , DOI:10.1002/pssb.201000349.
Selective Carboxylation of Semiconducting Single-walled Car-
bon Nanotubes.
B. Gebhardt, M. Muller¨ , T. Plocke, J. Maultzsch, F. Hof, C. Backes, F. Hauke,
A. Hirsch, and C. Thomsen.
In preparation.
Semiconducting polymer functionalized carbon nanotubes.
A. A. Stefopoulos, M. Muller¨ , T. Plocke, J. Maultzsch, K. Papagelis, Souzana
N. Kourkouli, Elina Siokou, A. K. Andreopoulou, J. K. Kallitsis, and C. Thom-
sen.
In preparation.Abstract
Carbon nanotubes are tiny cylinders which can be imagined as rolled up
graphene monolayers. Their fundamental architecture is the honeycomb
2lattice withsp -hybridized carbon as known from natural graphite.
Functionalization means a chemical treatment, which adds molecules to the
nanotubes by covalent or non-covalent bonding. Functionalized carbon nan-
otubes have many potential applications in the fields of nanoelectronics and
chemistry. The functionalities allow to design tubes for special needs in spe-
cific environments and drastically increase the processability of nanotubes,
e.g., by increasing the solubility in certain media.
Chemical functionalization highly influences the carbon lattice. The addition
leads to local strain relaxation, which is revealed in the diameter depen-
dence of the tube reactivity. Due to the different curvature of the tubes,
small diameter tubes are more affected than larger ones. Depending on
the applied reaction conditions also a preferred reaction to either metallic or
semiconducting tubes can be achieved.
The charge transfer between the tube and the addend causes changes
in the electronic structure of the tubes, depending on the moiety. This
is probed via resonant Raman spectroscopy of the tubes, which reveals
changes in the optical transitions.
Due to their extraordinary mechanical properties, nanotubes are also desir-
able for composite materials, e.g., the integration into polymers. The elec-
tronic properties of such composites after polymerization are studied. It is
shown that electronic effects can be separated from pure structural effects
after covalent sidewall additions.
The investigation of functionalized material is typically performed on nan-
otube ensembles, i.e., solutions or bulk material. Isolated tubes or small
bundles on a grid allow polarization dependent measurements in addition
to the experimental benefit to combine the spectroscopical analysis with the
structural characterization by the transmission electron microscopy mea-
surements.Zusammenfassung
Kohlenstoffnanotubes sind winzige Zylinder, die man sich wie aufgerollte
Graphenmonolagen vorstellen kann. Sie besitzen die gleiche sechseck-
ige Wabenstruktur, wie sie auch in Graphit vorkommt. Unter Funktional-
isierung versteht man die chemische Verander¨ ung der Tubes, dabei werden
Molekule¨ an die Seitenwand der Nanotubes gebunden. Man unterschei-
det kovalente und nicht-kovalente Funktionalisierungen. Funktionalisierte
Nanotubes sind in vielen Bereichen der Nanotechnik und der Chemie ein-
setzbar; die Funktionalisierung erlaubt das Anpassen der Rohren¨ an bes-
¨ ¨timmte Umgebungen, z.B. durch Verandern ihrer Loslichkeit.
Kovalente Bindungen beinflussen die atomare Sturuktur der Seitenwande¨ ,
u.a. fuhrt die Bindung lokal zu einer Entspannung des Gitters. Dieser¨
Effekt wird in der Durchmesserabhangigk¨ eit der Reaktivitat¨ verschiedener
Tubes sichtbar, Rohren¨ kleiner Durchmesser werden bevorzugt funktional-
isiert. Durch geeignete Reaktionsbedingungen kann auch die Reaktivitat¨
halbleitender oder metallischer Nanotubes bevorzugt sein.
Je nach Art der funktionellen Gruppen wird die elektronische Struktur der
Nanotubes unterschiedlich stark beeinflusst. Die resonante Ramanspek-
¨troskopie erlaubt eine detaillierte Untersuchung dieser Einflusse¨ . Die Veran-
¨derungen der optischen Ubergange¨ lassen sich anhand der Resonanzpro-
file der sog. Atmungsmode der Tubes untersuchen. Dabei konnen¨ elektro-
nische Effekte durch Ladungstransfer von Einflussen¨ durch strukturelle Ver-
anderungen,¨ hervorgerufen durch die kovalenten Bindungen, unterschieden
werden. Die außergewohnlichen¨ mechanischen Eigenschaften der Nan-
otubes machen diese auch interessant fur¨ Verbundmaterialien, insbeson-
dere in Verbindungen mit Polymeren. Die elektronischen Eigenschaften der
Rohren¨ nach der Polymerisation werden untersucht.
¨Ublicherweise werden funktionalisierte Nanotubes anhand von Ensembles
untersucht. Einzelne Tubes, auf einem Gitter gewachsen, ermoglichen¨ auch
polarisationsabhangige¨ Ramanmessugen. Daruber¨ hinaus ergeben sich
interessante experimentelle Moglichk¨ eiten durch die Kombination von Ra-
manmessungen mit hochauflosender¨ Elektronenmikroskopie.Contents
1 Introduction 1
2 BasicConcepts 5
2.1 Carbon Nanotubes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
2.2 Raman Scattering . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9
2.2.1 Raman Scattering in Carbon Nanotubes . . . . . . . . 11
2.2.2 Resonance Profiles . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13
2.2.3 Experimental Setup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
2.3 Additional characterization . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
3 FunctionalizedCarbonNanotubes 19
3.1 Covalent Sidewall Functionalization . . . . . . . . . . . . . . 21
3.1.1 Evidence for the addition reaction by Raman spec-
troscopy . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
3.1.2 Radial breathing mode and resonance profiles . . . . 24
3.1.3 Influence on RBM frequencies . . . . . . . . . . . . . 25
3.1.4 Attenuation of Raman features due to functionalization 28
3.2 Reactivity of Carbon Nanotubes . . . . . . . . . . . . . . . . 29
3.2.1 Selectivity on Tube Species . . . . . . . . . . . . . . . 30
3.2.2 on Tube Diameter . . . . . . . . . . . . . . 35
3.3 Endohedral Functionalization and Isotopic Engineering . . . . 39
4 Functionalizationandelectronicstructure 41
4.1 RBM and optical transitions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42
4.1.1 HEM andD mode features . . . . . . . . . . . . . . . 47
4.2 Functionalization with decyne . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50
4.3 The D* mode and functionalization . . . . . . . . . . . . . . . 54
5 Compositematerials,nanotubesandpolymers 57
5.1 Influence on RBM and optical transitions . . . . . . . . . . . . 58
5.2 Semiconducting polymer-functionalized nanotubes . . . . . . 62
I6 Individualcarbonnanotubes 67
6.1 Breathing-like modes in multi-walled carbon nanotubes . . . 68
6.2 Small bundles, special configurations . . . . . . . . . . . . . . 72
7 SummaryandOutlook 75
Appendix 79
A Samplepreparation 79
A.1 Propylamin-tubes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79
A.2 Decyne-tubes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
A.3 Pentyl-tubes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
A.4 tpy-Ru(II)-tpy tubes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
A.5 Quinoline-tubes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 81
Bibliography 83
IIThere is Plenty of Room at the Bottom.
Richard P. Feynman 1

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