Présence et sources des hydrocarbures aromatiques polycycliques dans le Bassin d'Arcachon

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Sous la direction de Hélène Budzinski
Thèse soutenue le 15 décembre 2009: Bordeaux 1
Le Bassin d’Arcachon est une lagune très riche écologiquement et suscite un attrait touristique et ostréicole important. Cette pression anthropique a soulevé ces dernières années des questions sociétales quant à sa qualité environnementale. Ainsi, ancrés dans des projets soutenus par les acteurs locaux (Région Aquitaine, Syndicat Intercommunal du Bassin d’Arcachon, Conseil général de la Gironde), ces travaux de thèse ont permis de dresser un bilan de la qualité de ce système et de ses bassins versants relativement à l’introduction des hydrocarbures aromatiques polycycliques (substances prioritaires selon la directive cadre sur l’eau, UE, 2000). Ces polluants organiques sont présents dans les différents compartiments environnementaux suivis (sédiments, colonne d’eau) de la lagune, en concentrations élevées pour quelques sites et pouvant induire des effets toxiques chez le biota aquatique. Ils sont généralement présents dans les eaux et sédiments des tributaires à un niveau bruit de fond, mais des concentrations importantes ont été observées pour un ruisseau, ainsi que lors d’un évènement de tempête. Ils sont principalement issus des processus de combustion incomplète de matières organiques (gaz d’échappement, chauffage, feux de forêt) ; des apports terrigènes et diagénétiques de pérylène ont également pu être mis en évidence. Les transferts des HAP vers le biota benthique (huître), et leur bioaccumulation sont effectifs malgré des capacités de dépuration importante relativement à d’autres classes de composés organiques hydrophobes. Comme alerté par le réseau national d’observation coordonné par IFREMER, les teneurs dans les organismes augmentent depuis une dizaine d’année, et s’approchent aujourd’hui de la valeur guide AFSSA pour la consommation humaine. Outre l’aspect de qualité environnementale, ces résultats peuvent apporter des informations quant aux problématiques nationales actuelles de surveillance chimique des productions conchylicoles (DGAL, 2008 ; AFSSA, 2008).
-Hydrocarbures aromatiques polycycliques
-Bassin d'Arcachon
-Ecotoxicologie
Abstract
-Polycyclic aromatic hydrocarbons
Source: http://www.theses.fr/2009BOR13981/document
Publié le : jeudi 27 octobre 2011
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N° d’ordre : 3981
THÈSE

PRESENTÉE A


L’UNIVERSITÉ BORDEAUX 1

ÉCOLE DOCTORALE DES SCIENCES DE L’ENVIRONNEMENT


Par Alexia CRESPO

POUR OBTENIR LE GRADE DE
DOCTEUR

SPÉCIALITÉ : Géochimie et écotoxicologie



PRÉSENCE ET SOURCES
DES HYDROCARBURES AROMATIQUES POLYCYCLIQUES
DANS LE BASSIN D’ARCACHON





Thèse dirigée par Dr Hélène BUDZINSKI
ISM-LPTC, UMR 5255 CNRS


Après avis de :
Mme CAMEL, Valérie Professeur, AgroParisTech, Paris Rapporteur
Mme CASELLAS, Claude Professeur, Université de Montpellier 1 Rapporteur

Date prévue : 15 décembre 2009
Devant la commission d’examen formée de :
Mme CAMEL, Valérie Professeur, AgroParisTech, Paris Rapporteur
Mme CASELLAS, Claude Professeur, Université de Montpellier 1 Rapporteur
Mme GOURLAY, Catherine Chercheur, CEMAGREF, Antony Examinateur
Mr SAUTOUR, Benoit Professeur, Université de Bordeaux 1 Examinateur
Mme BUDZINSKI, Hélène Directeur de recherche CNRS, UMR5255, Talence Directeur de thèse


Université Bordeaux 1 – Les Sciences et les Technologies au service de l'Homme et de l'environnement
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Résumé

