Structure and dynamics of new intelligent copolymer hydrogels and hydrogel nanoparticle hybrids [Elektronische Ressource] / vorgelegt von Yvonne Hertle

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Structure and dynamics of newintelligent copolymer hydrogels andhydrogel nanoparticle hybridsDissertationzur Erlangung des akademischen Grades einesDokotor der Naturwissenschaft (Dr. rer. nat.)im Fach Chemie an der Fakult at fur Biologie,Chemie und Geowissenschaften derUniversit at Bayreuthvorgelegt vonYvonne Hertlegeboren in AugsburgBayreuth, der 15. Dezember 2010Die vorliegende Arbeit wurde in der Zeit von Oktober 2007 bis Dezember 2010 an derUniversit at Bayreuth am Lehrstuhl fur Physikalische Chemie I unter Betreuung vonHerrn Prof. Dr. Thomas Hellweg angefertigt.Vollst andiger Abdruck der von der Fakult at fur Biologie, Chemie und Geowissenschaftender Universit at Bayreuth genehmigten Dissertation zur Erlangung des akademischenGrades eines Doktors der Naturwissenschaften (Dr. rer. nat.).Dissertation eingereicht am: 15. Dezember 2010Zulassung durch die Prufungsk omission: 22. Dezember 2010Wissenschaftliches Kolloquium: 05. April 2011Amtierender Dekan:Prof. Dr. Stephan ClemensPrufungsaussc huss:Prof. Dr. Thomas Hellweg (Erstgutachter)Prof. Dr. Stephan F orster (Zweitgutachter)Prof. Dr. Rainer Schobert (Vorsitz)Prof. Dr. Axel H. E. Mul lerDer Zweifel ist der Beginn der Wissenschaft.Wer nichts anzweifelt, pruft nichts.Wer nichts pruft, entdeckt nichts.Wer nichts entdeckt, ist blindund bleibt blind.
Publié le : vendredi 1 janvier 2010
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Structure and dynamics of new
intelligent copolymer hydrogels and
hydrogel nanoparticle hybrids
Dissertation
zur Erlangung des akademischen Grades eines
Dokotor der Naturwissenschaft (Dr. rer. nat.)
im Fach Chemie an der Fakult at fur Biologie,
Chemie und Geowissenschaften der
Universit at Bayreuth
vorgelegt von
Yvonne Hertle
geboren in Augsburg
Bayreuth, der 15. Dezember 2010Die vorliegende Arbeit wurde in der Zeit von Oktober 2007 bis Dezember 2010 an der
Universit at Bayreuth am Lehrstuhl fur Physikalische Chemie I unter Betreuung von
Herrn Prof. Dr. Thomas Hellweg angefertigt.
Vollst andiger Abdruck der von der Fakult at fur Biologie, Chemie und Geowissenschaften
der Universit at Bayreuth genehmigten Dissertation zur Erlangung des akademischen
Grades eines Doktors der Naturwissenschaften (Dr. rer. nat.).
Dissertation eingereicht am: 15. Dezember 2010
Zulassung durch die Prufungsk omission: 22. Dezember 2010
Wissenschaftliches Kolloquium: 05. April 2011
Amtierender Dekan:
Prof. Dr. Stephan Clemens
Prufungsaussc huss:
Prof. Dr. Thomas Hellweg (Erstgutachter)
Prof. Dr. Stephan F orster (Zweitgutachter)
Prof. Dr. Rainer Schobert (Vorsitz)
Prof. Dr. Axel H. E. Mul lerDer Zweifel ist der Beginn der Wissenschaft.
Wer nichts anzweifelt, pruft nichts.
Wer nichts pruft, entdeckt nichts.
Wer nichts entdeckt, ist blind
und bleibt blind.
Pierre Teilhard de ChardinDanksagung
An dieser Stelle m ochte ich allen dafur danken, die mich in der Zeit meiner Promotion
begleitet und unterstutzt haben.
Ganz besonderer Dank gilt meinem Doktorvater, Herrn Prof. Dr. Thomas Hellweg, fur
die M oglichkeit diese Arbeit in seiner Gruppe durchfuhren zu k onnen. Er hat mich in
dieser Zeit stets unterstutzt und mit Diskussionen motiviert.
