Approches classique, quantique et bohmienne de la dynamique électronique de systèmes atomiques en champ fort, Classical, quantal and bohmian descriptions of electron dynamics in atomic systems subjected to strong fields

De
Publié par

Sous la direction de Bernard Pons
Thèse soutenue le 17 décembre 2010: Bordeaux 1
 On s'intéresse à la dynamique électronique de systèmes atomiques soumis à une impulsion laser brève et intense ou à l'impact d'un ion positivement chargé. On procède alors à une comparaison détaillée des descriptions classique et quantique de ces interactions. Sur la base de cette comparaison, on développe une méthode auto-cohérente de trajectoires quantiques, basée sur l'approche hydrodynamique de Bohm. Cette méthode permet d'obtenir des observables très précises tout en conservant le caractère illustratif des méthodes de trajectoires classiques.
-Interaction laser-matiere
-Collisions ion-atome
-Description quantique de Schrodinger
-Description classique Monte Carlo
-Trajectoires quantiques
-Formulation de Bohm
We are interested in the electronic dynamic of atomic system under influence of a short and intense laser pulse or induced by impact of positively charged ion. We then proceeds in a deeper comparative study of classical and quantal description of these interactions. On the basis of this study, we developped a self-consistent quantum trajectory method, based on the hydrodynamical formulation of Bohm. This method allow to obtain very precise observable while retaining the illustrative character of classical trajectory method.
-Laser-matter interaction
-Atomic collisions
-Quantum Schrodinger description
-Classical Monte Carlo description
-Quantum trajectories
-Bohm formulation
Source: http://www.theses.fr/2010BOR14201/document
Publié le : samedi 29 octobre 2011
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´Universite de Bordeaux-1
◦N attribu´e par la biblioth`eque
4201
`THESE
pour obtenir le grade de
DOCTEUR
´Sp´ecialit´e : NOYAUX, ATOMES, AGREGATS ET PLASMAS
pr´epar´ee au laboratoire CELIA
´dans le cadre de l’Ecole Doctorale des Sciences Physiques et de l’Ing´enieur
pr´esent´ee et soutenue publiquement
par
Pierre Botheron
le 17 d´ecembre 2010
Titre:
Approches classique, quantique et bohmienne de la
dynamique ´electronique de syst`emes atomiques en champ
fort
Directeur de th`ese: B. PONS
Jury
M. J.-C RAYEZ, Pr´esident du jury
M. L. F. ERREA, Rapporteur
M. P.-A. HERVIEUX, Rapporteur
¨M. R. TAIEB, Examinateur
M. J. A. BESWICK, ExaminateuriiTable des mati`eres
Table des mati`eres . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . iii
Introduction 1
1 Pr´esentation g´en´erale des m´ethodes 5
1 Consid´erations g´en´erales : de l’impact d’ions `a l’impact de photons. . 5
2 Description quantique de la dynamique ´electronique . . . . . . . . . . 9
2.1 Conditions de contour et invariance galil´eenne . . . . . . . . . 10
2.2 Methode de grille : Crank-Nicholson . . . . . . . . . . . . . . 12
2.3 Formalisme g´en´eral des m´ethodes d’´equations coupl´ees . . . . 14
2.4 Obtention des ´etats propres atomiques et mol´eculaires . . . . 20
3 Description CTMC (Classical Trajectory Monte-Carlo) . . . . . . . . 28
3.1 Fonction de distribution classique . . . . . . . . . . . . . . . . 28
3.2 Partition de l’espace des phases classique . . . . . . . . . . . . 30
3.3 Distributions initiales . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30
3.4 Calcul des observables . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
4 Description bohmienne : QTM (Quantum Trajectory Method) . . . . 36
4.1 Pr´esentation de la m´ethode . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
4.2 Observables . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
4.3 Avantages et difficult´es de l’approche bohmienne; solutions
aux difficult´es . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
4.4 Description de la m´ethode num´erique . . . . . . . . . . . . . . 46
4.5 Un exemple : l’expansion libre d’un paquet d’onde . . . . . . . 49
4.6 Dynamique pr´es des noeuds de la fonction d’onde . . . . . . . 51
5 Introduction d’une autre m´ethode de trajectoires quantiques : Les
trajectoires de Wigner . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
5.1 Pr´esentation de la m´ethode . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
5.2 2 approches num´eriques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57
