Relaxation, rattling and decoupling [Elektronische Ressource] : dynamic processes in glassy matter / vorgelegt von Melanie Köhler

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Publié le : vendredi 1 janvier 2010
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RELAXATION, RATTLING AND DECOUPLING 
 
 Dynamic Processes in Glassy Matter  







Dissertation zur Erlangung des Doktorgrades 
(Dr. rer. nat.) 
der Mathematisch‐Naturwissenschaftlichen Fakultät 
der Universität Augsburg 
 
 
vorgelegt von 
Melanie Köhler 
 
 
Institut für Physik 
Elektronische Korrelationen und Magnetismus 
Lehrstuhl für Experimentalphysik V 
 
 
Augsburg, Mai 2010 


























1. Gutachter: Prof. Dr. A. Loidl
2.  Prof. Dr. A. Reller


Tag der Einreichung: 21. Mai 2010
Tag der mündlichen Prüfung: 15. Juli 2010 



























































Wer so tut, als bringe er die Menschen zum Nachdenken, den lieben sie. 
Wer sie wirklich zum Nachdenken bringt, den hassen sie. 
 
Aldous Huxley 





1  Introduction ................................................................................................. 1 
2  Phenomenological and theoretical predictions .................................................. 5 
2.1  Principles of dielectric spectroscopy ..................................................................... 6 
2.1.1  Relaxation in  matter ____________________________________________________ 6 
2.2  Dielectric response of glass‐forming liquids .......................................................... 8 
2.2.1  The  ‐relaxation _______________________________________________________________ 9 
2.2.2  Excess wing and slow  ‐process _________________________________________________ 11 
2.2.3  The fast  ‐process  ____________________________________________________________ 11 
2.2.4  The boson peak  12 
2.3  Hallmark features of glass‐forming liquids  14 
2.3.1  Non‐Arrhenius behaviour _______________________________________________________ 15 
2.3.2  Non‐exponential relaxation functions _____________________________________________ 16 
2.3.3  Non‐ergodicity  17 
2.4  Models and theories ......................................................................................... 18 
2.4.1  Explanations of the Johari‐Goldstein (JG)  ‐relaxation _______________________________ 18 
2.4.2  Minimal model _______________________________________________________________ 20 
2.4.3  Coupling model  22 
2.4.4  Extended coupling model_______________________________________________________ 23 
2.4.5  Mode coupling theory (MCT) ____________________________________________________ 24 
2.4.6  Ionic conductivity: phenomenological approaches and models ________________________ 30 
3  Measurement techniques .............................................................................. 33 
3.1  Dielectric measurements .................................................................................. 34 
3.1.1  Low frequency techniques ______________________________________________________ 36 
3.1.2  Coaxial line techniques _________________________________________________________ 38 
3.1.3  Quasioptical method: submillimeter wave spectroscopy _____________________________ 40 
3.1.4  Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR) _____________________________________ 43 
3.2  Neutron scattering ........................................................................................... 44 
3.2.1  The high‐resolution time‐of‐flight spectrometer TOFTOF ____________________________ 45 
3.3  Positron annihilation lifetime spectroscopy (PALS) ............................................. 46 
3.4  Overview on the methods: advantages and disadvantages .................................. 47 
4  Results and discussion ................................................................................. 49 
4.1  Broadband dielectric spectra of glass‐forming liquids .......................................... 50 
4.1.1  Salol and xylitol – discussion of a "Type A" and "Type B" system _______________________ 50 
4.1.2  The structural glass‐former benzophenone ________________________________________ 56 
4.2  Glassy dynamics in mono‐, di‐, and tripropylene glycol ........................................ 60 
4.2.1  Broadband dielectric spectra ____________________________________________________ 60 
4.2.2  The  ‐relaxation ______________________________________________________________ 63 
4.2.3  Secondary relaxations _________________________________________________________ 65 
4.2.4  The fast  ‐relaxation  __________________________________________________________ 68 
4.2.5  The boson peak _______________________________________________________________ 77 
4.2.6  Relaxational behaviour of the polymer PPG 4000 ___________________________________ 79 
i 4.2.7  Comparison with other experimental methods _____________________________________ 82 
4.3  Influence of the ion content on slow and fast relaxation dynamics ........................ 92 
4.3.1  The  ‐relaxation ______________________________________________________________ 92 
4.3.2  Slow  ‐process and excess wing ________________________________________________ 103 
4.3.3  High frequency response ______________________________________________________ 105 
4.3.4  Neutron scattering vs. dielectric spectroscopy  114 
4.4  Relationship between fragility and the boson peak ............................................ 119 
5  Summary and conclusion ............................................................................. 125 
6  Appendices ............................................................................................... 129 
6.1  S‐parameter ................................................................................................... 130 
6.2  From the correlation function to the structure factor ......................................... 131 
6.3  Behaviour of the correlation function , š;  ..................................................... 133 
7  Bibliography .............................................................................................. 135 

ii  
List of abbreviations: 
 
 
BP  boson peak 
BWO  backward wave oscillator 
BZP  benzophenone  
CC  Cole‐Cole 
CD  Cole‐Davidson 
CM  coupling model 
(D)LS   (dynamic) light scattering 
DOS  density of states 
DPG  dipropylene glycol 
EW  excess wing 
FIR  far infrared 
FTIR  Fourier transform infrared 
HN  Havriliak‐Negami 
JG  Johari‐Goldstein 
KWW  Kohlrausch‐Williams‐Watts 
MCT  mode coupling theory 
MM  minimal model 
NCL  nearly constant loss 
NRKM  nonmonotonic relaxation kinetic model  
NS  neutron scattering 
OCA  ortho‐carborane 
OKE  optical Kerr effect 
o‐Ps  ortho‐positronium  
PG  propylene glycol 
PPG  polypropylene glycol 
TPG  tripropylene glycol 
UDR  universal dielectric response 
VFT  Vogel‐Fulcher‐Tamman 


iii 
iv 

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