Fast-beam photodissociation imaging of molecular ions [Elektronische Ressource] / presented by Simon Martin Altevogt

Dissertationsubmitted to theCombined Faculties for Natural Sciences and for Mathematicsof the Ruperto-Carola University of Heidelberg, Germanyfor the degree ofDoctor of Natural Sciencespresented byDipl.-Phys. Simon Martin Altevogtborn in Go¨ttingenOral examination: 24th of July, 2007Fast-beam Photodissociation Imaging of MolecularIonsReferees:Prof. Dr. Andreas WolfProf. Dr. Peter SchmelcherKurzfassungAbbildung von Photofragmentationsprozessen schneller Molekul¨ ionenEin neuartiger experimenteller Aufbau zur Messung von Photofragmentationsprozessen mole-kularer Ionen wurde etabliert. Der Aufbau kombiniert das Verfahren der Abbildung schnellerIonenstrahlen (keV Energien) mit einer Ionenfalle, die es erlaubt die Vibrationsanregungen derIonen zu reduziern. Der Aufbau wurde am Freie-Elektronen-Laser (FEL) in Hamburg fur die¨ersten Benutzer Experimente installiert. Mit der Apparatur wurden unter Verwendung einesgepulsten Nd:YAG Lasers (Photonen Energien von 2.33 und 4.66eV) Experimente an den Edel-+ + +gasionen Ar und Ne und an HeH unter Benutzung des FEL mit 38.8eV durchgefuh¨ rt. Die2 2+ 2 +Photodissoziation von Ar wurde bei 266nm gemessen, wobei die C Σ Potentialflache domi-¨2 gnierte. Die Winkelverteilung der Fragmente zeigte, den erwarteten hauptsac¨ hlichen Anteil anDissoziation parallel zur Laserpolarization. Jedoch wurde auch ein betrachtlicher senkrechter¨Beitrag mit zunehmender bei der Dissoziation freiwerdender Energie gemessen.
Publié le : lundi 1 janvier 2007
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Dissertation
submitted to the
Combined Faculties for Natural Sciences and for Mathematics
of the Ruperto-Carola University of Heidelberg, Germany
for the degree of
Doctor of Natural Sciences
presented by
Dipl.-Phys. Simon Martin Altevogt
born in Go¨ttingen
Oral examination: 24th of July, 2007Fast-beam Photodissociation Imaging of Molecular
Ions
Referees:
Prof. Dr. Andreas Wolf
Prof. Dr. Peter SchmelcherKurzfassung
Abbildung von Photofragmentationsprozessen schneller Molekul¨ ionen
Ein neuartiger experimenteller Aufbau zur Messung von Photofragmentationsprozessen mole-
kularer Ionen wurde etabliert. Der Aufbau kombiniert das Verfahren der Abbildung schneller
Ionenstrahlen (keV Energien) mit einer Ionenfalle, die es erlaubt die Vibrationsanregungen der
Ionen zu reduziern. Der Aufbau wurde am Freie-Elektronen-Laser (FEL) in Hamburg fur die¨
ersten Benutzer Experimente installiert. Mit der Apparatur wurden unter Verwendung eines
gepulsten Nd:YAG Lasers (Photonen Energien von 2.33 und 4.66eV) Experimente an den Edel-
+ + +gasionen Ar und Ne und an HeH unter Benutzung des FEL mit 38.8eV durchgefuh¨ rt. Die2 2
+ 2 +Photodissoziation von Ar wurde bei 266nm gemessen, wobei die C Σ Potentialflache domi-¨2 g
nierte. Die Winkelverteilung der Fragmente zeigte, den erwarteten hauptsac¨ hlichen Anteil an
Dissoziation parallel zur Laserpolarization. Jedoch wurde auch ein betrachtlicher senkrechter¨
Beitrag mit zunehmender bei der Dissoziation freiwerdender Energie gemessen. Obwohl die An-
nahme von Spin-Bahn Wechselwirkung die plausibelste Erklaru¨ ng darstellt, war die beobachtete
Große des Effektes wesentlich hoher, als durch theoretische Rechnungen vorhergesagt. Es wurde¨ ¨
+ 2beobachtet, daß bei der Photofragmentation von Ne bei 523nm die A Π Potentialfl¨ache do-u2
2 +miniert. Die C Σ Potentialkurve gewinnt an Bedeutung fur hohere vibrations Anregung der¨ ¨g
Molekul¨ ionen. Experimentell wurde auch hier ein hauptsac¨ hlicher paralleler Charakter zus¨atzlich
zu einem senkrechten Anteil gemessen. Der senkrechte Anteil blieb erhoht uber den gesamten¨ ¨
beobachteten Bereich der freiwerdenden kinetischen Energie. Die Photofragmentationsspektro-
+skopie von HeH am FEL bei 32nm zeigte im Spektrum der freiwerdenden Energie einen Anteil
0von≈50% an hochangeregten He Fragmenten, der den Beitrag vieler hoch angeregter Potenti-
alflachen deutlich machte. Die Winkelverteilung zeigte einen dominierenden Anteil an Σ→ Π¨
¨Ubergangen, die den wichtigen Beitrag dieser Symmetry zum Dissoziationsprozeß unterstreicht.¨
−18 2Der gemessene Wirkungsquerschnitt fur¨ beide Symmetrien betragt¨ (1.4± 0.7)· 10 cm .
