Neutron Scattering Investigations on 3d and 4f Frustrated Magnetic Insulators [Elektronische Ressource] / Diana Lucia Quintero Castro. Betreuer: Bella Lake

Master Of Physics Diana Lucía Quintero Castro

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• Publié par: technische_universitat_berlin
• Publié le: 01 janvier 2011
• Nombre de lectures: 26
• Langue: English
• Poids de l'ouvrage: 17 Mo

Extrait

Neutron Scattering Investigations on 3d and 4f Frustrated
Magnetic Insulators
vorgelegt von
Master of Physics
Diana Lucía Quintero Castro
aus Manizales
von der Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
der Technischen Universität Berlin
zur Erlangung des akademischen Grades
Doktorin der Naturwissensschaften
Dr. rer. nat.
genehmigte Dissertation
Promotionsausschuss:
Vorsitzender: Prof. Dr. M. Dähne
Gutachterin: Prof. Dr. B. Lake
Gutachter: Prof. Dr. P. Lemmens
Gutachter: Prof. Dr. D. A. Tennant
Tag der wissenschaftlichen Aussprache: 01.09.2011
Berlin 2011
D 83a mi luz, Lucíav
Abstract
This thesis deals with the investigation of two different types of magnetic insu-
lating frustrated systems, Sr Cr O and SrYb O . In the case of Sr Cr O , the3 2 8 2 4 3 2 8
magnetic ion is a transition metal, the spin orbit coupling is weak while the crystal
field effect is big and the orbital moment is quenched. For the case of SrYb O , the2 4
magnetic ion is a rare earth, the spin orbit coupling is strong, whereas the crystal
field is weak and the orbital moment is unquenched, satisfying Hund’s rules. Con-
sequently, the physical behavior of two very different strongly correlated systems
is investigated. Sr Cr O consists of a three dimensional arrangement of spin-1/23 2 8
5+Cr ions, which are paired into dimers by a dominant antiferromagnetic coupling
J . The configuration of the Cr ions makes it a frustrated triangular lattice above0
room temperature. A Jahn-Teller distortion lifts the frustration and leads to spa-
tially anisotropic exchange interactions. Single crystals of this compound have been
grown. ThemagneticpropertieshavebeenstudiedbytheanalysisofDCsusceptibil-
ity, high field magnetization and inelastic neutron scattering data. The experiments
reveal three singlet to triplet magnon modes. The dispersion relation could be mod-
eled by using a random phase approximation. The competition between quantum
and thermal fluctuations is studied by the measurement of the temperature depen-
dence of the linewidth of the excitations. The second compound, SrYb O , is a2 4
geometrically frustrated magnet which presents a variety of interrelated magnetic
phenomena. The nuclear structure has been investigated by means of powder and
3+single crystal neutron diffraction. The magnetic Yb ions (J=7/2) form zig-zag
chains which consists of edge sharing distorted octahedra containing only one of
3+the two crystallographic independent Yb ions. Low temperature heat capacity
measurements reveal a magnetic phase transition at T = 0.9K. Neutron diffrac-N
tion studies allow the determination of the antiferromagnetic structure. Powder
inelastic scattering experiments at different temperatures have been performed with
the aim of understanding the crystal field scheme for this compound. These data
have been fitted simultaneously to determine the crystal field parameters. Single
crystal inelastic neutron experiments reveal low energy magnetic excitations below
T , while diffuse magnetic scattering above T suggest the presence of short rangeN N
magnetic order. Heat capacity and magnetocaloric effect measurements have been
performed to map out the magnetic phase diagram, the results imply substantial
magnetic anisotropy. Both compounds exhibit a variety of interrelated magnetic
phenomena which provide a fertile ground for the investigation of critical behavior
and unconventional states of matter.vii
Zusammenfassung
Diese Dissertation behandelt die Untersuchung von zwei verschiedenen, magne-
tisch frustrierten Systemen, Sr Cr O and SrYb O . Beide sind elektrische Isolato-3 2 8 2 4
ren. Im Fall des Sr Cr O stammt der Magnetismus von dem magnetischen Über-3 2 8
5+gangsmetallion Cr .Charakteristisch fürdasMaterial isteineschwacheSpin-Bahn
Kopplung, ein starkes Kristallfeld und ein unterdrücktes Bahnmoment. Im Fall des
SrYb O istdasmagnetischeIondasSeltenErdenElementYb,wobeihierdieSpin-2 4
BahnKopplungstarkistunddasBahnmomentimRahmenderHundt’schenRegeln
zum Gesamtmoment beiträgt. Dementsprechend wird hier das Verhalten von zwei
verschiedenen Systemen untersucht, die magnetisch hochkorreliert sind.
5+Sr Cr O besteht aus einer dreidimensionalen Anordnung von Cr Ionen mit3 2 8
Spin−1/2,diesesindalsDimeremitdominanter antiferromagnetischer Wechselwir-
kungJ gepaart.OberhalbderRaumtemperaturbildendieCr-Ioneneinfrustriertes0
