Etude du comportement des interfaces et des interphases dans les composites à fibres et à matrices

Kaflou Ali

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Extrait

Chapitre III: Dispositif et matériaux testés

III.1. Elaboration et préparation des matériaux ................................................................... 67  III.1.1.Matériaux étudiés et désignation................................................................................ 67  III.1.2.Présentation succincte du dispositif d’élaboration [RAPA 02].................................. 68  III.1.3.Elaboration des interphases multicouches nanoséquencées par PCVI. .................... 69  III.1.4.Elaboration de la matrice SiC par LPICVI (ICVI à pression réduite). ..................... 70  III.1.5.Préparation des échantillons pour les tests d’indentation .......................................... 70  III.2. Méthodologie des essais d’indentation ....................................................................... 71  III.3. Description du dispositif expérimental d’indentation................................................. 72  III.4. Observation des fibres indentées par microscopie optique (MO) et microscopie à force atomique (AFM) ............................................................................................... 75 III.1. Elaboration et préparation des matériaux III.1.1. Matériaux étudiés et désignation Les matériaux que nous avons étudiés sont constitués de fibres SiC et de matrice SiC avec différentes interphases et ont été élaborés au Laboratoire des Multimatériaux et Interfaces LMI Université Claude Bernard Lyon 1, par Olivier RAPAUD [RAPA 02] et Sylvain JACQUES [JACQ 03]. Ils ont choisi de référencer les multicouches comme suit : Pyc TiC (PyC (np ) /TiC (np ) ) n PyC où : np correspond au nombre de pulses utilisé pour le dépôt d’une souscouche de pyrocarbone par PCVD ou ICVD ; TiC np correspond au nombre de pulses utilisés pour le dépôt d’une souscouche de carbure de titane par PRCVD ou PRCVI ; n correspond au nombre de bicouches réalisées. Les matériaux testés dans cette étude sont les suivants : SiC/PyC 320 /SiC noté par la suite : PyC320 SiC/PyC 7 TiC 2 par la suite: TiC2/SiC noté SiC/PyC 7 TiC 11 /SiC noté par la suite : TiC11 SiC/BN/SiC noté par la suite : BN SiC/C/SiC composite 2D Nous avons reçu des minicomposite qui étaient prêts pour réaliser les essais dupush in. Les matériaux testés sont élaborés par des méthodes CVI et RCVI (dans le cas de l’interphase PyC et TiC) et LPCVD (dans le cas d’interphase BN). Les détails des procédures

d’élaboration sont donnés dans les références suivantes : [JACQ 02, RAPA 02].

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III.1.2. Présentation succincte du dispositif d’élaboration [RAPA 02] Le dispositif de traitement des fibres est constitué d’un four résistif, au sein duquel est placé un tube de quartz (réacteur) horizontal d’un diamètre interne de 30 mm.

Fig. III.1

Dispositif expérimental de dépôt de matrice et de fibre (en haut) étape des vannes (au milieu) et exemple de séquence réalisation d’une bicouche (Pyc 5 /TiC 2 ) (en bas) RAPA 02].

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La température est contrôlée à l’aide d’un thermocouple placé entre les éléments chauffants du four. La régulation en température est assurée par un régulateur de type PID couplé à un thyristor. L’introduction des gaz et l’évacuation sont assurées par des vannes pneumatiques pilotées par un automate. Un réservoir tampon est placé en amont du réacteur afin de disposer d’une quantité de gaz suffisante à l’établissement de la pression de travail au sein du réacteur. Les dépôt de pyrocarbone sont effectués à partir d’un mélange propane/argon ([C 3 H 8 ]/[Ar] = ¼) et ceux de TiC à partir du mélange TiCl 4 /H 2 , l’hydrogène barbotant dans le TiCl 4 . La Fig. III.1 schématise le dispositif et donne un exemple d’évolution des cycles de pressions, nécessaires à l’élaboration d’une bicouche. Chaque pulse contient trois étapes: 1  introduction de précurseurs gazeux dans un réacteur sous vide, le temps de cette étape peut être de quelques dixièmes de secondes. 2  phase de réaction (étape de dépôt), le temps de réaction peut varier du dixième à la dizaine de secondes. 3  évacuation des gaz de réacteur, le temps d’évacuation des gaz peut être de quelques dixièmes de seconde (il dépend de la capacité du groupe de pompage). III.1.3. Elaboration des interphases multicouches nanoséquencées par PCVI. Pour toutes les interphases élaborées, la température a été de 1100°C, avec des pressions P PyC  = 2,5 kPa et P TiC 10 kPa. Le temps de réaction employé pour la croissance = des souscouches de PyC et de TiC a été fixé à 5 s. Pour la réalisation de minicomposites, les mèches HiNicalon ont été désensimées, à savoir maintenues pendant une heure sous vide à 950°C. Elles ont été ensuite collées sur des cadres en graphite. Afin d’obtenir des fractions volumiques de fibres de l’ordre de 50%, il a fallu rapprocher artificiellement les fibres entre elles : les mèches sont torsadées à raison de 2 tours pour 10 cm. Trois mèches torsadées (twistées) sont collées par cadre, ce qui permet de traiter six mèches en même temps dans le réacteur. La Fig. III.2 montre une image en microscopie optique de la section polie d’un minicomposite avec interphase épaisse de PyC pyrocarbone (n p = 200) et TiC x au sein d’une mèche HiNicalon. TiC On remarque sur ce cliché que le dépôt du revêtement (PyC (200) /TiC (np ) ) 4  paraît homogène et est présent sur toutes les fibres quand cellesci sont suffisamment séparées les unes des autres pour permettre son infiltration.