Le Bassin d’Arcachon est une lagune très riche écologiquement et suscite un attrait
touristique et ostréicole important. Cette pression anthropique a soulevé ces dernières années
des questions sociétales quant à sa qualité environnementale. Ainsi, ancrés dans des projets
soutenus par les acteurs locaux (Région Aquitaine, Syndicat Intercommunal du Bassin
d’Arcachon, Conseil général de la Gironde), ces travaux de thèse ont permis de dresser un
bilan de la qualité de ce système et de ses bassins versants relativement à l’introduction des
hydrocarbures aromatiques polycycliques (substances prioritaires selon la directive cadre sur
l’eau, UE, 2000). Ces polluants organiques sont présents dans les différents compartiments
environnementaux suivis (sédiments, colonne d’eau) de la lagune, en concentrations élevées
pour quelques sites et pouvant induire des effets toxiques chez le biota aquatique. Ils sont
généralement présents dans les eaux et sédiments des tributaires à un niveau bruit de fond,
mais des concentrations importantes ont été observées pour un ruisseau, ainsi que lors d’un
évènement de tempête. Ils sont principalement issus des processus de combustion incomplète
de matières organiques (gaz d’échappement, chauffage, feux de forêt) ; des apports terrigènes
et diagénétiques de pérylène ont également pu être mis en évidence. Les transferts des HAP
vers le biota benthique (huître), et leur bioaccumulation sont effectifs malgré des capacités de
dépuration importante relativement à d’autres classes de composés organiques hydrophobes.
Comme alerté par le réseau national d’observation coordonné par IFREMER, les teneurs dans
les organismes augmentent depuis une dizaine d’année, et s’approchent aujourd’hui de la
valeur guide AFSSA pour la consommation humaine. Outre l’aspect de qualité
environnementale, ces résultats peuvent apporter des informations quant aux problématiques
nationales actuelles de surveillance chimique des productions conchylicoles (DGAL, 2008 ;
AFSSA, 2008).

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« La grandeur d’un métier est peut-être, avant tout, d’unir des hommes. »
Antoine de Saint-Exupéry

L’aventure d’une thèse n’est pas aussi périlleuse que les expériences de vols de nuit de Saint-
Exupéry, mais cette phrase n’a eu de cesse de me faire écho tout au long de ce parcours. Aussi, je tiens
à remercier l’ensemble des personnes qui se sont jointes à moi pour mener à bien ces travaux, les lire,
ainsi que celles qui m’ont soutenue.

Je remercie tout d’abord Mme Valérie Camel, Mme Claude Casellas, Mme Catherine Gourlay
et Mr Benoit Sautour, membres du jury, d’avoir accepté de juger ces travaux, et d’avoir consacré du
temps à lire ces quelques pages dans des délais restreints. Merci également pour tout l’intérêt que vous
avez porté à ces travaux et au manuscrit, cela m’a permis de pouvoir apprécier grandement les
échanges que nous avons eu.

Un très grand merci à Hélène. Merci de m’avoir proposé cette idée initiale que de se lancer
dans l’aventure Bassin d’Arcachon, de m’avoir permis de suivre le lancement et déroulement d’un
projet aussi intéressant, et de m’avoir donné ta confiance pour y participer. Merci de m’avoir donné de
telles conditions matérielles pour pouvoir mener à bien ces travaux de thèse, et surtout de t’être autant
et perpétuellement donnée pour les obtenir. Merci de ton soutien dans mes débuts et de ta patience tout
au long de ces années.
Merci également d’avoir considéré mon goût pour le travail bibliographique et de m’avoir dès lors
offert sur un plateau d’argent de participer à un projet de review de l’état de l’art de la
photodégradation et phototoxicité des HAP en milieu aqueux. Ce fut tout de même long et difficile,
mais il ne me reste qu’une grande satisfaction. Merci de toute ta confiance et soutien que tu nous as
donnés dans cet épisode.
Et pour finir et résumer, Merci de m’avoir permis d’expérimenter cette pensée de Saint-Exupéry, à la
fois à travers de belles symbioses dans le travail de groupe mais également à travers de contre-
exemples très instructifs. Ce ne sont pas des vols de nuit que nous avons réalisés, nous avons juste
tenté une ‘navigation d’un jour’ à bord de Freddy, que tu avais réussi à remettre d’aplomb - navigation
peu fructueuse au début car ils nous manquaient une clef et un peu de carburant … Nous n’avons pas
traversé les Andes, nous avons juste atteint la station essence… Et au final, nous avons quand même
réussi à faire une superbe cartographie par d’autres moyens.
En fait il manquait quelques « s » dans mon « grand merci » … !