Dreiecksgitter. Die Frustration wird durch eine Jahn-Teller-Verzerrung aufgehoben,
waszueineranisotropenAustauschwechselwirkungführt.VondiesemMaterialkonn-
ten Einkristalle hergestellt werden und die magnetischen Eigenschaften wurden mit
Messungen der Suszeptibilität, der Hochfeld-Magnetisierung und der inelastischen
Neutronenstreuung untersucht und analysiert. Die Experimente ermöglichten die
DetektionvondreiMagnonenmoden,dieallealsSinglet-TripletAnregungenidenti-
fiziert werden konnten. Die Dispersion konnte mit Hilfe des Heißenbergmodells und
einer‘RandomPhase’Näherungerklärtwerden.DieKonkurrenzzwischenQuanten-
und thermischen Fluktuationen wurde schließlich mit einer temperaturabhängigen
Messung der Linienbreiten der Anregungen untersucht.
Die zweite Verbindung, SrYb O , ist ein geometrisch frustriertes magnetisches2 4
System, das eine Reihe eng zusammenhängender magnetischer Eigenschaften auf-
weist. Die Kristallstruktur wurde mit Neutronenstreuexperimenten an Pulver- und
3+Einkristallprobenuntersucht.DiemagnetischenYb Ionen(J =7/2)bildenZickzack-
Ketten,welcheauskantenteilendenOktaederngebildetwerden.Nureinesderbeiden
unabhängigen Yb Ionen gehört zu jeweils einer Kette. Messungen der spezifischen
Wärme zeigen einen magnetischen Phasenübergang bei T = 0.9K. Untersuchun-N
genmittelsNeutronenstreuungerlaubtendieBestimmungderantiferromagnetischen
Struktur. Um die Kristallfeldparameter zu identifizieren, wurden zusätzlich inelasti-
sche Neutronenstreuexperimente an Pulverproben bei verschiedenen Temperaturen
durchgeführt. Die erhaltenen Daten wurden theoretisch analysiert und mittels einer
Fit-Software konnten die entsprechenden Kristallfeldparameter bestimmt werden.
Inelastische Neutronenstreuexperimente an Einkristallen zeigten niederenergetische
magnetische Anregungen unterhalb T ; oberhalb T führen kurzreichweitige Kor-N N
relationen zu diffuser Streuung. Mit Messungen der spezifischen Wärme und des
magnetokalorischen Effekts wurde das magnetische Phasendiagramm bestimmt, die
dabei gewonnenen Ergebnisse deuten auf ein beträchtliches anisotropes Verhalten
hin.
AnbeidenSubstanzenwirdhiereineVielzahlkomplexermagnetischerEigenschaf-
ten beschrieben. Die gewonnenen Resultate bilden eine gute Grundlage für weitere
Untersuchungen, z.B. des kritischen Verhaltens und neuer magnetischer Zustände.Acknowledgments
The interactions between atoms in a solid system act in such a way that the system
is sensitive, it is alive. I have had the great opportunity to contemplate that life and
the wonders of nature from my mere trifle and I have been ecstatic. I thank for that
opportunity my supervisor Bella Lake. Her passion for science has been contagious. I
havenotpassedonesingledaysinceIstartedthisadventurewithoutlearningsomething
from you. Your humility, commitment, and reliability have contributed enormously to
all the aspects of my professional life. Thanks for transforming my life and my reality.
I would also like to thank to the current and former members of my group. To Elisa
Wheeler for being my colleague, my teacher, my support and my friend, thanks for
sharing your strength. To Oliver Pieper for guiding me in so many matters and helping
me at all times, I am truly grateful. To Sándor Tóth for showing me a relaxed, intense
and effective way to live life. Thanks to the three of you for standing on front of me so
honestly and perfectly as humans.
Thanks to Nazmul Islam for teaching me the formula for sample preparation: the pa-
tience, the calmness. Thanks to Konrad Siemensmeyer, for being so helpful and kind,
and for sharing his experience in experimental physics. Thanks to Manfred for helping
metounderstandthesecretsofdiffraction. Iwouldalsoliketothankthemembersofthe
sample environment group, Klaus Kiefer, Bastian Klemke, Hanjo Ryll; and the instru-
ment responsibles, Tatiana Guidi, Karel Prokes, Kirilly Rule, Andreas Hoser, Slavomir
Matas, Simon Kimber, Victoria Garcia, Hannu Mutka, Jacques Ollivier, Tom Fennell,
Pascal Dean and Zunbeltz Izaola. You made the experiments possible and enjoyable.
Thanks for being always reachable, open for discussions, and for teaching me so many
practical details. I am very grateful to the people that were always available for fruitful
discussions and gave invaluable contributions to the project: Duc Le, Michael Löwen-
haupt and Devashibhai Adroja. Thanks also to the members of collaborator groups,
Joachim Deisenhofer, Peter Lemmens and the members of their groups for enriching the
analysis with experimental results from different techniques, that gave a more complete
overview of the physical phenomena.
Thanks to my friends, the windows to other worlds, thanks for the true smiles, the
transparency of your eyes, thanks for not leaving me to get lost in the details of the
research exercise, for not leaving me immobile on the roadside. Gr