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L’interphase BN est élaborée par la méthode LPCVD en utilisant du TDMAB (tri (dimethylaminoboran) en 90 secondes et à 1100°C [JACQ 03].

Fig. III.2 Observation par microscopie optique de la section polie d’un fil TiC TiC revêtu du dépôt (PyC (200) /TiC (nP ) ) 4 avec n P = 50, 100, 150, 200. III.1.4. Elaboration de la matrice SiC par LPICVI (ICVI à pression réduite). Le dépôt des matrices a été réalisé dans le même réacteur pour élaboration les interphases. Seules les durées de traitement et la pression sont différentes. Pour les minicomposites, la température utilisée est de 950°C et la pression de 2 kPa. Le rapport 3 3 [H2]/[MTS] reste de 4, fixé par les débits Q H2  = 200 cm /min et Q MTS 50 cm /min. Pour = donner un ordre de grandeur de durée d’infiltration, 7 heures de traitement sont nécessaires pour obtenir un minicomposite avec une fraction volumique de fibres de 50 %. Les fractions volumiques de fibres dans les minicomposites sont estimées par pesée à partir des masses 3 volumiques de la fibre et de la matrice (2,73 et 3,2 g/cm respectivement). Dans le cas de minicomposites avec interphase BN, la matrice de SiC est infiltrée sur des fibres à partir de CH 3 SiCl 3 /H 2 à 950°C sous une pression dans le réacteur de 2 kPa. Les références suivantes donnent plus de détails sur les procédures d’élaboration des interphases PyCTiC [RAPA 02] et BN [JACQ 03]. III.1.5. Préparation des échantillons pour les tests d’indentation Pour le test depushin, les minicomposites sont coupés perpendiculairement à l’axe des fibres en tranche d’épaisseur de 78 mm et ensuite sont enrobés dans une résine. La résine est un ciment d’alumine (Ceramabond 503, Aremco Product Inc. USA) dont la porosité a été remplie par une résine époxyde (MBOND 610, MicroMeasurement Groupe Inc. USA). La Figure III.3 montre une image de microscopie optique (MO) d’un minicomposite enrobé dans la résine. Les échantillons sont polis par les méthodes classiques de métallographie afin

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d’avoir une surface très claire pour bien voir les fibres et pouvoir centrer l’indenteur sur son axe. Pour le test depushout, les minicomposites préenrobés sont coupés avec une scie à fil en fines tranches d’épaisseur de 200250 µm. Ces tranches sont ensuite polies des deux côtés afin d’avoir une surface claire et plane et aussi une éprouvette suffisamment mince pour pouvoir faire glisser la fibre avec une force pas trop élevée.

Fig. III.3 Observation par microscopie optique de la section polie d’un minicomposite PyC 7 TiC 11 enrobé dans la résine (le diamètre du cercle est de 0,50,8 mm). Afin de comparer les résultats, nous avons aussi réalisé des essais sur un SiC/SiC 2D tissé. Ici le composite est coupé avec une tronçonneuse (BUEHLER ISOMET 4000) en épaisseur de 78 mm pour les essais dupushin,et avec une scie à fil en épaisseur de 200250 µm pour les essais dupushout. Afin de ne pas arracher les fibres pendant le polissage, es tranches sont imprégnées dans une résine (MBOND 610, MicroMeasurement Groupe Inc. USA), et ensuite mises dans un four à 200°C pendant 8 heures. Elles sont ensuite polies comme précédemment. III.2. Méthodologie des essais d’indentation Dans nos essais, le déplacement global imposé à la fibre est de l’ordre de 46 µm. Cette distance est limitée par la forme pyramidale (essais depushin) et la forme conique (essais de pushout) du poussoir, qui viendra butter contre la matrice lorsque celuici s’enfonce d’avantage. L’essai de réimpression (pushback) qui succède à l’essai d’expression (pushout), consiste à imposer de nouveau un déplacement à la fibre mais à partir de l’autre extrémité qui maintenant déborde de la matrice par suite au premier essai. Dans le but d’augmenter le déplacement global (cumulé) de la fibre, une procédure particulière est utilisée. Elle consiste à

