Theory advances in high-precision two-photon spectroscopy [Elektronische Ressource] / presented by Martin Haas

Dissertationsubmitted to theCombined Faculties for the Natural Sciences and for Mathematicsof the Ruperto-Carola University of Heidelberg, Germanyfor the degree ofDoctor of Natural Sciencespresented byDiplom-Physiker Martin Haasborn in Freiburg im Breisgau, GermanythOral examination: July 5 , 2006Theory AdvancesinHigh-Precision Two-Photon SpectroscopyReferees: Prof. Dr. Christoph H. KeitelProf. Dr. Markus K. OberthalerZusammenfassungDie Hochpr¨azisionsspektroskopie von Zweiphotonu¨berga¨ngen in Wasserstoff und wasser-stoffartigen Systemen stellt ein außergew¨ohnliches Instrument fu¨r experimentelle Testsfundamentaler Theorien dar. In der Analyse dieser Experimente spielt die theoretischePhysik eine wichtige Rolle bei der Modellierung zeitaufgel¨oster Spektren, der Berechnung¨pr¨aziser Ubergangsmatrixelemente und der Korrektur systematischer Effekte. In dieserArbeit wird die fu¨r diese Experimente relevante Zweiphotonen-Anregungsdynamik detail-liert untersucht, ausgehend von der Dynamik eines einzelnen Atoms bis hin zu einemMonte Carlo Modell, das zur Analyse von Atomstrahlexperimenten verwendet werdenkann. Die dynamischen Polarisierbarkeiten der entsprechenden S– und D–Zust¨ande, die¨die Gr¨oße des dynamischen Stark Effekts bestimmen, und die zugeh¨origen Ubergangsma-trixelemente werden berechnet. Dabeiwerden relativistische Korrekturen, Strahlungskor-rekturen und Korrekturen zur Laserfeld-Dipoln¨aherung jeweils in fu¨hrender Ordnungberu¨cksichtigt.
Publié le : dimanche 1 janvier 2006
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Dissertation
submitted to the
Combined Faculties for the Natural Sciences and for Mathematics
of the Ruperto-Carola University of Heidelberg, Germany
for the degree of
Doctor of Natural Sciences
presented by
Diplom-Physiker Martin Haas
born in Freiburg im Breisgau, Germany
thOral examination: July 5 , 2006Theory Advances
in
High-Precision Two-Photon Spectroscopy
Referees: Prof. Dr. Christoph H. Keitel
Prof. Dr. Markus K. OberthalerZusammenfassung
Die Hochpr¨azisionsspektroskopie von Zweiphotonu¨berga¨ngen in Wasserstoff und wasser-
stoffartigen Systemen stellt ein außergew¨ohnliches Instrument fu¨r experimentelle Tests
fundamentaler Theorien dar. In der Analyse dieser Experimente spielt die theoretische
Physik eine wichtige Rolle bei der Modellierung zeitaufgel¨oster Spektren, der Berechnung
¨pr¨aziser Ubergangsmatrixelemente und der Korrektur systematischer Effekte. In dieser
Arbeit wird die fu¨r diese Experimente relevante Zweiphotonen-Anregungsdynamik detail-
liert untersucht, ausgehend von der Dynamik eines einzelnen Atoms bis hin zu einem
Monte Carlo Modell, das zur Analyse von Atomstrahlexperimenten verwendet werden
kann. Die dynamischen Polarisierbarkeiten der entsprechenden S– und D–Zust¨ande, die
¨die Gr¨oße des dynamischen Stark Effekts bestimmen, und die zugeh¨origen Ubergangsma-
trixelemente werden berechnet. Dabeiwerden relativistische Korrekturen, Strahlungskor-
rekturen und Korrekturen zur Laserfeld-Dipoln¨aherung jeweils in fu¨hrender Ordnung
beru¨cksichtigt. Ein wichtiger verbreiternder Effekt auf die experimentell beobachteten
Spektrender1S–2S WasserstoffspektroskopieamMax–Planck–Institutfu¨rQuantenoptik
(MPQ) wird identifiziert und quantitativ beschrieben, ebenso wie systematische Effekte,
die frequenzverschiebend wirken. Es werden entsprechende m¨ogliche Verbesserungen des
Versuchsaufbaus vorgeschlagen. Durch Verknu¨pfung der Ergebnisse wiederholter MPQ-
Messungen der Wasserstoff 1S–2S Absolutfrequenz mit Resultaten anderer Experimente,
werden in Zusammenarbeit mit der Forschungsgruppe des MPQ unabh¨angige und strin-
gente Einschr¨ankungen der m¨oglichen Drift des magnetischen Moments des C¨asiumkerns
und der Feinstrukturkonstante abgeleitet.
