Synthèse et recyclage de catalyseurs métallodendritiques par leur greffage sur des nanoparticules magnétiques

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Sous la direction de Karine Heuzé, Sylvain Nlate
Thèse soutenue le 14 décembre 2009: Bordeaux 1
La récupération et le recyclage des catalyseurs représentent un véritable challenge économique, sanitaire et environnemental. Depuis quelques années, l’utilisation des nanoparticules magnétiques comme support de catalyseurs a émergé comme une voie alternative pour leur recyclage. En effet, les catalyseurs supportés sur des nanoparticules magnétiques peuvent être facilement isolés et recyclés par décantation magnétique avec un simple aimant. Dans ce travail, nous décrivons la synthèse de métallodendrons porteurs de site catalytiques diphosphinopalladium et leur greffage sur des nanoparticules magnétiques cœur-écorce. L’intérêt majeur de ce travail a été de montrer la grande efficacité du recyclage des catalyseurs notamment en milieu aqueux. L’utilisation judicieuse des structures dendritiques a permis d’augmenter la fonctionnalisation de la surface des MNPs. Ceci nous a permis de préparer des catalyseurs supportés très performants dans des réactions de couplage de Suzuki et de Sonogashira
-Catalyse supportée
-Dendron
-Nanoparticule magnétique
-Palladium
-Recyclage
-Sonogashira
-Suzuki
The recovery and recycling of catalysts represent a real challenge for economic, health and environmental reasons. Since few years, the use of magnetic nanoparticles as catalysts supports has emerged as an alternative for their recovery. Indeed, magnetic nanoparticles-supported catalysts could be easily isolated and recycled from the reaction medium by magnetization with a simple magnet. In this work, we report the synthesis of metallodendrons bearing pallado phosphine catalysts and their grafting onto core-shell magnetic nanoparticles. The main interest of this work was to demonstrate the efficiency of the recycling especially in aqueous media. Judicious use of dendritic structures has increased the surface functionalization of nanoparticles. Therefore, it was possible to prepare highly performant catalysts for Suzuki and Sonogashira cross-coupling reactions.
-Supported catalysis
-Dendron
-Magnetic nanoparticles
-Palladium
-Recycling
-Sonogashira
-Suzuki
Source: http://www.theses.fr/2009BOR13953/document
Publié le : jeudi 27 octobre 2011
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N° d’ordre : 3953
THÈSE
PRÉSENTÉE A
L’UNIVERSITÉ BORDEAUX 1
ÉCOLE DOCTORALE DES SCIENCES CHIMIQUES
Par Daniel AMORIN ROSARIO
POUR OBTENIR LE GRADE DE
DOCTEUR
SPÉCIALITÉ : CHIMIE ORGANIQUE
**********************
Synthèse et Recyclage de Catalyseurs Métallodendritiques
par leur Greffage sur des Nanoparticules Magnétiques
Directeur de recherche : HEUZÉ, Karine et NLATE, Sylvain
Soutenue le 14 décembre 2009
Devant la commission d’examen formée de :
M. BENNETAU, Bernard Directeur de Recherche au CNRS (Bordeaux 1)
Mme. BOUBEKEUR-LECAQUE, Leïla Chargée de Recherche au CNRS (Paris 6)
M. BUJOLI, Bruno Directeur de Recherche au CNRS (Nantes) Rapporteur
M. DARCEL, Christophe Professeur (Université de Rennes 1) Rapporteur
M. DUGUET, Etienne Professeur (Université de Bordeaux 1) Président
M. GABOYARD, Manuel Directeur R&D, (Ademtech, S.A)
Mme. HEUZÉ, Karine Chargée de Recherche au CNRS (Bordeaux 1)
M. NLATE, Sylvain Maître de Conférences (Université de Bordeaux 1)














Remerciements
Ce travail a été effectué à l’Institut des Sciences Moléculaires à l’Université de
Bordeaux 1 sous la direction Madame Karine Heuzé et Monsieur Sylvain Nlate. Karine et
Sylvain, je tiens à vous témoigner toute ma gratitude pour avoir accompli votre rôle
d’encadrant avec autant de sérieux. D’un point vue professionnel, j’ai particulièrement
apprécié vos conseils et connaissances scientifiques que vous m’avez transmis et qui m’ont
servi pour la réalisation de ce projet. Au delà de l’aspect scientifique, je tiens à vous
remercier pour votre soutien tout au long de ces quatre années passées ensemble.
Je remercie Monsieur Bruno Bujoli, Directeur de recherche au CNRS à Nantes, et
Monsieur Christophe Darcel, Professeur à l’Université de Rennes 1 de m’avoir fait l’honneur
de juger ce travail en qualité de rapporteurs. Mes Remerciements vont également à Monsieur
Bernard Bennetau, Directeur de recherche au CNRS (Bordeaux 1), Madame Leïla
Boubekeur-Lecaque, Chargée de recherche au CNRS (Paris 6), Monsieur Etienne Duguet,
Professeur à l’Université de Bordeaux 1, d’avoir accepté de participer à ce jury de thèse.
Je voudrais remercier la société Ademtech dont la collaboration a été essentielle pour
ce projet. En particulier, je remercie le directeur R&D, Monsieur Manuel Gaboyard, pour
l’intérêt qu’il a porté à ce travail, et pour son aide précieuse pour la fonctionnalisation des
nanoparticules magnétiques.
J’adresse mes remerciements à Monsieur Rodolphe Clérac, Chargé de recherche
CNRS au Centre de Recherche Paul Pascal pour son implication dans le projet et la
réalisation de mesures magnétiques ainsi qu’à Madame Isabelle Ly pour m’avoir initié à la
microscopie électronique.
Je remercie Monsieur Anthony Bouter, Maître de conférences à l’Institut Européen de
Chimie et de Biologie pour sa participation à ce travail par la caractérisation des
nanoparticules par microscopie confocale et par des mesures de fluorescences.
Mes remerciements s’adressent également aux différentes personnes du laboratoire
qui ont contribué à ce travail par la réalisation d’analyses. Un grand merci à Jean-Claude. Lartigues que j’ai beaucoup sollicité pour la RMN, au Dames de la Masse (C. Absalon, C.
Vitry et C. Mouche), Odile Babot (ATG) et Marie-Hélène Lescure (GC-MS).
Je voudrais aussi remercier le Professeur Thierry Toupance et tous les permanents du
groupe « Matériaux » pour m’avoir accueillie en cours de thèse et permis de poursuivre mes
travaux dans des très bonnes conditions.
Pour clore ces remerciements, j’ai une pensée particulière pour tous ceux (les
étudiants notamment) que j’ai côtoyés pendant la thèse. Tout d’abord Julietta, tu as été plus
qu’une voisine de paillasse. Je te remercie profondément pour tout ce que tu as fait pour moi.
Pour tous les bons moments passés ensemble un grand merci à Carlos, Catia, Claire F.,
Damien, Dorra, Fouzia, Julie, Laetitia, Lauriane, Lili, Mickaël, Milcard, Poupou, Rédouane,
Rodrigue, Sana, Xin, sans oublier les membres du Materials Lotofoot Championships
(Etienne, Hakim, Laurent, Marc, Martin, Nicolas, Pascal et PBB) mais aussi les gens du
8 200 200 (Abdou, Audrey, les Aurélie, Claire, Elodie, Emilie, Jeremy, Julien, Pauline et
Thomas). SOMMAIRE

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