Approches classique, quantique et bohmienne de la dynamique électronique de systèmes atomiques en champ fort, Classical, quantal and bohmian descriptions of electron dynamics in atomic systems subjected to strong fields

Pierre Botheron

Description

Sous la direction de Bernard Pons
Thèse soutenue le 17 décembre 2010: Bordeaux 1
 On s'intéresse à la dynamique électronique de systèmes atomiques soumis à une impulsion laser brève et intense ou à l'impact d'un ion positivement chargé. On procède alors à une comparaison détaillée des descriptions classique et quantique de ces interactions. Sur la base de cette comparaison, on développe une méthode auto-cohérente de trajectoires quantiques, basée sur l'approche hydrodynamique de Bohm. Cette méthode permet d'obtenir des observables très précises tout en conservant le caractère illustratif des méthodes de trajectoires classiques.
-Interaction laser-matiere
-Collisions ion-atome
-Description quantique de Schrodinger
-Description classique Monte Carlo
-Trajectoires quantiques
-Formulation de Bohm
We are interested in the electronic dynamic of atomic system under influence of a short and intense laser pulse or induced by impact of positively charged ion. We then proceeds in a deeper comparative study of classical and quantal description of these interactions. On the basis of this study, we developped a self-consistent quantum trajectory method, based on the hydrodynamical formulation of Bohm. This method allow to obtain very precise observable while retaining the illustrative character of classical trajectory method.
-Laser-matter interaction
-Atomic collisions
-Quantum Schrodinger description
-Classical Monte Carlo description
-Quantum trajectories
-Bohm formulation
Source: http://www.theses.fr/2010BOR14201/document

