Refractive index sensing with localized plasmonic resonances [Elektronische Ressource] : theoretical description and experimental verification / vorgelegt von Andreas Unger

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Refractive index sensing with localized plasmonic resonances – Theoretical description and experimental verification Inauguraldissertation zur Erlangung des akademischen Grades eines Doktors der Naturwissenschaften der Universität Mannheim vorgelegt von Dipl.-Ing.(FH) Andreas Unger aus Weida/Thür. Mannheim, 2010 Dekan: Professor Dr. Felix Freiling, Universität Mannheim Referent: Professor Dr. Karl-Heinz Brenner, Universität Mannheim Korreferent: Professor Dr. Carsten Sönnichsen, Universität Mainz Tag der mündlichen Prüfung: 25. März 2010 Diese Arbeit entstand am Max-Planck-Institut für Polymerforschung Mainz im Arbeitskreis Materialwissenschaften unter Projektleiter Dr. Max Kreiter. Es kommt mir vor, als hielte ich in meinen Händen den Anfang vieler dieser Wege, aber wie schwer ist es, im Nebel der Zukunft ihre Richtung, ihre Fortsetzung und ihr Ende zu erkennen! In diesem Nebel bewegen und ballen sich Naturgewalten, die der Mensch noch nicht gebändigt hat, die sich noch in keinen Plan fügen und deren Gesetze noch kein Mathematiker erforscht hat. Und unser Marsch inmitten dieser Gewalten hat eine eigene Schönheit.
Publié le : vendredi 1 janvier 2010
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Refractive index sensing with localized
plasmonic resonances – Theoretical description
and experimental verification




Inauguraldissertation
zur Erlangung des akademischen Grades
eines Doktors der Naturwissenschaften
der Universität Mannheim





vorgelegt von
Dipl.-Ing.(FH) Andreas Unger
aus Weida/Thür.

Mannheim, 2010
































Dekan: Professor Dr. Felix Freiling, Universität Mannheim
Referent: Professor Dr. Karl-Heinz Brenner, Universität Mannheim
Korreferent: Professor Dr. Carsten Sönnichsen, Universität Mainz

Tag der mündlichen Prüfung: 25. März 2010































Diese Arbeit entstand am Max-Planck-Institut für Polymerforschung Mainz im
Arbeitskreis Materialwissenschaften unter Projektleiter Dr. Max Kreiter.
































































Es kommt mir vor, als hielte ich in meinen Händen den Anfang vieler dieser Wege, aber
wie schwer ist es, im Nebel der Zukunft ihre Richtung, ihre Fortsetzung und ihr Ende zu
erkennen! In diesem Nebel bewegen und ballen sich Naturgewalten, die der Mensch
noch nicht gebändigt hat, die sich noch in keinen Plan fügen und deren Gesetze noch
kein Mathematiker erforscht hat. Und unser Marsch inmitten dieser Gewalten hat eine
eigene Schönheit.
Anton Semjonowitsch Makarenko




Abstract:

In this thesis the sensing properties of plasmonic resonators for changes in the surrounding
refractive index are investigated. A self-consistent and general sensing theory is developed. This
theory connects the electrodynamic properties of plasmonic resonators like resonance
wavelength and electric field distribution to the sensitivity for refractive index changes. A figure
of merit (FOM) is derived which includes the effects of noise and in its general form directly
states if a certain change in refractive index will be measurable or not.
For the FOM in the quasi-static limit absolute bounds and scalings are derived. These bounds
are based on the localization of electromagnetic energy for which analytic expressions were
known before. The important result of the quasi-static considerations is that the sensitivity is
determined completely by the choice of material and resonance wavelength for refractive index
changes that cover the whole sensing volume while for smaller analytes the energy confinement
to the analyte volume is important.
To confirm the developed theory numerical calculations and an experiment with crescent shaped
plasmonic resonators is carried out and good agreement is found. In this experimental
verification, local refractive index changes were introduced close to the crescent shaped
particles and their resonance wavelength change was measured. As a model analyte polystyrene
colloids were used and manipulated with an atomic force microscope. This approach leads to a
very defined and controllable model system which allowed the theoretical predictions to be
verified without parasitic effects. The proposed theoretical model predicts the measured
wavelength changes with high accuracy and allows to extrapolate the result to the response of
the resonator to the binding of a single molecule to its surface. From the theory together with the
experiment it follows, that single molecule sensitivity will be possible by increasing the signal
to noise ratio of the measurement.

I
II
Zusammenfassung:
In dieser Arbeit wurde das Verhalten von plasmonischen Resonatoren bei Veränderung des
Brechungsindex der Umgebung untersucht. Für dieses Verhalten wurde eine theoretische
Beschreibung entwickelt. Diese Theorie verknüpft die elektrodynamischen Eigenschaften
plasmonischer Resonatoren, wie zum Beispiel das Feldprofil und die Resonanzwellenlänge, mit
den sensorischen Eigenschaften der Resonatoren. Eine “Figure of Merit“ (FOM) welche die
Einflüsse der Messung, wie etwa Rauschen, beinhaltet wurde entwickelt. Diese kann in ihrer
allgemeinen Form benutzt werden um Aussagen darüber zu treffen, ob ein bestimmtes Ereignis
detektierbar ist oder nicht.
Im quasistatischen Limit können für diese FOM Grenzwerte und allgemeine
Skalierungsfunktionen analytisch entwickelt werden. Ein wichtiges Ergebnis dieser analytischen
Theorie ist, dass für Brechungsindexänderungen, die das gesamte Modenvolumen des
Resonators ausfüllen, die Wahl des Resonatormaterials und der Resonanzwellenlänge die FOM
und damit die Detektionseigenschaften vollständig bestimmt. Für Analyte die kleiner als das
Modenvolumen sind, kann die Energiekonzentration auf den Analyt optimiert werden.
Um die entwickelte Theorie zu überprüfen wurden Experimente mit hörnchenförmigen
plasmonischen Resonatoren durchgeführt. In diesen Experimenten wurden kleine Variationen
des lokalen Brechungsindex erzeugt und die Frequenzverschiebung der plasmonischen
Resonanz gemessen. Als Modellanalyte dienten hierbei kleine Polystryrolpartikel welche mit
dem Rasterkraftmikroskop an die plasmonischen Resonatoren angebracht wurden. Es wurde so
ein sehr exakt definiertes Modellsystem geschaffen, welches geeignet ist die theoretischen
Vorraussagen zu überprüfen. Die Vorhersagen des entwickelten theoretischen Modells wurden
durch die Experimente bestätigt. Die berechneten Wellenlängenverschiebungen stimmen sehr
gut mit den gemessenen überein. Das theoretische Modell liefert, zusammen mit den
Messungen, eine Aussage darüber ob die Detektion der Anbindung einzelner Moleküle an die
Resonatoroberfläche möglich ist. Kernaussage ist, dass die Detektion einzelner Moleküle bei
Optimierung des Signal-zu-Rausch Verhältnisses der Messung möglich ist.

III
IV

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