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imposer des cycles d’expression (pushout, notés PO) et les cycles des réimpressions (push back, notés PB) successifs, représentés schématiquement sur la Figure III.5 dans les séquences respectives. L’éprouvette étant retournée après chaque cycle, laissant la possibilité de modifier les paramètres des essais. Dans la plupart des essais, la vitesse de descente du poussoir est de l’ordre de 0,25 µm/s, mais pour comprendre l’effet de vitesse sur le comportement du glissement de la fibre nous avons aussi réalisé des sauts de vitesse.

H

Avant décohésion

Déplacement mesuré : h

Après décohésion

40µm

Configuration initiale

Matrice

Matrice

D F < F

Fibre

D F > F

Fibre

U

FPO

M

Matrice Profondeur de L’empreinte : h p

Phase expression PO :pushout

Déplacement de l’extrémité de la fibre : U

FPB

Phase réimpression PB :pushback

Fig. III.4 Principe schématique du test d’indentation en haut :pushinet en bas: pushout/pushback. III.3. Description du dispositif expérimental d’indentation Les essais micromécaniques sont réalisés à l’aide d’un microindenteur instrumenté dont le schéma est donné sur la Fig. III.5. Le dispositif d’indentation est solidaire d’une table en granit, qui est ellemême liée au socle par l’intermédiaire d’amortisseurs de vibration pour

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la stabilité de l’ensemble. La partie mobile du dispositif est constituée d’une table micrométrique (modèle TL 78 Microcontrôle) qui est disposée verticalement par rapport à la base. Le déplacement de cette table est assuré par un moteur pas à pas qui peut réagir au pas entier ou au dixième de pas (1µm = 100 pas). Sur cette table est fixée la tête optique multi– objectifs d’un microscope métallographique (modèle Olympus). Deux objectifs de grossissement x10 et x80 sont essentiellement utilisés pour le positionnement correct de la région de l’échantillon à tester. Dans notre cas, cette région représente le centre de la fibre qui doit coïncider avec l’axe optique. A la place voisine de l’objectifs x80 est fixé le dispositif de poussée. Ce dispositif de poussée est constitué d’un poussoir en diamant (pyramidal, Vickers en pushin, conique enpushout). La pyramide Vickers possède un angle au sommet entre les faces de 136°. Le poussoir conique a un angle au sommet de 60°, dont la pointe est aplatie jusqu’à une dimension d’environ 5 µm, formant la surface de poussée effective sur la fibre (Fig. III.4).

Au plus près du poussoir, à environ 6 mm, un capteur de déplacement de type capacitif sans contact (de sensibilité 0,1 V/µm) est également fixé au dispositif de poussée. Un système de réglage de la position verticale du capteur de déplacement a été prévu pour adapter au mieux la distance capteuréchantillon qui conditionne la plage de mesure. Ce réglage fin, est basé sur la déformation élastique d’une pièce, en forme d’un C, qui supporte le capteur de déplacement. Par la suite, nous notonsZle déplacement mesuré. L’éprouvette est déposée sur un porte échantillon plat bien fixé. Une rainure de dégagement de largeur environ 3040 µm et de profondeur 20 µm est prévue, laissant libre le glissement global de la fibre pendant les essais dans le cas dupushout. Le positionnement de l’axe de la fibre par rapport à l’axe optique, s’effectue grâce à une platine XY. Entre celleci et le porte échantillon, une cellule de force de capacité de 50N et dont l’axe coïncide avec l’axe du chargement, est monté en série et délivre un signal proportionnel à la force de pousséeFsur l’extrémité de la fibre. L’acquisition et le traitement des données de l’effort et du déplacement s’effectuent en continu via un microordinateur. Le contrôle et la commande de l’essai sont assurés par des programmes informatiques (MATLAB), qui peuvent intégrer facilement des modifications dans le cas d’essais nécessitant des cycles de chargement ou un contrôle particulier. En effet, la commande du moteur pasàpas s’effectue à partir d’impulsions envoyées par la carte interface. Cette carte est configurée de telle sorte que le moteur peut aussi être commandé par un pas entier, sachant qu’un pas est égal à 0,01µm de déplacement vertical de la table. La