5.3 Exemple d’un syst`eme stationnaire : cas atomique . . . . . . . 59
iii`TABLE DES MATIERES
2 Interaction laser intense-atome 63
1 Description du syst`eme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63
2 Mod`elesg´en´eralementemploy´espourl’´etudedeladynamique´electronique
en champ fort . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
2.1 Mod`ele (Simpleman ) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
2.2 Mod`ele SFA (Strong Field Approximation) . . . . . . . . . . . 69
3 Etude comparative des descriptions classique et quantique . . . . . . 72
3.1 Probabilit´e d’ionisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72
3.2 Spectres photo-´electroniques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79
3.3 Densit´es ionisantes en cours d’interaction . . . . . . . . . . . . 84
3.4 G´en´eration d’harmoniques d’ordre ´elev´e . . . . . . . . . . . . 87
3.5 Bilan de la comparaison quantique-classique . . . . . . . . . . 98
4 Etude Bohmienne . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98
4.1 Choix des param`etres num´eriques . . . . . . . . . . . . . . . . 99
4.2 Impulsion sinuso¨ıdale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 100
4.3 Illustration de la dynamique pour diff´erentes longueurs d’onde 106
4.4 Application aux longueurs d’ondes microm´etriques. . . . . . . 109
5 Interpr´etation de la g´en´eration d’harmoniques pr`es du seuil par les
m´ethodes de trajectoires classiques CTMC et quantiques QTM . . . . 114
5.1 Dispositif exp´erimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 117
5.2 Description en termes de trajectoires CTMC . . . . . . . . . . 121
5.3 Validation par les trajectoires quantiques . . . . . . . . . . . . 123
5.4 Interpr´etation des r´esultats exp´erimentaux . . . . . . . . . . . 125
3 Collisions ion-atome 129
1 Comparaison des dynamiques classique et quantique . . . . . . . . . . 130
1.1 Probabilit´es asymptotiques partielles et totales associ´ees aux
diff´erents processus non-adiabatiques . . . . . . . . . . . . . . 130
1.2 Histoires de collision . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 147
´1.3 Evolution des densit´es ´electroniques . . . . . . . . . . . . . . . 150
2 Etude Bohmienne . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 157
2.1 Param`etres num´eriques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 157
2.2 Probabili´es asymptotiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 160
2.3 Dynamique bohmienne . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 161
Conclusions 169
A Syst`eme d’unit´e atomique 175
iv`TABLE DES MATIERES
B Approximation eikonale 177
1 Approchesemi-classique;´equationeikonaleetm´ethodeduparam`etre
d’impact . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 177
2 Conditions initiales asymptotiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 179
3 Invariance galil´eenne de l’approximation eikonale . . . . . . . . . . . 180
4 Domaine de validit´e de l’approche eikonale et de la m´ethode du pa-
ram`etre d’impact . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 182
C Approximation dipolaire ´electrique - Jauge des longueurs 185
1 Invariance de jauge . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 185
1.1 Notion de jauge . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 185
1.2 Invariance de jauge en m´ecanique classique et quantique . . . 186
2 Approximation dipolaire ´electrique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 187
3 Expressions du terme d’interaction dipolaire ´electrique dans la jauge
des vitesses et des longueurs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 188
Bibliographie 191
v`TABLE DES MATIERES
viIntroduction
Notre compr´ehension intuitive de la dynamique ´electronique est bas´ee sur une
vision classique, corpusculaire de la r´ealit´e microscopique. Cette interpr´etation est
de plus souvent confort´ee par le succ`es de mod`eles et m´ethodes classiques `a repro-
duire divers processus in´elastiques lorsque des syst`emes atomiques ou mol´eculaires
sont soumis `a des contraintes ext´erieures de forte intensit´e. Dans l’approximation
classique, toutes les particules se comportent comme des objets macroscopiques
ob´eissant aux lois de Newton. Aussi, des trajectoires leur sont explicitement as-
soci´ees et la dynamique ´electronique peut ˆetre facilement visualis´ee.
