Structure formation of charged colloidal particles in confined geometry [Elektronische Ressource] / Stefan Grandner. Betreuer: Sabine H. L. Klapp

De
Structure formation of chargedcolloidal particles in confinedgeometryvorgelegt vonDiplom-PhysikerStefan GrandnerFreibergVon der Fakult¨at II - Mathematik und Naturwissenschaftender Technischen Universit¨at Berlinzur Erlangung des akademischen GradesDoktor der NaturwissenschaftenDr. rer. nat.genehmigte DissertationPromotionsausschuss:Vorsitzende: Prof. Dr. Birgit Kanngießer1. Gutachterin: Prof. Dr. Sabine H. L. Klapp2. Gutachter: Prof. Dr. Hartmut Lo¨wenTag der wissenschaftlichen Aussprache: 16.12.2011Berlin 2012D 83Eidesstattliche VersicherungHiermit versichere ich, dass ich die von mir vorgelegte Dissertation selb-ststa¨ndigangefertigtunddieverwendetenQuellenundHilfsmittelvollst¨andigangegeben habe. Die Kooperation mit anderen Wissenschaftlern habe ich inder Dissertation kenntlich gemacht.Stefan GrandnerErkl¨arungTeiledieserDissertationwurdenindenfolgenden6Publikationenver¨offentlicht:• S. H. L. Klapp, S. Grandner, Y. Zeng, and R. von Klitzing, J. Phys.:Condens. Matter, 20, 494232 (2008).• S. Grandner and S. H. L. Klapp, J. Chem. Phys., 129, 244703 (2008).• S.Grandner,Y.Zeng,R.vonKlitzing,andS.H.L.Klapp,J.Chem.Phys.,131, 154702 (2009).• S.H.L.Klapp,S.Grandner,Y.Zeng,andR.vonKlitzing,SoftMatter,6, 2330 (2010).• S. Grandner and S. H. L. Klapp, Europhys. Lett., 90, 68004 (2010).• Y. Zeng, S. Grandner, C. L. P. Oliveira, A. F. Thu¨nemann, O. Paris,J. S. Pedersen, S. H. L. Klapp, and R. von Klitzing, Soft Matter, DOI:10.
Publié le : dimanche 1 janvier 2012
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Structure formation of charged
colloidal particles in confined
geometry
vorgelegt von
Diplom-Physiker
Stefan Grandner
Freiberg
Von der Fakult¨at II - Mathematik und Naturwissenschaften
der Technischen Universit¨at Berlin
zur Erlangung des akademischen Grades
Doktor der Naturwissenschaften
Dr. rer. nat.
genehmigte Dissertation
Promotionsausschuss:
Vorsitzende: Prof. Dr. Birgit Kanngießer
1. Gutachterin: Prof. Dr. Sabine H. L. Klapp
2. Gutachter: Prof. Dr. Hartmut Lo¨wen
Tag der wissenschaftlichen Aussprache: 16.12.2011
Berlin 2012
D 83Eidesstattliche Versicherung
Hiermit versichere ich, dass ich die von mir vorgelegte Dissertation selb-
ststa¨ndigangefertigtunddieverwendetenQuellenundHilfsmittelvollst¨andig
angegeben habe. Die Kooperation mit anderen Wissenschaftlern habe ich in
der Dissertation kenntlich gemacht.
Stefan GrandnerErkl¨arung
TeiledieserDissertationwurdenindenfolgenden6Publikationenver¨offentlicht:
• S. H. L. Klapp, S. Grandner, Y. Zeng, and R. von Klitzing, J. Phys.:
Condens. Matter, 20, 494232 (2008).
• S. Grandner and S. H. L. Klapp, J. Chem. Phys., 129, 244703 (2008).
• S.Grandner,Y.Zeng,R.vonKlitzing,andS.H.L.Klapp,J.Chem.Phys.,
131, 154702 (2009).
• S.H.L.Klapp,S.Grandner,Y.Zeng,andR.vonKlitzing,SoftMatter,
6, 2330 (2010).
• S. Grandner and S. H. L. Klapp, Europhys. Lett., 90, 68004 (2010).
• Y. Zeng, S. Grandner, C. L. P. Oliveira, A. F. Thu¨nemann, O. Paris,
J. S. Pedersen, S. H. L. Klapp, and R. von Klitzing, Soft Matter, DOI:
10.1039/C1SM05971H (2011).Abstract
The structure formation in films of charged, colloidal suspensions
confined by uncharged and charged slit pores is investigated in the
present thesis. The colloids in such systems are characterized by a
surfacechargecorrespondingtotheirsize. Thecounterions, whichdis-
solve from their surfaceinto thesolvent, yield aneffective screeningof
theelectrostatic repulsionbetween theparticles. Theaimofthiswork
istounderstandtheimpactofthesystemparametersoncharacteristic
lengths, correlations, freezing and melting phenomena. Such parame-
tersaresaltconcentration, density,particlesize,andsurfacechargesof
theconfiningwalls. Colloidal suspensionsandtheir structuralproper-
ties receive great attention in nature sciences and technology as, e. g.,
the preparation of membranes and photonic crystals.
