Crucible-free Crystal Growth of Germanium - Experiments and Simulations [Elektronische Ressource] / Michael Wünscher. Betreuer: Eckehard Schöll

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Crucible-free Crystal Growth of Germanium –Experiments and SimulationsvonDiplom-PhysikerMichael Wünscheraus Berlinder Fakultät II – Mathematik und Naturwissenschaften –der Technischen Universität Berlinzur Erlangung des akademischen GradesDoktor der Naturwissenschaften– Dr. rer. nat. –genehmigte DissertationPromotionsausschuss:Vorsitzender: Prof. Dr. M. KneisslBerichter: Prof. Dr. E. Schöll, PhDBerichter: Prof. Dr. R. FornariTag der wissenschaftlichen Aussprache: 30. August 2011Berlin 2011D 83This thesis is dedicated tomy son Oskar and my wife Christin.ContentsAbstract . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . viii (in german) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . ixPublications . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . xiNomenclature . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . xii1. Introduction 11.1. Crystal Structure . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31.2. Growth Techniques from the Melt . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41.3. Numerical Methods . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 81.4. Lateral Photo-Voltage Scanning and Photoluminescence Scanning Tech-niques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 112. The Simulation Program FEMAG-FZ 152.1. Numerical Model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Publié le : samedi 1 janvier 2011
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Crucible-free Crystal Growth of Germanium –
Experiments and Simulations
von
Diplom-Physiker
Michael Wünscher
aus Berlin
der Fakultät II – Mathematik und Naturwissenschaften –
der Technischen Universität Berlin
zur Erlangung des akademischen Grades
Doktor der Naturwissenschaften
– Dr. rer. nat. –
genehmigte Dissertation
Promotionsausschuss:
Vorsitzender: Prof. Dr. M. Kneissl
Berichter: Prof. Dr. E. Schöll, PhD
Berichter: Prof. Dr. R. Fornari
Tag der wissenschaftlichen Aussprache: 30. August 2011
Berlin 2011
D 83This thesis is dedicated to
my son Oskar and my wife Christin.Contents
Abstract . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . viii (in german) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . ix
Publications . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . xi
Nomenclature . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . xii
1. Introduction 1
1.1. Crystal Structure . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3
1.2. Growth Techniques from the Melt . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4
1.3. Numerical Methods . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8
1.4. Lateral Photo-Voltage Scanning and Photoluminescence Scanning Tech-
niques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11
2. The Simulation Program FEMAG-FZ 15
2.1. Numerical Model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
2.1.1. Governing Equations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
2.1.2. Geometry and Boundary Conditions . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
2.1.3. Model Coupling . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23
2.2. Test Cases - Cape Simulator . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
2.3. Model Improvements . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
2.3.1. First Results for Germanium . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
2.3.2. Melting Interface Calculation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
2.3.3. Open Melting Front . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30
2.4. Test Case - Fast Pulling . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32
2.4.1. Maximal Growth Velocity - A 1D Model after Billig . . . . . . . . 32
2.4.2. Numerical Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34
2.4.3. Comparison with Experimental Data . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
2.4.4. Growth Angle Influence on the Numerical Results . . . . . . . . . 37
3. Melt Surface During the Floating Zone Process 41
3.1. Numerical Model in an Axisymmetric Approach . . . . . . . . . . . . . . . 41
3.1.1. Model for the Free Surface of the Melt . . . . . . . . . . . . . . . . 41
3.1.2. Model for the Electromagnetic Pressure Calculation . . . . . . . . 43
3.1.3. Coupling of the Models . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
3.1.4. Optimization Scheme for Curve Fitting . . . . . . . . . . . . . . . 46
3.2. Comparison with the Melt Surface of Silicon . . . . . . . . . . . . . . . . . 47
3.3. with the Melt of Germanium . . . . . . . . . . . . . . 50
3.3.1. Influence of the Coil Position . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50
vContents
3.3.2. Melt Surface for a Sequence of Pictures . . . . . . . . . . . . . . . 53
3.4. Measurement of the Growth Angle from High-Resolution Photographs . . 54
3.4.1. Experimental Setup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 54
3.4.2. Measurement for Silicon . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55
3.4.3.nt for Germanium . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56
4. Floating Zone Crystal Growth of Germanium 59
4.1. The Differences to Silicon . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
4.1.1. Experimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60
4.1.2. Simulation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61
4.2. Measures Against Bulges and Spirals . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62
4.2.1. Influence of the Hole Diameter on the Calculation . . . . . . . . . 62
4.2.2. Experiments with Different Hole Diameters and Induction Coil
Angles . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63
4.2.3. Short-Circuit Plate under the Induction Coil . . . . . . . . . . . . 66