Je tiens à remercier l’équipe de la station IFREMER Arcachon, et plus précisément Isabelle
Auby, Jean-Paul Dréno, Gilles, Christian, Nadine, pour toute l’aide et tous les conseils précieux que
vous nous avez donnés pour travailler la stratégie d’étude et réaliser la cartographie des sédiments de
surface. Sans vous, on aurait eu un peu de mal à aller plus loin que la station essence du port
d’Arcachon… Merci Gilles de ne t’être point moqué lorsque j’ai eu chaussé mes patins à l’envers ou
lorsque je suis revenue des prélèvements plus bronzée que jamais grâce à la bonne vase ! Merci pour
ces très bons moments que j’ai vécus à vous suivre sur les estrans, j’en garde d’excellents souvenirs.
Un très grand Merci également à Benoît Sautour, ainsi qu’à Hélène, Magali Beaudrimont,
Patrice Gonzalez, Edith Parlanti, Jérôme Cachot, Nathalie Tapie et bien d’autres…, pour avoir fait
naître et fait vivre le projet Ascobar et les journées du Bassin d’Arcachon. Merci Benoît pour ta
sympathie et ta sérénité, quelque chose d’une force tranquille que j’admire. Merci aux équipes EPOC-
GEMA et ISM-LPTC pour les bons moments passés à bord de la Planula ou les bottes dans l’eau à
ramasser les huîtres sauvages.
Je remercie également le Syndicat Intercommunal du Bassin d’Arcachon, Sabine Jeandenant,
et la cellule de transfert UT2A, Olivier Donard et Christelle Benoit pour la mise en place et la
réalisation des essais pilotes de dragage. Merci de nous avoir permis de participer à ces travaux
instructifs. Merci par ailleurs à Sabine d’avoir suivi ces travaux de thèse et de l’intérêt que vous y avez
porté. Merci d’avoir été présente à la soutenance et pour ces mots échangés à l’issue de celle-ci. Merci
à vous et à Vincent et Christelle L. pour votre aide quant au démarrage de l’étude des eaux de
ruissellement urbaines et à la réalisation de cartes géoréférencées de nos points de suivis.

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Merci à Cédric Garnier pour avoir planché ensemble momentanément sur la stratégie d’étude
et pour son aide dans les repérages initiaux. Et merci de m’avoir fait découvrir FIP, et oui je me
moquais de toi à l’époque…
Merci à Olivier Geffard pour ses critiques avisées et son aide dans l’avancement d’un projet
bibliographique parallèle à ces travaux de thèse.
Merci à Maria Fatima de Meniconi et Branislav Vrana pour leurs encouragements, conseils et
grandes sympathies.
Merci à l’équipe du master ENVOHL pour son enthousiasme et pour m’avoir permis de
découvrir moult facettes des environnements océaniques ! Et Merci à Jörg S. et Alexandra C. qui
m’ont initié à la passionnante recherche scientifique à travers l’histoire d’une crue exceptionnelle, et
qui m’ont tout appris quant à la rédaction scientifique.