Pour exemple, on peut citer le cas de l’interaction laser-mati`ere en champ fort,
ou` le mod`ele en 3 ´etapes, introduit par Corkum [1], a permis de comprendre bon
nombre de caract´eristiques typiques de l’interaction. Dans ce mod`ele, un ´electron
est arrach´e `a la cible par effet tunnel; la dynamique de l’´electron libre est ensuite
d´ecriteclassiquement,enneprenantencomptequeleseulchamplaseretn´egligeant
les potentiels coulombiens de fac¸on `a faciliter la description du mouvement; enfin,
l’´electronpeutˆetrerenvoy´esurlecoeurionique,aucoursdesoscillationspost´erieures
du champ, et provoquer alors divers processus : une double ionisation de la cible,
r´esultante de la collision in´elastique ´electron libre-coeur ionique [2, 3], la g´en´eration
d’´electronsrapidesparr´etrodiffusion(assit´eeparlechamp)del’´electronsurlecoeur
[4], ou encore la g´en´eration de rayonnement harmonique d’ordre ´elev´e issue de la
recombinaisondel’´electronsurl’ionparent[5].Cesscenariisontcourammentutilis´es
pour interpr´eter, et guider, les exp´eriences relatives a` l’interaction laser-mati`ere.
Pour exemple, on peut noter que la compr´ehension et le controˆle du m´ecanisme
de g´en´eration d’harmoniques d’ordre ´elev´e a r´ecemment permis, par tomographie
mol´eculaire, de reconstruire les orbitales du syst`eme N [6]. Aussi, la dynamique2
´electronique en champ fort s’op`ere sur des laps de temps typiquement inf´erieurs
au cycle optique de l’impulsion sonde; on entre alors dans le domaine temporel de
l’attoseconde, qui permet d’observer exp´erimentalement des dynamiques jusqu’alors
inaccessibles [7, 8].
Diversesapprochesclassiquesontaussi´et´ed´evelopp´eespourexpliquer,g´en´eralement
1INTRODUCTION
avec succ`es, la dynamique ´electronique des processus non-adiabatiques dans les col-
lisions ion-atome/mol´ecule [9, 10, 11]. La description des probl`emes collisionnels
est compliqu´ee par le fait que l’´electron ´evolue sous l’influence d’une contrainte
ext´erieure coulombienne de port´ee infinie. Alors que les m´ethodes quantiques non-
perturbatives ne peuvent g´en´eralement propager une fonction d’onde ionisante sans
art´efacts que sur un laps de temps fini [12, 13], les approches classiques sont aptes
`a d´ecrire le mouvement de l’´electron jusque dans la zone r´eellement asymptotique
[11, 14, 15]. De plus, les m´ethodes quantiques usuelles ne peuvent d´ecrire sans am-
bigu¨ıt´e le fort couplage qui existe entre les divers processus non-adiabatiques dans
le r´egime des vitesses d’impact dit interm´ediaire [16, 17, 18]. Les donn´ees (sec-
tions efficaces) relatives `a ce domaine interm´ediaire sont pourtant n´ecessaires `a la
mod´elisation des plasmas de fusion par confinement magn´etique. En effet, dans les
r´eacteurs de fusion tels que le JET (Joint European Torus), la charge, la densit´e
et la temp´erature des impuret´es ioniques sont fr´equemment obtenus par spectro-
scopie d’´echange de charge [19, 20] : alors qu’un faisceau d’atome neutres (H,He)
est inject´e dans le plasma pour le chauffer, le diagnostic spectroscopique consiste en
l’analyse spectrale du d´eclin radiatif des ´etats excit´es des ions, peupl´es par capture
´electronique`apartirdesatomesneutresdufaisceau.Lessectionsefficacesd’´echange
de charge sont alors des donn´ees primordiales au d´epouillement du spectre partir
des atomes neutres du faisceau. Les sections efficaces d’´echange de charge sont alors
des donn´ees primordiales au d´epouillement du spectre [21, 22]. Celles d’ionisation
et d’excitation sont aussi n´ecessaires `a la mod´elisation du plasma, et comme la
temp´erature ionique d´epend de la localisation des ions `a l’int´erieur du plasma, la
base de donn´ees collisionnelles requise s’´etend des basses aux hautes ´energies d’im-
pact (typiquement de 10 `a 100 keV/u.m.a.). Cette base de donn´ees est alors cou-
ramment compl´et´ee en utilisant les sections issues de calculs classiques statistiques
de type Monte-Carlo [23].
