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Reaction kinetics modeling of OH*, CH*, and C_1tn2* chemiluminescence [Elektronische Ressource] / vorgelegt von Trupti Kathrotia

132 pages
INAUGURAL-DISSERTATIONzurErlangung der Doktorwurde¨derNaturwisschenschaftlich-MathematischenGesamtfakult¨atderRuprecht-Karls-Universit¨atHeidelbergVorgelegt vonM.Sc. Chem. Eng. Trupti KathrotiaausVisavadar, IndiaTag der mundlic¨ hen Prufung:¨19. 05. 2011Reaction Kinetics Modeling of OH*,CH*, and C * Chemiluminescence2Gutachter: Prof. Dr. Uwe RiedelProf.(apl.) Dr. Hans-Robert VolppAbstractInthecombustionprocesses,spontaneousemissionofchemiluminescencespeciesrespon-sible for ultra-violet and visible light is in abundance. Due to its natural occurrence,it offers an inexpensive diagnostic tool for flames and other combustion processes. It isnon-intrusive in nature and gives the facility to avoid expensive laser instrumentation.In hydrocarbon oxidation most common electronically excited species are OH*, CH*,C *, and CO *, where * represents the excited state of a given radical2 2or molecule. In the early 1970s chemiluminescence has been identified as a marker forheat release, reaction zone, and equivalence ratio, thereby providing a relatively easydiagnostics alternative for online measurement of these features in practical combustionapplications. However, the quantitative relationship between chemiluminescence, heatrelease, and equivalence ratio is mostly unknown except for a few correlations availableinliteratureoversmallrangeofconditions.
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INAUGURAL-DISSERTATION
zur
Erlangung der Doktorwurde¨
der
Naturwisschenschaftlich-Mathematischen
Gesamtfakult¨at
der
Ruprecht-Karls-Universit¨at
Heidelberg
Vorgelegt von
M.Sc. Chem. Eng. Trupti Kathrotia
aus
Visavadar, India
Tag der mundlic¨ hen Prufung:¨
19. 05. 2011Reaction Kinetics Modeling of OH*,
CH*, and C * Chemiluminescence2
Gutachter: Prof. Dr. Uwe Riedel
Prof.(apl.) Dr. Hans-Robert VolppAbstract
Inthecombustionprocesses,spontaneousemissionofchemiluminescencespeciesrespon-
sible for ultra-violet and visible light is in abundance. Due to its natural occurrence,
it offers an inexpensive diagnostic tool for flames and other combustion processes. It is
non-intrusive in nature and gives the facility to avoid expensive laser instrumentation.
In hydrocarbon oxidation most common electronically excited species are OH*, CH*,
C *, and CO *, where * represents the excited state of a given radical2 2
or molecule. In the early 1970s chemiluminescence has been identified as a marker for
heat release, reaction zone, and equivalence ratio, thereby providing a relatively easy
diagnostics alternative for online measurement of these features in practical combustion
applications. However, the quantitative relationship between chemiluminescence, heat
release, and equivalence ratio is mostly unknown except for a few correlations available
inliteratureoversmallrangeofconditions. Thereforeareactionkineticmodelpredicting
these species is necessary for the fundamental understanding of the chemiluminescence.
This mechanism then can be provided for predicting excited species in simulations of
various combustion devices.
A detailed reaction mechanism of chemiluminescence is not well studied. Therefore, the
objective of this work is to develop a reaction mechanism of chemiluminescent species
whichcanpredicttheirconcentrationsinshock-tubeandone-dimensionallaminarflame
experiments.
The mechanism developed in this thesis is validated against various experimental con-
ditions in shock-tube experiments where it reproduces the ignition delay time very well.
In addition, the species profiles which provide a more stringent test on the mechanism
validation are calculated to reproduce the measured excited species concentrations in
laminar premixed and non-premixed flames. The comparison proves accuracy of the
mechanism.The mechanism presented provides therefore a first step to quantitative understanding
of the excited species and can be further used in the simulation of practical combustion
systems.Zusammenfassung
InVerbrennungsprozessen,istChemilumineszenzverantwortlichfur¨ einengroßenTeildes
ultravioletten und sichtbaren Lichts. Aufgrund ihres naturlic¨ hen Auftretens, bietet die
spektroskopische Untersuchung der Strahlung ein kostengunstiges¨ Diagnose Verfahren
fur¨ Flammen und andere Verbrennungsprozesse: Das Messverfahren ist beruhrungslos,¨
wodurcheineBeeinflussungderFlammedurchdieMessmethodevermiedenwird.Darub¨ er
hinauserfordertdiemesstechnischeErfassungderChemilumineszenzkeineteureInstru-
mentierung wie etwa im Falle laserdiagnostischer Messmethoden.
