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Investigation of the electroforming and resistive switching mechanisms in Fe-doped SrTiO_1tn3 thin films [Elektronische Ressource] / vorgelegt von Tobias Menke

134 pages
Investigation of the electroforming andresistive switching mechanisms inFe-doped SrTiO thin lms3Von der Fakultat fur Elektrotechnik und Informationstechnikder Rheinisch-Westfalischen Technischen Hochschule Aachenzur Erlangung des akademischen Grades eines Doktors derNaturwissenschaften genehmigte Dissertationvorgelegt vonDiplom-PhysikerTobias Menkeaus HoxterBerichter: Univ.-Prof. Dr.-Ing. R. WaserUniv.-Prof. Dr.rer.nat. M. WuttigTag der mundlichen Prufung: 27. November 2009 Diese Dissertation ist auf den Internetseiten derHochschulbibliothek online verfugbar.ZusammenfassungUm die physikalischen Grenzen der heutigen Informationsspeichertechnologie zuuberwinden, hat sich das Konzept der widerstandsbasierten Informationsspeiche-rung als erfolgversprechend herausgestellt. Diese RRAM (Resistive Random AccessMemory) Technologie basiert auf der nicht- uchtigen Anderung des elektrischen Wi-derstandes eines Materials durch au ere elektrische Anregung. Dieses reversible Wi-derstandsschalten ist in vielen oxidischen Materialien gefunden worden. Innerhalbder Materialklasse der Ubergangsmetalloxide mit Perowskit Struktur wird Stronti-umtitanat (SrTiO ) als Modellsystem betrachtet. SrTiO (STO) kann seine elektri-3 3schen Eigenschaften aufgrund einer Eigendotierung mit Sauersto eerstellen, welcheals ache Donatoren fungieren, von einem Band-Isolator hin zu einer metallischenLeitfahigkeit andern.
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Investigation of the electroforming and
resistive switching mechanisms in
Fe-doped SrTiO thin lms3
Von der Fakultat fur Elektrotechnik und Informationstechnik
der Rheinisch-Westfalischen Technischen Hochschule Aachen
zur Erlangung des akademischen Grades eines Doktors der
Naturwissenschaften genehmigte Dissertation
vorgelegt von
Diplom-Physiker
Tobias Menke
aus Hoxter
Berichter: Univ.-Prof. Dr.-Ing. R. Waser
Univ.-Prof. Dr.rer.nat. M. Wuttig
Tag der mundlichen Prufung: 27. November 2009
Diese Dissertation ist auf den Internetseiten der
Hochschulbibliothek online verfugbar.Zusammenfassung
Um die physikalischen Grenzen der heutigen Informationsspeichertechnologie zu
uberwinden, hat sich das Konzept der widerstandsbasierten Informationsspeiche-
rung als erfolgversprechend herausgestellt. Diese RRAM (Resistive Random Access
Memory) Technologie basiert auf der nicht- uchtigen Anderung des elektrischen Wi-
derstandes eines Materials durch au ere elektrische Anregung. Dieses reversible Wi-
derstandsschalten ist in vielen oxidischen Materialien gefunden worden. Innerhalb
der Materialklasse der Ubergangsmetalloxide mit Perowskit Struktur wird Stronti-
umtitanat (SrTiO ) als Modellsystem betrachtet. SrTiO (STO) kann seine elektri-3 3
schen Eigenschaften aufgrund einer Eigendotierung mit Sauersto eerstellen, welche
als ache Donatoren fungieren, von einem Band-Isolator hin zu einer metallischen
Leitfahigkeit andern. Die reversible Widerstandsanderung kann durch einen lokalen
Redoxprozess, basierend auf der An- oder Abreicherung von Sauersto eerstellen an
einer Metall-Isolator Grenzache, induziert werden.
Im Rahmen dieser Dissertation wurde die Elektroformierung und das resistive
Schalten von dunnen Strontiumtitanat (SrTiO ) Filmen untersucht, um die phy- 3
sikalischen E ekte die zu der reversiblen Widerstands anderung fuhren, besser zu
verstehen. Um den Ein uss der Grenz achen auf das Schaltverhalten von SrTiO 3
Filmen zu untersuchen, wurden epitaktische Filme aus Eisen dotiertem SrTiO mit-3
tels Pulsed Laser Deposition auf verschiedenen Unterelektroden (SrRuO , LaNiO3 3
und Nb:STO) deponiert.