Et au quotidien, Merci à Corg et au LPTC pour toute l’énergie qui transite sans arrêt dans le labo…
Un super merci pour toi Super’Karyn. Un peu à l’image d’une Wonder Woman, Karyn vole à
notre secours car MSMS nous joue des tours, puis elle nous livre tous ses secrets quant à une nouvelle
manip’, et l’instant d’après elle est déjà prête à nous aider à passer de longues heures à filtrer dans les
sous-sols… sans parler de ta présence et de ton enthousiasme pour m’aider à effectuer les
prélèvements : que ce soit sur terre, sur vase, dans l’eau… ou à bord de Freddy, merci de t’être même
aventurée à tenter de le piloter !
Merci Marie-Hélène pour notre aventure Konkawe, merci de ta patience et de tous tes
conseils. Merci également de t’être souvent intéressée à l’avancement de la thèse et aux résultats que
l’on obtenait. Et alors mille mercis surtout pour tous les chocolats et bonbons que tu m’as épargnés de
manger !!
Merci Laurent, Sylvie et Patrick, pour vos aides dans la vie du labo et disponibilités. Je vous ai
embêté souvent… mais ce fût un réel plaisir pour moi ! Et vous savez, Laurent et Sylvie, vous n’êtes
pas si ronchons que ça… toujours un ptit mot pour râler c’est vrai, mais surtout juste après, vous avez
toujours un ptit mot pour sourire ou rire, et c’est bien agréable.
Et encore un spécial Merci Laurent pour toutes ces vidanges d’huile du lyoph, ces heures passées à
filtrer, pour m’avoir aidé à remonter sur le bateau et d’avoir résisté à la tentation de me laisser me
dépêtrer toute seule, et ton aide précieuse pour l’analyse des échantillons lorsque je commençais à
m’enliser dans les monticules de vases and co.
Merci à Jérôme, Edith, Christelle C., Michelle et Marie-Ange pour vos aides en mission ou en
labo, et vos grandes sympathies.
De grands Mercis à Nadia et Nora pour tous les bons moments et discussions partagés, et votre
naturelle chaleur humaine. Merci Nora pour toute ton aide à la fin de la thèse.

Merci Fabrice d’avoir toujours répondu présent pour nous aider à résoudre nos petits tracas
informatiques et réaliser nos posters. Merci de ta grande sympathie.
Merci à Eric Naillou pour les ‘quelques’ réparations de verrerie cassée …
Merci à Hélène J. et Virginie pour vos disponibilités et les quantités d’ordre de missions
enregistrées…

Et en ce qui concerne le fin du fin :
Moult mercis à Chloé, c’était sacrément extra de travailler avec toi. C’était particulièrement
enrichissant et stimulant. Et en plus on trouvait le moyen de se faire nos cures de rires par jour. Tu es
une future grande Experte… avec le coup de la fourmi, là je dois dire que tu m’as sciée, et que j’ai tout
de suite compris qu’aucune énigme d’analyse chimique ne peut te résister !
Merci Fred, c’était très agréable de partager avec toi cette aventure BDA. Et je ne te
remercierai jamais assez d’avoir cédé à la tentation de me laisser me dépêtrer toute seule au beau
milieu de la vasouille et de m’avoir nargué qui plus est avec ton aisance sur la vase !! Mais merci de
m’avoir aidé ensuite à nettoyer mon ciré… et surtout mille mercis Fred pour toute ton aide et ton
soutien en diverses occasions. Et je tiens à conclure sur la recette du pain d’épice : par ces quelques
mots maintenant je peux enfin graver que C’ETAIT MA RECETTE !
6
Merci Nat pour toute ton aide et soutien depuis mon arrivée au labo. Mille mercis pour la
super aventure de symbiose INIA, pour ton don à créer une énergie de groupe, pour ta chaleur
humaine et pour nous faire partager avec Eric votre passion des cétacés.
Mille mercis à Ninette, Davy, Anaïk, Sylvain C. et Aurélia, pour vos aides précieuses dans
l’avancement de ces travaux, pour les longues heures passées à prélever, disséquer, filtrer, lyophiliser,
tamiser, broyer, extraire, analyser… tout en gardant motivations et sourires. Merci Ninette pour tous
les efforts que tu as faits pour m’aider en mission malgré les petites fourmis sur l’herbe et les petits
insectes sur l’eau ! et pour tes falafels ! Merci également Sylvain F., tu as été un super binôme pour
l’aventure INIA d’avant thèse.

Moults mercis aussi à tous ceux qui m’ont apporté beaucoup de bons moments :
Milles mercis Marion-Justine pour toutes tes qualités humaines, ta constante attention à
l’égard des autres, ta bonne humeur si rafraîchissante, tes madeleines, et les cannelés de ta maman, je
ne pouvais espérer meilleure coloc de bureau pour partager ces chères années thèses... Merci
également Nico pour nous avoir apporté ta touche de fraîcheur dans le bureau 204 le temps d’une
période, tout ton enthousiasme, et bons plans qu’ils concernent l’analyse chimique ou les portes
e
ouvertes des chais ! Merci aux êtres de la galaxie du 4 , Mathieu, Kiki, Caro, Amélie… les voyages en
nd
hyperespace n’ont pas toujours été très rapides pour nous êtres du 2 , donc merci à vous d’avoir
parcouru toutes ces années lumières pour nous rejoindre... Et Merci de même aux êtres des Terres
Lointaines Anne-Laure, Ludo, Anaïk et Iris ! Merci à Coralie, Nath B., Marie, Sophie, Rani, Justyna,
Elisa, Céciline, Marie-Thérèse et bien d’autres pour beaucoup de bons moments.