Informations

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Extrait

´Universite de Bordeaux-1
◦N attribu´e par la biblioth`eque
4201
`THESE
pour obtenir le grade de
DOCTEUR
´Sp´ecialit´e : NOYAUX, ATOMES, AGREGATS ET PLASMAS
pr´epar´ee au laboratoire CELIA
´dans le cadre de l’Ecole Doctorale des Sciences Physiques et de l’Ing´enieur
pr´esent´ee et soutenue publiquement
par
Pierre Botheron
le 17 d´ecembre 2010
Titre:
Approches classique, quantique et bohmienne de la
dynamique ´electronique de syst`emes atomiques en champ
fort
Directeur de th`ese: B. PONS
Jury
M. J.-C RAYEZ, Pr´esident du jury
M. L. F. ERREA, Rapporteur
M. P.-A. HERVIEUX, Rapporteur
¨M. R. TAIEB, Examinateur
M. J. A. BESWICK, ExaminateuriiTable des mati`eres
Table des mati`eres . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . iii
Introduction 1
1 Pr´esentation g´en´erale des m´ethodes 5
1 Consid´erations g´en´erales : de l’impact d’ions `a l’impact de photons. . 5
2 Description quantique de la dynamique ´electronique . . . . . . . . . . 9
2.1 Conditions de contour et invariance galil´eenne . . . . . . . . . 10
2.2 Methode de grille : Crank-Nicholson . . . . . . . . . . . . . . 12
2.3 Formalisme g´en´eral des m´ethodes d’´equations coupl´ees . . . . 14
2.4 Obtention des ´etats propres atomiques et mol´eculaires . . . . 20
3 Description CTMC (Classical Trajectory Monte-Carlo) . . . . . . . . 28
3.1 Fonction de distribution classique . . . . . . . . . . . . . . . . 28
3.2 Partition de l’espace des phases classique . . . . . . . . . . . . 30
3.3 Distributions initiales . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30
3.4 Calcul des observables . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
4 Description bohmienne : QTM (Quantum Trajectory Method) . . . . 36
4.1 Pr´esentation de la m´ethode . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
4.2 Observables . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
4.3 Avantages et difficult´es de l’approche bohmienne; solutions
aux difficult´es . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
4.4 Description de la m´ethode num´erique . . . . . . . . . . . . . . 46
4.5 Un exemple : l’expansion libre d’un paquet d’onde . . . . . . . 49
4.6 Dynamique pr´es des noeuds de la fonction d’onde . . . . . . . 51
5 Introduction d’une autre m´ethode de trajectoires quantiques : Les
trajectoires de Wigner . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
5.1 Pr´esentation de la m´ethode . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
5.2 2 approches num´eriques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57
5.3 Exemple d’un syst`eme stationnaire : cas atomique . . . . . . . 59
iii`TABLE DES MATIERES
2 Interaction laser intense-atome 63
1 Description du syst`eme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63
2 Mod`elesg´en´eralementemploy´espourl’´etudedeladynamique´electronique
en champ fort . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
2.1 Mod`ele (Simpleman ) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
2.2 Mod`ele SFA (Strong Field Approximation) . . . . . . . . . . . 69
3 Etude comparative des descriptions classique et quantique . . . . . . 72
3.1 Probabilit´e d’ionisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72
3.2 Spectres photo-´electroniques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79
3.3 Densit´es ionisantes en cours d’interaction . . . . . . . . . . . . 84
3.4 G´en´eration d’harmoniques d’ordre ´elev´e . . . . . . . . . . . . 87
3.5 Bilan de la comparaison quantique-classique . . . . . . . . . . 98
4 Etude Bohmienne . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98
4.1 Choix des param`etres num´eriques . . . . . . . . . . . . . . . . 99
4.2 Impulsion sinuso¨ıdale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 100
4.3 Illustration de la dynamique pour diff´erentes longueurs d’onde 106
4.4 Application aux longueurs d’ondes microm´etriques. . . . . . . 109
5 Interpr´etation de la g´en´eration d’harmoniques pr`es du seuil par les
m´ethodes de trajectoires classiques CTMC et quantiques QTM . . . . 114
5.1 Dispositif exp´erimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 117
5.2 Description en termes de trajectoires CTMC . . . . . . . . . . 121
5.3 Validation par les trajectoires quantiques . . . . . . . . . . . . 123
5.4 Interpr´etation des r´esultats exp´erimentaux . . . . . . . . . . . 125
3 Collisions ion-atome 129
1 Comparaison des dynamiques classique et quantique . . . . . . . . . . 130
1.1 Probabilit´es asymptotiques partielles et totales associ´ees aux
diff´erents processus non-adiabatiques . . . . . . . . . . . . . . 130
1.2 Histoires de collision . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 147
´1.3 Evolution des densit´es ´electroniques . . . . . . . . . . . . . . . 150
2 Etude Bohmienne . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 157
2.1 Param`etres num´eriques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 157
2.2 Probabili´es asymptotiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 160
2.3 Dynamique bohmienne . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 161
Conclusions 169
A Syst`eme d’unit´e atomique 175
iv`TABLE DES MATIERES
B Approximation eikonale 177
1 Approchesemi-classique;´equationeikonaleetm´ethodeduparam`etre
d’impact . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 177
2 Conditions initiales asymptotiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 179
3 Invariance galil´eenne de l’approximation eikonale . . . . . . . . . . . 180
4 Domaine de validit´e de l’approche eikonale et de la m´ethode du pa-
ram`etre d’impact . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 182
C Approximation dipolaire ´electrique - Jauge des longueurs 185
1 Invariance de jauge . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 185
1.1 Notion de jauge . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 185
1.2 Invariance de jauge en m´ecanique classique et quantique . . . 186
2 Approximation dipolaire ´electrique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 187
3 Expressions du terme d’interaction dipolaire ´electrique dans la jauge
des vitesses et des longueurs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 188
Bibliographie 191
v`TABLE DES MATIERES
viIntroduction
Notre compr´ehension intuitive de la dynamique ´electronique est bas´ee sur une
vision classique, corpusculaire de la r´ealit´e microscopique. Cette interpr´etation est
de plus souvent confort´ee par le succ`es de mod`eles et m´ethodes classiques `a repro-
duire divers processus in´elastiques lorsque des syst`emes atomiques ou mol´eculaires
sont soumis `a des contraintes ext´erieures de forte intensit´e. Dans l’approximation
classique, toutes les particules se comportent comme des objets macroscopiques
ob´eissant aux lois de Newton. Aussi, des trajectoires leur sont explicitement as-
soci´ees et la dynamique ´electronique peut ˆetre facilement visualis´ee.
Pour exemple, on peut citer le cas de l’interaction laser-mati`ere en champ fort,
ou` le mod`ele en 3 ´etapes, introduit par Corkum [1], a permis de comprendre bon
nombre de caract´eristiques typiques de l’interaction. Dans ce mod`ele, un ´electron
est arrach´e `a la cible par effet tunnel; la dynamique de l’´electron libre est ensuite
d´ecriteclassiquement,enneprenantencomptequeleseulchamplaseretn´egligeant
les potentiels coulombiens de fac¸on `a faciliter la description du mouvement; enfin,
l’´electronpeutˆetrerenvoy´esurlecoeurionique,aucoursdesoscillationspost´erieures
du champ, et provoquer alors divers processus : une double ionisation de la cible,
r´esultante de la collision in´elastique ´electron libre-coeur ionique [2, 3], la g´en´eration
d’´electronsrapidesparr´etrodiffusion(assit´eeparlechamp)del’´electronsurlecoeur
[4], ou encore la g´en´eration de rayonnement harmonique d’ordre ´elev´e issue de la
recombinaisondel’´electronsurl’ionparent[5].Cesscenariisontcourammentutilis´es
pour interpr´eter, et guider, les exp´eriences relatives a` l’interaction laser-mati`ere.
Pour exemple, on peut noter que la compr´ehension et le controˆle du m´ecanisme
de g´en´eration d’harmoniques d’ordre ´elev´e a r´ecemment permis, par tomographie
mol´eculaire, de reconstruire les orbitales du syst`eme N [6]. Aussi, la dynamique2
´electronique en champ fort s’op`ere sur des laps de temps typiquement inf´erieurs
au cycle optique de l’impulsion sonde; on entre alors dans le domaine temporel de
l’attoseconde, qui permet d’observer exp´erimentalement des dynamiques jusqu’alors
inaccessibles [7, 8].
Diversesapprochesclassiquesontaussi´et´ed´evelopp´eespourexpliquer,g´en´eralement
1INTRODUCTION
avec succ`es, la dynamique ´electronique des processus non-adiabatiques dans les col-
lisions ion-atome/mol´ecule [9, 10, 11