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vitesse de déplacement de cette table est contrôlée par la fréquence avec laquelle les impulsions sont envoyées à la carte interface. Les deux capteurs (de force et de déplacement) délivrent des tensions analogiques, qui sont ensuite converties par la carte interface qui fait l’acquisition des données avec une fréquence maximale de 50 kHz. Cette fréquence d’acquisition n’est pas celle utilisée par le programme informatique, qui doit gérer aussi la commande et le contrôle de la table. En effet ce programme permet d’envoyer successivement des impulsions au moteur et d’acquérir les données des capteurs avec une fréquence proportionnelle à la vitesse de déplacement de la table. Dans le cas typique de nos essais de pushin, (vitesse 0,5 µm/s) cette fréquence est de 50 Hz et de 25 Hz pour une vitesse de 0,25 µm/s. l’acquisition de la force et du déplacement se fait en réalisant une moyenne sur 1000 mesures, qui est faite toutes les demisecondes. Ceci permet de lisser le signal qui est un peu bruité. Du fait des faibles dimensions du poussoir et de l’éprouvette, la déformation de l’ensemble n’est pas négligeable et elle est due aux concentrations de contraintes, qui se développent au niveau des contacts : poussoir  fibre et éprouvette  porte échantillon. Ainsi, dans les essais d’impression (pushin) où les déplacements du poussoir sont très faibles, le signal de déplacement enregistréZn’est pas le déplacement propre de l’extrémité de la fibre U (qui nous intéresse ici). Ce déplacement rend compte du transfert de charge entre fibre et matrice, auquel s’ajoutent la déformation du poussoir, la flexion de l’échantillon et la déflexion de la matrice du fait que la fibre s’enfonce en frottant. Ces déplacements supplémentaires correspondent à une raideur parasite en série (supposée élastique et constante pour chaque essai) qui a pu être estimée àk 1 100 N /mm. (Voir Chap. IV. § IV.2.8). Le = déplacement imposé par la table micrométrique est donc donné par :F/k total + U. Finalement nous avons : F = +h p +U (III.1) k 1 h p est la profondeur de l’empreinte Vickers (cf. Chap IV. § 2.8). Dans les essais d’expression, c’est le déplacement global de la fibre qui est considéré. Lors du glissement global de la fibre, la force appliquée varie relativement peu. Lors de la décohésion, le système a un comportement instable. Dans ce cas le déplacement est contrôlé par toutes les raideurs en série dans le dispositif : le bâti et la cellule de charge (raideur :k), les déplacements parasites évoquées avant (k 1 ). On néglige ici la réponse élastique de la fibre. Finalement, nous avons : 1/ k total = 1/ k + 1/ k 1 .

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Capteur de déplacement capacitif

Z, F

Table micrométrique

Cellule de force

Tourelle de microscope

ctif

Indenteur Vickers

Echantillon Plateforme de XY

Enroba e

Fig. III.5 Photo et schéma du dispositif d’indentation III.4. Observation des fibres indentées par microscopie optique (MO) et microscopie à force atomique (AFM) Nous avons fait des images MO et AFM afin de mesurer très précisément le diamètre de la fibre et l’épaisseur de l’interphase et de la matrice, mais également afin d’évaluer le phénomène de glissement et de déterminer dans quelle interface la décohésion s’est faite. Les mesures en microscopie à force atomique ont permis d’apporter des éléments de réponse sur le comportement de la fibre et de l’interface au cours de l’essai depushin. Elles ont aussi permis de s’interroger sur une amélioration éventuelle de la préparation des échantillons et de

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s’assurer du bon centrage de la fibre à l’impression. La position initiale de la fibre par rapport à la matrice et l’enrobage, sa position finale et la profondeur de l’empreinte ont pu être mesurées à l’aide des profils. Egalement, une bonne observation de l’empreinte et de la décohésion a pu être faite. La Fig III.6 montre une image par AFM d’une fibre lorsque l’indenteur n’est pas bien centré. Dans ce cas le risque de toucher la matrice est plus grand, mais cela n’a pas été le cas pour le test correspondant à cette figure.

Fig. III.6 Imagerie AFM d’une fibre indentée. Minicomposite BN, diamètre de fibre : 14,3 µm, Force max : 0,45 N, épaisseur de l’interphase 370 nm, décollement sur la matrice.

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