Toutefois,touteimageettoutepr´edictionclassiquesdeladynamique´electronique
doitˆetreconfront´ee`aunedescriptionquantiquedel’´ecoulementdeflux,dufaitdela
faible masse de l’´electron qui rend probable l’apparition de ph´enom`enes quantiques
ind´ecelablesclassiquement.Eneffet,ilexisteuncertainnombredem´ecanismesphy-
siques (effet tunnel, interf´erences) de nature purement quantique ne pouvant ˆetre
d´ecrits classiquement. Ceci est d’autant plus vrai lorsque des approximations sur
les contraintes ext´erieures sont introduites dans les mod`eles classiques (en ce sens,
le mod`ele en 3 ´etapes de l’interaction laser-mati`ere n´eglige l’influence des poten-
tiels coulombiens sur le vol de l’´electron). Les descriptions quantiques, incluant tous
les termes d’interactions classique et quantique, font r´ef´erence; n´eanmoins, elles ne
2INTRODUCTION
permettent g´en´eralement pas une visualisation intuitive des scenarii dynamiques, `a
cause du principe d’Heisenberg inh´erent `a la m´ecanique quantique.
On vise alors `a d´evelopper une m´ethode de trajectoires quantiques permet-
tant d’allier une formulation intuitive de la dynamique ´electronique, en termes des
concepts usuels de trajectoires et de forces, `a la pr´ecision d’une approche quantique
traditionnelle permettant de reproduire l’int´egralit´e des m´ecanismes sous-jacents la
dynamique. Une des possibilit´es, principalement d´evelopp´ee dans ce manuscrit, est
d’utiliserlaformulationhydrodynamiquedelam´ecaniquequantique.Originellement
introduiteparDeBroglieen1926,cetteapproche,connuesousl’appelation (th´eorie
de l’onde pilote )), fut reprise et d´evelopp´ee par David Bohm en 1952 [24, 25, 26].