In der Kohlenwasserstoffoxidation sind die h¨aufigsten, elektronisch angeregten Spezies
OH*,CH*,C *undCO *,wobei*denelektronischangeregtenZustandeinesbestimm-2 2
ten Radikals oder eines Molekules bezeichnet. In den fruhen 1970er Jahren wurde die¨ ¨
¨Chemilumineszenz als Marker fur Warmefreisetzung, Reaktionszone und Aquivalenz-¨ ¨
verhaltnis identifiziert, wodurch heute ein relativ einfaches Messverfahren zur Online-¨
MessungdieserGroßeninpraktischenVerbrennungsprozessengegebenist.Allerdingsist¨
¨diequantitativeBeziehungzwischenChemilumineszenz,WarmefreisetzungundAquivalenz-¨
verhaltnisbisaufeinigeAngabenausderLiteratur,dieeinenbegrenztenGultigkeitsbereich¨ ¨
haben,unbekannt.DieVoraussetzungfurdievollstandige,quantitativeBeschreibungist¨ ¨
das Verstandnis¨ der reaktionskinetischen Vorg¨ange, die zur Bildung angeregter Spezi-
es fuhren.¨ Mechanismen, die in der Lage sind diese Vorgange¨ darzustellen, konnen¨ in
Simulationen von verbrennungstechnischen Apparaten eingesetzt werden.
Jedoch ist der reaktionskinetische Mechanismus, der Bildung und Verbrauch dieser an-
geregten Spezies darstellen kann, nicht vollst¨andig verstanden. Daher ist das Ziel dieser
Arbeit die Entwicklung eines Reaktionsmechanismus, der die zu erwartenden Mengen
angeregter Spezies vorherzusagen vermag.
DerindieserArbeitdargestellteMechanismuswirdzun¨achstunterunterschiedlichenBe-
dingungenmitexperimentellenDatenausStoßwellenrohrversuchenvalidiert.Eswirdei-
¨nesehrguteUbereinstimmungzwischengemessenenundberechnetenZundv¨ erzugszeiten
erzielt. Darub¨ er hinaus werden eindimensionale vorgemischte und nichtvorgemischte la-
minareFlammenmitHilfediesesMechanismusberechnet.DerVergleichgemessenerundberechnter raumlicher Konzentrationsprofile in diesen Flammen stellt ein sehr strenges¨
Kriterium fur die Validierung des Mechanismus dar. Es zeigt sich beim Vergleich zwi-¨
schen Rechnung und Versuch, dass der Mechanismus in der Lage ist angeregte Spezies
mit hoher Genauigkeit unter Flammenbedingungen vorherzusagen.
Somit stellt der Mechanismus einen ersten Schritt fur die quantitative Berechnung an-¨
geregter Spezies dar und kann in der Simulation realer Verbrennungssysteme eingesetzt
werden.Acknowledgement
Itismygreatpleasuretoacknowledgeallthepeoplewhohelpedmedirectlyorindirectly
to accomplish this dissertation.
Firstandforemost,IexpressmysinceregratitudetowardslateProf. Jurgen¨ Warnatzfor
giving me opportunity to work for my dissertation in his group. I thank my supervisor
Prof. Uwe Riedel for his constant inspiration and support towards the work and giving
me have independence in my work.
IgratefullyacknowledgeProf. UlrichMaas,Universit¨atKarlsruhe,forprovidinghiscode
INSFLAandDeutscheForschungsgemeinschaft(DFG)forfinancialsupportthroughout
this work.
My sincere thanks to Ingrid Hellwig for organising administration related hurdles. I
thank all my coworkers at IWR and DLR-Stuttgart for making a cheerful work atmo-
sphere. Helpful meeting and discussion with ChemLum-project members will always be
a pleasant memory.
Last but not least, I am thankful to my family for their constant encouragement and
support. I dedicate this thesis to my parents.
Trupti Kathrotia
Heidelberg, March 2011

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