4.2.4. Crystal Structure . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69
4.2.5. Main Slit and Additional Side Slits . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70
4.3. Cooling Effect of the Ambient Gas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74
4.3.1. Estimation of the Cooling Effect . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74
4.3.2. Modeling the Gas Flow in the Chamber . . . . . . . . . . . . . . . 76
4.3.3. Experiments in Helium Atmosphere . . . . . . . . . . . . . . . . . 81
4.3.4. Measures Against Noses . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 81
4.3.5. Two Gas Setup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 84
4.3.6. Dash Method for Single Crystal Growth . . . . . . . . . . . . . . . 85
4.4. Numerical Calculations of the Melt Flow . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89
4.4.1. Influence of the Turbulence Model . . . . . . . . . . . . . . . . . . 90
4.4.2. Reduced Electromagnetic Force . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 91
4.4.3. Increasing Buoyancy Force . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 96
4.4.4. Rotation Rate . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 96
4.4.5. Comparison with Ansys . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 96
4.4.6. Silicon Parameters for the Molten Zone of Germanium . . . . . . . 101
5. Pedestal Crystal Growth of Germanium 105
5.1. Model Behavior . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 106
5.1.1. Determination of the Reference Case . . . . . . . . . . . . . . . . . 106
5.1.2. Angle of the Induction Coil . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 107
5.1.3. Position of the Upper Triple Point . . . . . . . . . . . . . . . . . . 108
5.1.4. Diameter of the Feed Rod . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 109
5.1.5. Crystal Diameter . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 109
5.2. Comparison with Experiments . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 110
5.2.1. Experimental Parameter - Setup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 110
5.2.2. Exptal Iteration . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 111
5.2.3. Measurement of Triple Points and Melt Surface . . . . . . . . . . . 112
5.2.4. Simulation of the Experimental Setup . . . . . . . . . . . . . . . . 115
viContents
5.2.5. Interfaces of the Molten Zone . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 116
6. Summary 119
7. Outlook 121
A. Studies of the Open Melting Front During the Stay at FEMAGSoft 123
A.1. Model Behavior . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 123
A.2. Open Melting Front from the Process Picture . . . . . . . . . . . . . . . . 124
A.3. Adjusted Upper Triple Point . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 128
A.4. Silicon Results for 2 Inches . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 130
A.5. Comparison of Different Conductivity Models along the Open Melting Front132
B. Runge Kutta Implementation in Python 133
Bibliography 137
List of Figures 143
List of Tables 153
Acknowledgement 155
viiContents
Abstract
The thesis is focused on the crucible-free crystal growth of germanium where the
floating zone process and the pedestal method were investigated by experiment and
simulation. For both crystal growthds, experimental and numerical results
were compared in order to verify the simulations and to use the simulation forecast
to improve the experiments.
The classical setup for the floating zone process of silicon is not stable for germa-
nium, which here results in growing spiral-shaped crystals. This growth behavior
was stabilized by exchanging argon for helium as protective gas. The four times
higher heat transfer coefficient increases the cooling of the growing crystal and re-
duces the spiral growth. On the other hand this causes an irregular melting of the
feed rod. To conform with these two diverging requirements both gases were used
at the same time, helium around the crystal and argon around the feed rod. The
increased heat transfer to the gas could be numerically verified by using the program
Elmer for calculating the gas convection and comparing the results with the heat
loss by radiation.
The model for the floating zone process developed by Dupret et.al. was first
verified with former simulation results and experiments done with silicon. The
quasi-stationary calculation in axisymmetric approximation gave a good agreement.
mm mmIn a new experiment the pull speed was increased from 5.0 /min to 8.0 /min. The
mmagreement was good until 6.5 /min and for higher pull speeds deviations occurred
which could not yet be completely explained.
By adapting the floating zone model for germanium it became clear that the melt-
ing interface had to be included in the model, and with it the influence of parameters
of the induction coil on the temperature field were studied. The simulation of the
melt flow shows the dominance of the electromagnetic force over Bouancy as well as
Marangoni forces. The rotation rate had no reasonable influence on the melt flow
calculations, which explained the experimental observation.
The model of the floating zone process adapted to the pedestal growth yielded
good agreement of the calculated crystallization and melting interfaces with the
experimental findings. The forecast of the model was used to optimize the process
and reduced the risk of freezing.
The solution of the Laplace-Young equation was compared with photographs of
the experiment. The need of including the electromagnetic pressure and the growth
angle for a good agreement could be shown for silicon. For germanium an opti-
mization scheme was used to evaluate the parameters to be fitted, but due to small
variations in crystal diameter, the assumption of axisymmetric and quasi-static ap-
proximations of the Laplace-Young equation is not fulfilled.