Suite aux publications de Bohm en 1952-1954, peu de travaux ont d´evelopp´e cette
approche, alors essentiellement vue comme une interpr´etation alternative du forma-
lisme quantique en terme de trajectoires. Ce n’est que dans les ann´ees 1990, grˆace
au d´eveloppement conjugu´e de moyens de calculs plus performants et d’approches
num´eriques innovantes, que l’approche bohmienne suscita `a nouveau de l’int´erˆet, en
ouvrant la possibilit´e d’une r´esolution auto-coh´erente des´equations de l’hydrodyna-
mique quantique. L’approche hydrodynamique auto-coh´erente pr´esente l’int´erˆet de
s’adapter automatiquement `a l’espace de configurations couvert par l’expansion de
flux, alors que les approches quantiques standard (eul´eriennes) utilisent un espace
restreint fixe au cours de l’interaction, qui ne peut ˆetre ind´efiniment ´elargi. Toute-
fois, les impl´ementations totalement auto-coh´erentes de l’approche bohmienne sont
encore rares, et souvent limit´ees `a l’´etude de dynamiques plutˆot acad´emiques : pro-
jection d’un paquet d’onde gaussien sur une barri`ere d’Eckart [27], ´evolution libre
d’une somme de gaussienne [28] ou ´etude de la d´ecoh´erence [29]. Dans le cas de
dynamiques plus r´ealistes, et forc´ement plus compliqu´ees, on a encore g´en´eralement
recours `a des m´ethodes standard de r´esolution de dynamique quantique, dont on se
sert pour d´efinir ensuite les trajectoires bohmiennes. Ce type d’approche, dit analy-
tique, a ´et´e utilis´ee dans le cadre des interactions laser-atome [30] et des collisions
ion-atome [31]. A ´et´e aussi d´evelopp´ee une approche bohmienne mixte, traitant les
mouvements respectifs de particules lourdes et l´eg`eres classiquement et quantique-
ment[32].L’approchemixtea´et´eappliqu´ee`aladescriptiondecollisionetdiffraction
d’atomes et de mol´ecules sur une surface [33, 34].
Danscetravail,ons’estdoncemploy´e`ad´evelopperuneapprocheauto-coh´erente
bohmienne adapt´ee `a la description de la dynamique ´electronique dans les inter-
actions laser-atome et ion-atome. Nous avons particuli`erement focalis´e sur l’as-
pect auto-coh´erent de la m´ethode d´evelopp´ee de fac¸on a` ˆetre capable, `a terme,
de mod´eliser par l’approche bohmienne les interactions qui nous int´eressent lorsque
3INTRODUCTION
les approches quantiques eul´eriennes habituelles ne peuvent ˆetre mises en oeuvre `a
causedetaillesprohibitivesd’espacesdeconfigurationsetdemoments.Enraisondes
difficult´es num´eriques rencontr´ees, la m´ethode bohmienne auto-coh´erente que nous
avons construite utilise une dimensionalit´e r´eduite `a 1 dimension. Dans le cas des
interactions laser-mati`ere, cette r´eduction n’est pas trop restrictive pour autant que
la polarisation de l’impulsion laser soit lin´eaire, et elle permet, dans le cas des colli-
sions, de faire apparaˆıtre clairement des m´ecanismes difficilement discernables dans
des simulations 3D. Avant de proc´eder `a l’´etude bohmienne, nous avons effectu´e,
dans les deux cas d’interaction consid´er´es, une ´etude exhaustive des capacit´es et
limitations des m´ethodes de trajectoires classiques, dans le but de mettre claire-
ment en exergue, par rapport aux descriptions quantiques de r´ef´erence, les b´en´efices
attendus d’une description en termes de trajectoires quantiques.
Le plan du manuscrit est alors le suivant : dans le chapitre 1, apr`es avoir in-
troduit l’analogie des interactions laser-atome et ion-atome, nous pr´esenterons les
diff´erentsformalismesth´eoriquesutilis´esdanscetravail,`asavoir,lesapprochesquan-
tiques, classiques et de Bohm. Nous´evoquerons aussi les trajectoires de Wigner, qui
r´esultent de la discr´etisation de la distribution dans l’espace des phases introduite
dans l’´equation de Wigner-Moyal [35, 36, 37]. A cette occasion, nous introduirons
certaines caract´eristiques et propri´et´es des trajectoires quantiques et expliquerons
pourquoi seul le formalisme de Bohm a ´et´e ici retenu. Nous ´etudierons ensuite dans
le chapitre 2 le cas de l’interaction laser-atome et dans le chapitre 3 celui des col-
lisions ion-atome. Dans chacun de ces chapitres sera tout d’abord pr´esent´e l’´etude
comparative quantique-classique sur la base de laquelle nous introduirons l’´etude de
la dynamique `a l’aide des trajectoires quantiques de Bohm.
4

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