Besonderer Dank fur die gute Zusammenarbeit geht auch an meine Kollegen am Lehrstuhl
fur Physikalische Chemie I der Universit at Bayreuth. Ohne eure stete Diskussions- und
Hilfsbereitschaft, sowie die zahlreichen heiteren Ka eepausen, w are die Arbeit in dieser
Form nicht m oglich gewesen. Dies gilt auch fur meine Kollegen in allen Arbeitsgruppen
des Fachbereiches Chemie der Universit at Bayreuth.
Bei Michael Zeiser bedanke ich mich fur die Hilfe bei theoretischen Fragen und die Un-
terstutzung bei Messzeiten in Garching und Grenoble.
Herzlichen Dank auch an meine ehemaligen Kollegen Stefan Wellert und Matthias Karg,
die mich in die Geheimnisse der Licht- und Neutronenstreuung eingefuhrt haben und mir
jederzeit Hilfe zuteil werden lie en.
Karlheinz Lauterbach, Elisabeth Dungfelder und Christa B acher m ochte ich fur die gute
Zusammenarbeit und Unterstutzung bei Arbeiten danken.
Meinen Praktikanten Matthias Bieligmeyer, Tobias Rudolph und Christoph Hasen ohrl
danke ich fur ihr gro es Interesse und ihren Flei bei der Bearbeitung ihrer Themen:
Alles Gute und viel Erfolg fur euren weiteren Lebensweg.
Auch m ochte ich mich bei meinen Freunden in Bayreuth sowie in Augsburg, besonders
Stefanie Scherer und Simone Wagner, fur ihre seelische und moralische Unterstutzung
bedanken und dafur, dass sie immer an mich geglaubt haben.
Ein sehr gro er Dank geht an meine Familie: Ihr habt mir dieses Universit atsstudiumerm oglicht, mir jederzeit und in jeder Hinsicht zur Seite gestanden und mich nicht zuletzt
fortlaufend ermuntert, diese Doktorarbeit fertig zu stellen. Ich weiss mein Gluc k zu
sch atzen, ich danke euch fur alles.
Christian, ich danke dir von ganzem Herzen fur deine unglaubliche Geduld und alles was
man mit Worten nicht sagen kann.Abstract
Polymeric gels consist of a chemically or physically crosslinked polymer network swollen
with a certain amount of solvent and most of these gels show an ability of reversible
swelling or shrinking due to small changes in their environment (as changes in pH,
temperature or electric eld). In the group of hydrogels, poly( N -isopropylacrylamide)
(poly(NIPAM)) crosslinked with N,N’-methylenebisacrylamide (BIS) is the most well-
known member of the class of thermoresponsive "smart" polymers.
This work covers the characterization of thermoresponsive poly(NIPAM) gels an shows
di erent kinds of possibilities tuning their properties. The rst part of this thesis
presents di erent methods for the preparation of crosslinker gradient macroscopic gels
with the dimensions of some cubic centimetres. The swelling behaviour from di erent
zones of the macrogel with a varying crosslinker content was studied as a function of
temperature. Furthermore, the internal dynamics of a poly(NIPAM-co-butenoic acid)
copolymer macrogel was investigated by neutron spin echo and compared to the results
for a chemically identical microgel. Due to the di erent preparation conditions of the
macro- and microgel, a di erence in the collective di usion of the network was expected.
Beside this, copolymer microgel particles based on NIPAM and N -tert-butylacrylamide
(NtBAM) were synthesized. The particle size and the swelling behaviour of the obtained
colloidal microgels was characterized with respect to the content of the comonomer using
di erent scattering techniques and electron microscopy. In addition, an attempt was
made to describe theoretically the temperature induced deswelling with the Flory-Rehner
theory.
The latter part of this thesis focuses on hybrid materials based on magnetic nanoparticles
and thermoresponsive microgels. First of all, di erent approaches for the synthesis
of cobalt and nickel nanoparticles and their protection against oxidation were made.
Furthermore, these magnetic particles were incorporated as an inorganic core in
poly(NIPAM) core-shell systems, as well as randomly distributed particles within the gel
network.

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