Weconsiderthesystemonatheoretical level byemployingMonte-
Carlo simulations wherethe particle-particle interactions are modeled
viatheDerjaguin-Landau-Verwey-Overbeektheory. Aspecialfocusin
thisworkistheinfluenceofsurfacechargesoftheconfinement,provid-
ingadditionalcounterions,onthestructureformation. Ourtheoretical
predictions for small particle densities are verified by colloidal-probe
atomic-force microscope experiments. A prominent effect of confined
colloidal and molecular particles is the particle layering parallel to
the surfaces yielding the so-called structural forces. This effect ex-
hibits a significant dependence on the system parameters. It involves
the decrease of the amplitudes of the oscillating forces by increasing
the salt concentration and a force enhancement by increasing the wall
chargeinaparameterrangerelevantfortheexperiment. Furthermore,
we show that freezing and melting phenomena are influenced by con-
finement. In this context, we discuss the onset of crystallization for
increasing density and the alternation of (staggered) hexagonal- and
square-like structures for narrowing the confinement. These phenom-
ena, affected crucially by wall charges, show a surface-charge-induced
reentrantfreezing. Finally, theinvestigations areextendedtocharged,
binary mixtures where we find a so-called structural crossover in ho-
mogeneous systems and discuss the impact of the confinement on the
composition of the mixture.
Our results contribute to the fundamental understanding of the
structure formation in colloidal suspensions as well as in other sys-
tems like dusty plasmas and molecular systems. They are a base for
further theoretical and experimental studies providing the knowledge
for future applications and for understanding nature.Zusammenfassung
In dieser Arbeit wird die Strukturbildung in Filmen geladener, kolloidaler
Suspensionen untersucht, welche durch ungeladene bzw. geladene Schlitzporen
ra¨umlich begrenzt sind. Die Kolloide in solchen Systemen sind durch eine Ober-
fla¨chenladungproportionalzuihrerGro¨ßecharakterisiert. DieGegenionen, welche
von den Teilchenoberfla¨chen in das Lo¨sungsmittel dissoziieren, ergeben eine effek-
tive Abschirmungder elektrostatischen Repulsion zwischen den Teilchen. Das Ziel
dieser Arbeit ist den Einfluss bestimmer Systemparameter auf charakteristische
¨La¨ngen, Korrelationen und Flu¨ssig-Fest-Uberga¨nge zu verstehen. Solche Parame-
ter sind Salzkonzentration, Dichte, Teilchengr¨oße und Oberfla¨chenladung der be-
grenzenden W¨ande. Kolloidale Suspensionenund ihre strukturellen Eigenschaften
erhalten große Aufmerksamkeit in den Naturwissenschaften und der Technologie
wie z. B. bei der Herstellung von Membranen und photonischen Kristallen.
Mit Hilfe von Monte-Carlo-Simulationen betrachten wir das System auf einer
theoretischen Ebene, wobei die Teilchen-Teilchen-Wechselwirkung auf der Grund-
lage der Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek-Theorie beschrieben wird. Ein spe-
zieller Fokus indieser ArbeitistderEinflussvon Oberfla¨chenladungender begren-
zenden W¨ande, welche zusa¨tzliche Gegenionen abgeben, auf die Strukturbildung.
Unsere theoretischen Vorhersagen werden dabei durch experimentelle Resultate
unter Verwendung eines Rasterkraftmikroskops gestu¨tzt. Ein bekannter Effekt
in kolloidalen und molekularen Systemen ist die Schichtenbildung der Teilchen
parallel zu den Oberfla¨chen, welche sogenannte Strukturkra¨fte erzeugt. Dieser
Effekt zeigt eine signifikante Abh¨angigkeit von Systemparametern. Dies beinhal-
tet eine Amplitudenverringerung der oszillierenden Kra¨fte durch eine Erh¨ohung
der Salzkonzentration als auch eine Erh¨ohung der Kraft bei steigender Wand-
ladunginnerhalbeines fu¨rdas Experimentrelevanten Bereiches. Außerdem zeigen
wir, dassFlu¨ssig-Fest-Phasenu¨berga¨ngedurchdiebegrenzteGeometrie beeinflusst
werden. In diesem Kontext diskutieren wir das Einsetzen von Kristallisation bei
steigender Dichte unddas abwechselnde Auftreten von (seitlich versetzten) hexag-
onalen und quadratischen Strukturen bei kleiner werdendem Wandabstand. Diese
Ph¨anomene, welche durch die Wandladungen stark beeintra¨chtigt werden, zeigen
ein ladungsinduziertes Gefrieren. Außerdem werden diese Untersuchungen auf
geladene bina¨re Mischungen ausgeweitet. Dabei beobachten wir einen sogenan-
¨nten strukturellenUbergangin homogenen Systemen unddiskutieren denEinfluss
der W¨ande auf die Zusammensetzung der Mischung.
UnsereResultate tragen zum fundamentalen Versta¨ndnis der Strukturbildung,
sowohl in kolloidalen Suspensionen als auch in anderen Systemen wie komplexen
Plasmen und molekularen Systemen, bei. Sie sind eine Grundlage fu¨r weitere
theoretische und experimentelle Arbeiten, welche das Wissen fu¨r zuku¨nftige An-
wendungen liefern und zum Versta¨ndnis der Natur beitragen.

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