Et vient le croustillant moment de remercier et d’embrasser tout mon entourage :
Merci Sylviane pour tout ce que nous a donné et fait découvrir à chacun de tes cours, les
discussions parfois tardives, les fous rires en plein silence, et ton écoute, attention et conseils. Il est des
rencontres qui marquent une vie, tu as profondément et positivement marqué la mienne, tu as été un
réel soutien pour ces années thèse.
Merci Sabine et Pierre pour votre amitié, votre présence et chaleur humaine.
Merci à ma Lout pour les bonnes pauses gourmandes et ton soutien.
Merci à Maryline, Borah et Bernard pour votre soutien, gaieté, et surtout pour tous les cageots
de légumes, de fraises, de framboises et de confitures, et les seaux de coques et la poignée de
palourde…, nécessaires à tout travail cérébral !
Merci à toutes mes tantes et mes oncles, Annie, Ofélia, Françoise, Martine, Antoine, Jean-
Marie, Lionel pour m’avoir toujours épaulé, conseillé, fait partager vos passions, fait vivre la vie
comme il se doit grâce à d’interminables discussions sur la recherche et la nature humaine, ou non
mieux… grâce aux interminables parties de canasta accompagnées heureusement d’une excellente
paëlla… grâce à des expéditions dans des déserts et jungle urbaine à l’autre bout du monde, en
montagne, et dans les restaurants ! Mille mercis …

Mille mercis Axelle, Chacha et Nicky, pour tout votre amour, votre présence, votre aide et très
grand soutien depuis toujours. Merci pour tous les petits plats mijotés et toutes vos petites attentions.
Merci Thibaut pour ces années de thèse que l’on a pu vivre ensemble, de m’avoir fait rire dans
les moments difficiles et de m’avoir fait pleurer avec ton sujet de thèse… Merci de ton amour et de tes
attentions qui, même à l’autre bout du monde, m’ont permis de trouver un sacré réconfort par
moments.
… Et un dernier Merci à mes Anges à qui je dois tout ce bonheur.


7
8
Table des Matières

Résumé ....................................................................................................................................... 3
Table des Matières.... 9
Liste des figures...... 13
Liste des tableaux... 19
Abréviations, symboles et unités........................................................................................................... 23
Acronymes et sigles 24

Introduction ...... 29

Chapitre I : Synthèse bibliographique
A) Nature...................................................................................................................................... 35
B) Caractéristiques physico-chimiques ..................................................................................... 35
C) Origines des HAP ................................................................................................................... 38
C.1.Formation............................................................................................................................... 38
C.1.a. Origine pyrolytique................................................................................................. 38
C.1.b. Origine pétrogénique .............................................................................................. 39
C.1.c. Origine diagénétique (sédiments récents)............................................................... 40
C.2.Outils d’identification des sources : approche moléculaire ................................................... 40
C.2.a. Profils moléculaires ................................................................................................ 41
C.2.b. Indices moléculaires 42
D) Cycle biogéochimique............................................................................................................. 43
D.1.Comportement biogéochimique des HAP ............................................................................. 43
D.1.a. Entrée dans l’environnement .................................................................................. 43
D.1.b. Compartiment atmosphérique................................................................................. 49
i. Distribution.................................................................................................................. 49
ii. Réactivité..................................................................................................................... 50
D.1.c. Sols.......................................................................................................................... 50
i. Distribution et transferts.............................................................................................. 50
ii. Dégradation ................................................................................................................. 51
D.1.d. Systèmes aquatiques ............................................................................................... 52
i. Distribution et transferts 52
ii. Dégradation 54
D.1.e. Biodisponibilité....................................................................................................... 57
i. Cas des HAP adsorbés sur phase solide ...................................................................... 57
D.1.f. Biota........................................................................................................................ 61
i. Bioconcentration et bioaccumulation.......................................................................... 61
ii. Biotransformation........................................................................................................ 69
iii. Transfert trophique.................................................................................................. 73
iv. Végétation............................................................................................................... 74
E) Toxicité pour les organismes ................................................................................................. 74
E.1.Effets toxiques 74
E.1.a. Toxicité des mélanges............................................................................................. 75
E.1.b. Phototoxicité ........................................................................................................... 76
E.1.c. Produits de dégradation/métabolisation.................................................................. 77
E.2.Données toxicologiques ......................................................................................................... 77
E.2.a. Toxicité aigüe.......................................................................................................... 77
E.2.b. Toxicité chronique 78
E.3.Outils d’évaluation de l’exposition et du risque..................................................................... 78
E.3.a. Colonne d’eau 78
E.3.b. Sédiments................................................................................................................ 80
9
i. Seuils de toxicité ......................................................................................................... 82
ii. Valeurs guides européennes ........................................................................................ 84
E.3.c. Tissus biologiques................................................................................................... 85