Abstract
Fast-beam photodissociation imaging of molecular ions
A novel arrangement to study photofragmentation of molecular ions using fast beam (keV) imag-
ing techniques combined with fast ion-beam pulsing and trapping has been realized. The setup
was transferred to the new free-electron laser in Hamburg (FLASH) for the first user experi-
+ments. With this apparatus experiments were conducted on the two rare-gas dimer ions Ne and
2
+ +Ar utilizing a pulsed Nd:YAG laser at 2.33 and 4.66eV photon energy and on HeH using the2
+
free electron laser at 38.8 eV. Photofragmentation of Ar was measured at 266nm, where the2
2 +C Σ repulsive curve dominates. The angular fragment distribution was mainly parallel tog
the laser polarization, as expected, but a sizable transverse contribution increasing at energy
releases corresponding to vibrationally excited target ions was found. Although spin-orbit cou-
+
pling in Ar remains as the most plausible explanation, the observed size of the effect is much2
+larger than expected using theoretical predictions. Photodissociation of the Ne was measured2
2 2 +at 532nm where the A Π curve is dominant and the C Σ curve becomes important for higheru g
vibrational target excitation. Also here, a mainly parallel angular charactistic was observed
plus a perpendicular contribution which remained high throughout the observed kinetic energy
+release regime. The photofragmentation studies of HeH with the free electron laser at 32nm
wavelength, revealed in the kinetic energy release spectrum, a contribution of≈50% from highly
0excited He fragments, indicating the important contribution of many high-lying repulsive curves.
The angular distributions showed a dominant contribution of Σ→ Π transitions, underlining the
large importance of this symmetry among the excited curves contributing to photodissociation.
−18 2The cross sections for both symmetries were measured with a total of (1.4± 0.7)· 10 cm .Meinen ElternContents
1 Introduction 1
2 Background 5
2.1 Photodissociation of diatomic ions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
2.1.1 Photodissociation processes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
2.1.2 Quantum mechanical treatment . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
2.2 Experimental techniques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
2.2.1 Gas phase and trapped ion techniques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
2.2.2 Fast ion beams . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11
2.3 The kinematics of two body breakup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
2.4 Angular distribution of photofragments . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
2.5 Monte Carlo simulations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16
3 A crossed ion beam setup for photodissociation imaging 19
3.1 Basic elements of the setup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
3.2 The Trapped Ion Fragmentation setup at FLASH (TIFF) . . . . . . . . . . . . . 21
3.2.1 Historic development . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
3.2.2 Beamline setup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
3.2.3 Ion beam transport . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24
3.2.4 Ion beam diagnostic . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
3.2.5 Ion beam pulsing . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
3.2.6 The vacuum system . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
3.3 The hollow cathode ion source . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28
3.4 The ion beam trap . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
3.4.1 An electrostatic ion trap . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
3.4.2 Trap stability criteria . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
3.4.3 Ion trap mechanical construction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32
3.4.4 Electrostatic mirrors . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32
3.4.5 Ion trap operation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
3.5 Interaction region . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
93.5.1 Layout of the interaction region . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
3.5.2 Forced overlap method used in the optical laser experiments . . . . . . . . 39
3.5.3 Diagnostic of the overlap region at FLASH . . . . . . . . . . . . . . . . . 39
3.6 Photofragment detection . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43
3.6.1 The principle of delay line detection . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43
3.6.2 The delay line detector . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44
3.7 Light sources . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46
3.7.1 The Nd:YAG laser system . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46
3.7.2 The VUV free-electron laser at DESY in Hamburg (FLASH) . . . . . . . 48
4 Commissioning of the setup 53
4.1 Control of the experiment . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
4.1.1 Data acquisition system and timing of the experiment . . . . . . . . . . . 53
4.1.2 Power supplies . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
4.1.3 Programatic control of the setup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55
4.1.4 The vacuum interlock system . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56
4.2 Characterization of the ion source . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57
4.3 of the ion beam trap . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
4.3.1 Stability of the ion beam trap . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
4.3.2 Trapping and extraction from the ion beam trap . . . . . . . . . . . . . . 61
4.4 Beam overlap measurements . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
4.5 Detector calibration . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66
5 Optical laser experiments 69
5.1 Rare gas dimer ions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69
5.2 Timing and data acquisition . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73
+
5.3 Photodissociation of Ar at 266nm . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 742
5.3.1 Experimental parameters . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74
5.3.2 Fragment imaging . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74
5.3.3 Kinetic energy release and angular distributions . . . . . . . . . . . . . . 78
5.3.4 Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 83
5.3.5 Comparison to theoretical calculations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 86
+
5.4 Photofragmentation studies of Ne ions at 532nm . . . . . . . . . . . . . . . . . . 892
5.4.1 Experimental parameters . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89
5.4.2 Fragment imaging . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89
5.4.3 Kinetic energy release and angular distributions . . . . . . . . . . . . . . 92
5.4.4 Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97

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