Furthermore, a direct measurement of the growth angle was performed by evalu-
◦ ◦ating high-resolution photographs of the melt surface. The growth angles of 11 ±2
◦ ◦of silicon and 14 ± 6 of germanium could be measured and the results are in good
agreement with the values in the literature having been obtained by other methods.
viiiContents
Zusammenfassung
Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der tiegelfreien Kristallzüchtung von
Germanium nach der Floating-Zone und Pedestal Methode. Diese wurden sowohl
experimentell als auch numerisch untersucht und die Ergebnisse miteinander ver-
glichen. Zum einen wurde das Modell der Simulation verifiziert, andererseits wur-
den die Vorhersagen der Simulation genutzt, um das experimentelle Vorgehen zu
verbessern.
Der typische Aufbau eines Floating-Zone Prozesses für Silizium führte zu insta-
bilem Wachstum für Germanium. Die Kristalle wuchsen spiralförmig. Dieses Wach-
stumsverhalten ließ sich unterdrücken, indem Helium anstatt von Argon als Schutz-
gas verwendet wurde. Der viermal größere Wärmeübergangskoeffizient von Heli-
um verstärkt die Kühlwirkung der Atmosphäre auf den Kristall und reduziert das
Schraubenwachstum.BeimVorratsstabführtediesjedochzueinemungleichmäßigen
Abschmelzen und machte einen längeren Prozess unmöglich. Um diese beiden un-
terschiedlichen Bedingungen gleichzeitig zu erfüllen, wurden beide Gase im Prozess
eingesetzt, Helium in der Umgebung des Kristalls und Argon am Vorratsstab. Mit
dem Programm Elmer ließ sich die stärkere Kühlwirkung von Helium im Vergleich
zu Argon durch den Vergleich der Wärmeverluste durch Strahlung mit denen durch
Gaskonvektion bestätigen.
Das von Dupret et.al. entwickelte numerische Modell für die Beschreibung des
Floating-ZoneProzesseswurdemitfrüherennumerischenundexperimentellenErgeb-
nissen für Silizium verglichen. Das quasistationäre axialsymmetrische Model zeigte
dabei eine gute Übereinstimmung. In einem neuen Experiment wurde die Zieh-
mm mmgeschwindigkeit schrittweise von 5.0 /min auf 8.0 /min erhöht und zeigte bis
mm6.5 /min eine gute Übereinstimmung mit den Rechnungen. Für höhere Geschwin-
digkeiten driften die experimentellen und numerischen Ergebnisse auseinander, was
nicht vollständig erklärt werden konnte.
Für die Nutzung des Floating-Zone Modells für Germanium konnte gezeigt wer-
den, dass die Berechnung der Abschmelzfront notwendig ist. Mit diesem Modell
wurde der Einfluss der Induktorparameter auf den Prozess untersucht. Berechnun-
gen der Schmelzenbewegung zeigte die Dominanz der elektromagnetisch getriebenen
Strömung gegenüber der Auftriebs- und Marangoni-Strömung. Der Einfluss der Ro-
tation auf die Schmelzenbewegung war klein, was mit den experimentellen Beobach-
tungen übereinstimmt.
Im Rahmen der Arbeit wurde das Floating-Zone Modell an den Pedestal Prozess
angepasst. Damit ließen sich gute Übereinstimmungen zu den experimentell bes-
timmten Abschmelz- und Kristallisationsphasengrenzen erhalten. Des Weiteren kon-
nten die qualitativen Voraussagen des Modells benutzt werden, um das Experiment
zu verbessern und insbesondere das Einfrieren zu reduzieren.
DieBerechnungenderLaplace-YoungGleichungwurdenmitPhotosvomFloating-
Zone Prozess verglichen, dabei konnte gezeigt werden, dass sowohl der elektromag-
netische Druck als auch der Wachstumswinkel berücksichtigt werden müssen. Für
Germanium wurde ein Optimierungsalgorithmus benutzt, um die Lösung an die
Messwerte anzupassen. Durch die Schwankungen des Kristallradius ist die Annahme
von Rotationssymmetrie und stationärem Verhalten nicht mehr erfüllt.
Weiterhin wurden direkte Messungen des Wachstumswinkels durchgeführt, dazu
wurden hochaufgelöste Photos der Schmelzzone ausgewertet. Der gemessene Wach-
◦ ◦ ◦ ◦stumswinkel von 11 ± 2 für Silizium und 14 ± 6 für Germanium stehen in guter
ixContents
Übereinstimmung mit den Literaturwerten, die durch verschiedene andere Methode
erhalten wurden.
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