Chapitre II : Contexte de l’étude & Méthodologie
A) L’Environnement du Bassin d’Arcachon............................................................................. 91
A.1. Caractéristiques physiques générales .............................................................................. 91
A.1.a. Hydrographie continentale...................................................................................... 93
A.1.b. Circulation des eaux dans la lagune........................................................................ 95
A.1.c. Compartiment sédimentaire.................................................................................... 97
A.2. Activités et exploitation de ce site naturel....................................................................... 99
A.2.a. Intra-bassin.............................................................................................................. 99
i. Exploitation des ressources minérales......................................................................... 99
ii. Exploitation des ressources vivantes 100
iii. Activités de plaisance ........................................................................................... 100
iv. Travaux maritimes ................................................................................................ 103
A.2.b. Espace continental 105
i. Urbanisation 105
ii. Activités industrielles 106
B) Contexte scientifique & objectifs ........................................................................................ 107
B.1. Connaissances actuelles................................................................................................. 107
B.2. Objectifs de ces travaux 108
C) Mise en place du suivi environnemental............................................................................. 110
C.1. Compartiment sédimentaire 110
C.1.a. Echantillons en archivage ..................................................................................... 110
C.1.b. Cartographie 2007 111
C.1.c. Suivi saisonnier..................................................................................................... 113
C.2. Colonne d’eau................................................................................................................ 115
C.2.a. Stratégie d’étude ................................................................................................... 115
C.2.b. Variabilité à l’échelle d’un cycle tidal .................................................................. 116
C.2.c. Suivi périodique.................................................................................................... 118
C.3. Biota .............................................................................................................................. 118
C.3.a. Evaluation de l’exposition : transplantations d’organismes.................................. 118
C.3.b. Suivi des organismes autochtones......................................................................... 119
C.4. Apports terrigènes.......................................................................................................... 119
C.5. Cas des activités de dragage .......................................................................................... 120

Chapitre III : Méthodologies analytiques
A) Analyse des matrices solides................................................................................................ 125
A.1. Protocoles d’échantillonnage et de préparation des matrices ........................................ 125
A.2. Protocole d’extraction des HAP des matrices solides ................................................... 125
A.3. Analyse chromatographique des extraits organiques..................................................... 126
A.4. Contrôle qualité ............................................................................................................. 128
A.4.a. Validation de la méthode et de l’expérimentateur ................................................ 128
A.4.b. Suivi des blancs de manipulation.......................................................................... 131
A.4.c. Robustesse ............................................................................................................ 134
i. Préparation d’une carte de contrôle........................................................................... 134
A.4.d. Cas des matrices « hétérogènes » 135
A.5. Caractérisation des échantillons .................................................................................... 139
A.5.a. Taux de lipides des tissus biologiques .................................................................. 139
A.5.b. Granulométrie des sédiments................................................................................ 139
A.5.c. Teneur en carbone organique des sédiments......................................................... 139
B) Analyse des matrices aqueuses............................................................................................ 140
10

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