Unter Verwendung einer speziellen Methode der Rasterkraft Mikroskopie (LC-
AFM) konnte die Leitfah igkeit der abgeschiedenen Schichten auf der Nanometer
Skala untersucht werden. Mit dieser Technik konnte ein Widerstandsschalten von
lateralen Strukturen mit einem Durchmesser von kleiner 5nm realisiert werden,
welches das enorme Skalierungspotential dieses Materialsystems zeigt.
Eine anschlie ende Deposition von Oberelektroden aus Platin oder Titan erlaubt
die elektrische Charakterisierung von Metall-Isolator-Metall (MIM) Strukturen. Eine
umfangreiche Untersuchung von unbehandelten MIM-Zellen mittels Impedanzspek-
troskopie zeigt den gravierenden Ein uss der Metall-Isolator Kontakte auf den Ge-
samtwiderstand des Bauteils. Weiterhin wurde mittels dynamischer Strom-Rampen
eine chemische Polarisation gemessen und als uchtige Widerstandsanderung iden-
ti ziert.
Typischerweise ist ein Formierschritt notig, um die Schalteigenschaften eines
Bauteils zu aktivieren. Die Elektroformierung von MIM-Strukturen wurde sorgfaltig
untersucht und konnte bei Proben mit einem Schottky Kontakt als ein Uberbrucken
der Schottky Raumladungszone identiziert werden. Experimente bei erhohten Tem-
peraturen und unter de nierten Atmosph aren zeigten zusat zlich, dass wahrend der
Formierung Sauersto aus dem System ausgebaut und an die Umgebung abgegeben
wurde. Die Untersuchungen erlaubten es, ein Modell fur die Elektroformierung der
hergestellten Bauteile zu entwickeln.
Zwei unterschiedliche Schaltmechanismen (Grenz achen E ekt und Material Ef-
fekt) konnten identi ziert werden. Es stellte sich heraus, dass ein reproduzierbares
Wechseln zwischen beiden Mechanismen durch Variation der angelegten Spannungs-
amplitude mogl ich war. Beide Mechanismen sind separat und umfassend (z.B. mit-tels Impedanzspektroskopie) charakterisiert worden, was ein Aufstellen von Model-
len fur beide Schaltmechanismen erlaubte. Der Grenz achen-Schalte ekt wird dem
Sauersto bedingten O nen und Schlie en leitender Kan ale durch An- oder Abrei-
cherung von Sauersto eerstellen an der oberen oder unteren Grenz ache zugeordnet
und entspricht damit dem konventionellen Erklarungsansatz. Im Falle des Material-
Schalte ekts wird die Widerstands anderung durch eine interne Umverteilung von
mobilen Donatoren, die zu einem induzierten p-n Ubergang fuhrt, erklart. Letzterer
E ekt zeichnet sich durch eine au erst stabile Schaltcharakteristik und gro e Wider-
standsverhal tnisse aus. Zusammen mit den gemessen Standzeiten von >9 Stunden,
den kurzen Schaltzeiten von<30ns und der Moglichkeit einer Multi-Bit Speicherung
zeigt dieser Mechanismus ein hohes Anwendungspotential in kunftigen Speicherzel-
len.Abstract
To overcome the physical limits of todays memory technologies new concepts are
needed. The resistive random access memory (RRAM), which bases on a non-
volatile and repeatable change of the resistance by external electrical stimuli, seems
to be one promising candidate. Within the scope of this work, the model system
Strontiumtitanate (SrTiO ) has been investigated to get a deeper understanding of3
the underlying physical mechanism related to the resistance change. The electrical
properties of SrTiO (STO) can be modulated from a band insulator to metallic3
conduction by a self-doping with oxygen vacancies which act as shallow donors. A
local accumulation or depletion of oxygen vacancies at the vicinity of the surface
will lead to a local redox process which is responsible for the resistance change.
To study the in uence of the interfaces on the switching properties of SrTiO thin3
lms, epitaxial lms of Fe-doped SrTiO were grown on di erent bottom electrodes3
(SrRuO , LaNiO und Nb:STO) by a \Pulsed Laser Deposition" technique.3 3
An atomic force microscope equipped with a conductive tip (LC-AFM) allowed
studying the conductivity of the deposited lms on the nanometer scale. Resistive
switching of lateral structures smaller than5nm could be realized which represents
the potential of this material for a further downscaling of RRAM devices.
The deposition of topelectrodes, made of Platinum or Titanium, allowed the
electrical characterization of metal-insulator-metal (MIM) structures. An extensive
investigation of pristine MIM-devices by impedance spectroscopy showed the big
impact of the metal-insulator interface on the overall device resistance. Furthermore,
a chemical polarization was studied by dynamical current sweeps and identi ed as
a volatile resistance variation.
Usually a forming procedure is needed to \enable" the resistive switching prop-
erties in MIM devices. The electroforming of these devices was extensively studied
and could be assigned, for samples exhibiting a Schottky contact, to a local by-
passing of the Schottky depletion layer. Additional, annealing experiments under
de ned atmospheric conditions led to the result that the electroforming process can
be identi ed as a loss of oxygen from the device. The investigations allowed drawing
a detailed model of the electroformation of the prepared devices.
Furthermore, two di erent switching mechanisms (interface related, bulk related)
were identi ed and characterized. By variation of the voltage amplitude applied,
a repeatable switching between both mechanisms could be demonstrated. Both
mechanisms have been separately and extensively characterized (e.g. by impedance
spectroscopy), which allowed drawing models for both types of switching e ects.
The interface related switching mechanism was attributed to the oxygen related
opening and closing of conducting channels at the upper or lower interface and
follows therewith the conventional explanations. In case of the bulk related switching
e ect, the resistance change will be explained by the electrically induced internal
redistribution of mobile donors leading to ap-n doping pro le. The main features of
this switching mechanism are its improved switching stability and large resistance
ratios achieved. In case of the bulk related switching mechanism, switching times
of 30ns, retention times longer than 9 hours and the storage of two bits per cell
(multibit capability) could be realized. These results demonstrate the great potential
of SrTiO as possible material for a future RRAM cell.3Acknowledgments
An erster Stelle bedanke ich mich bei Prof. Dr. Rainer Waser fur die
Moglichkeit, dass ich an seinem Institut diese wissenschaftliche Arbeit durch-
fuhren konnte. Sein stetes Interesse und die zahlreichen Diskussionen haben
entscheidend zum Gelingen dieser Arbeit beigetragen. Bedanken mochte ich
mich auch fur Moglichkeiten zur Teilnahme an diversen Konferenzen und
Workshops.
Bei Prof. Dr. Matthias Wuttig bedanke ich mich fur die Bereitschaft, die
Position des Koreferenten ubernommen zu haben.
Ein groer Dank geht an Dr. Regina Dittmann, die meine Betreuung uber-
nommen hat und mir u. a. die PLD Technologie naher gebracht hat. Des
Weiteren mochte ich ihr danken fur die umfangreiche Unterstutzung rund um
meine wissenschaftlichen Arbeiten.
Bei Dr. Paul Meu els bedanke ich mich f ur die tatkraftige Unterstutzung
bei der Impdanzspektroskopie und den diversen kritischen Diskussionsrunden
rund um eine Vielzahl von physikalischen Problemen.
Bei Prof. Dr. Krystof Szot mochte ich mich fur die Unterstutzung im Bereich
der elektrischen Messungen (Konzepte fur Messaufbauten und Gerate) als auch
fur die Diskussionen und den Support rund um die AFM Messungen bedanken.
Mein Dank geht auch an Dr. Rainer Bruchhaus fur das kritische Gegenlesen
dieser Arbeit.
Meinen Burokollegen Ruth Munstermann, Matthias Waters, Shen Wan mochte
ich fur das gute Arbeitsklima und die vielen hilfreichen Diskussionen danken.
Gro er Dank geht auch an Dr. Keisuke Shibuya, der immer ein hilfsbereiter
Ansprechpartner bei Problemen und Fragen rund um die PLD war.
Fur den vielfaltigen technischen Support, ohne den viele Aufbauten und
Prozesse nicht zu realisieren gewesen waren, mochte ich mich bei Marcel Gerst,
Manfred Gebauer, Jochen Friedrich, Hans Haselier, Holger John, Hermann
Bierfeld und Georg Pickartz bedanken.
Prof. Dr. Andreas Rudiger und Christian Nauenheim mochte ich danken,
dass sie mir in den ersten Monaten meiner Zeit in Julich die Grundlagen des
resistiven Schaltens und die Proben-Prozessierung naher gebracht haben und
stets fur alle Fragen o en waren. Auerdem m ochte ich allen Kollegen in Julich
und Aachen fur das nette Arbeitsumfeld danken, besonders erwahnt seien hier
Christina Lennartz, Sandra Schicho, Matthias Meier, Rohit Soni, Dr. Doo
Seok Jeong, Roland Rosezin, Felix Gunkel, Dr. Serge Rohrig und das ganze
IFF Fussballteam.
Ein gro er Dank geht an meine Familie f ur die nanzielle und emotionale
Unterstutzung wahrend meines Studiums und der anschlie enden Promotion.
Schlie lich m ochte ich Britta Wulf danken fur den emotionalen Ruckhalt, der
fur mich diese Arbeit erst moglich gemacht hat.

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