Abstract
High-precisiontwo-photonspectroscopyofhydrogenandhydrogenlikesystemsconstitutes
anexceptionaltoolforexperimentaltestsoffundamentaltheories. Intheanalysisofthese
experiments, theory also plays a vital role in the modeling of time-resolved spectra, the
calculation of precise transition matrix elements, and the correction of a number of sys-
tematic effects. This thesis gives a detailed analysis of the relevant two-photon excitation
dynamics, starting from the single-atom response and leading to a Monte Carlo model
which can be used for the analysis of atomic beam experiments. Dynamic polarizabilities
of relevant S and D states, quantifying the dynamic Stark shift, and transition matrix
elements among these states are calculated, taking into account leading-order relativis-
tic, radiative and non-dipole laser-field effects. An important broadening effect of the
experimentally observed spectra in the hydrogen 1S–2S spectroscopy experiment at the
Max–Planck–Institut fu¨r Quantenoptik (MPQ) is identified and quantitatively described,
aswellassystematic frequencyshifts. Corresponding possibleimprovements totheexper-
imental setup are proposed. By combining the results of repeated MPQ hydrogen 1S–2S
measurements and other experiments, in collaboration with the MPQ group, separate
stringent limits on the possible drift of the magnetic moment of the cesium nucleus and
the finestructure constant are deduced.Inconnectionwiththeworkonthisthesis, thefollowingarticleswerepublishedinrefereed
journals:
• U. D. Jentschura, J. Evers, M. Haas and C. H. Keitel: Lamb Shift of Laser-Dressed
Atomic States
Phys. Rev. Lett. 91, 253601 (2003).
• M. Fischer, N. Kolachevsky, M. Zimmermann, R. Holzwarth, Th. Udem and
T.W.H¨ansch; M.Abgrall,J.Gru¨nert,I.Maksimovic, S.Bize, H.Marion,F.Pereira
Dos Santos, P. Lemonde, G. Santarelli, P. Laurent, A. Clairon, and C. Salomon;
M. Haas, U. D. Jentschura, and C. H. Keitel: New Limits on the Drift of Funda-
mental Constants from Laboratory Measurements
Phys. Rev. Lett. 92, 230802 (2004).
• M. Haas, U. D. Jentschura and C. H. Keitel: Comparison of Classical and Second
Quantized Description of the Dynamic Stark Shift
Am. J. Phys. 74, 77 (2006).
[selected for volume 5, issue 1 of the “Virtual Journal of Ultrafast Science”
(http://www.vjultrafast.org), publishers: APS, AIP]
• M.Haas,U.D.JentschuraandC.H.Keitel;N.Kolachevsky,M.Herrmann,P.Fendel,
M.Fischer,R.Holzwarth,Th.UdemandT.W.H¨ansch; M.OScully,G.A.Agarwal:
Two-photon Excitation Dynamics in Bound Two-body Coulomb Systems Including
AC Stark Shift and Ionization
Phys. Rev. A 73, 052501 (2006).
Unrefereed conference proceedings:
• A. Staudt, G. R. Mocken, M. Haas and C. H. Keitel: Quantum dynamics beyond
the dipole approximation: From two-electron ions to more complex systems
Conference Proceedings “Atoms and Plasmas in Super-Intense Laser Fields”, Vol.
88, D. Batani, C. J. Joachain and S. Martellucci (Eds.), Societa italiana di fisica,
Bologna (2004).
• M. Haas, U. D. Jentschura and C. H. Keitel: Dynamischer Stark-Effekt in der
Hochpr¨azisionsspektroskopie
Conference Proceedings Riezlern (2005).
• M. Haas, U. D. Jentschura and C. H. Keitel: QED Corrections to the Dynamic
Polarizability
AIP Conference Proceedings (LEAP’05) 796, 317 (2005).
Article to be submitted:
• N.Kolachevsky,M.Haas,U.D.Jentschura,M.Herrmann,M.Fischer,R.Holzwarth,
Th. Udem, C. H. Keitel and T. W. H¨ansch: Photoionization Broadening of the
1S–2S Transition in a Beam of Atomic Hydrogen
to be submitted to JETP (2006).
viContents
1 Introduction 1
2 Two-Photon Excitation Dynamics 7
2.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
2.2 Basic quantum dynamics . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8
2.2.1 Analytic solution for constant intensity . . . . . . . . . . . . . . . . 12
2.2.2 Quantum dynamics including spontaneous decay . . . . . . . . . . . 16
2.3 Generalizations of the equations of motion . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
2.3.1 Motion in a standing wave and time-dependent intensity . . . . . . 22
2.3.2 Further generalizations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
2.4 Analytic solution including ionization and spontaneous decay . . . . . . . . 27
3 Transition Matrix Elements and Dynamic Polarizability 31
3.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
3.2 Overview of the interactions of atom, laser mode and vacuum . . . . . . . 32
3.2.1 Second-order perturbation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34
3.2.2 Fourth order perturbation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
3.2.3 Transition matrix elements . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
3.3 Calculation of two-photon transition matrix elements . . . . . . . . . . . . 37
3.3.1 Calculational method . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
3.3.2 Results for two-photon transitions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
3.4 Dynamic Stark effect . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43
3.4.1 Classical field approach . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43
3.4.2 Second-quantized approach. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46
3.5 Calculation of the AC Stark shift . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47
3.5.1 Matrix elements . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48
viiCONTENTS
3.5.2 Results for two-photon transitions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49
3.6 Calculation of the photoionization cross section . . . . . . . . . . . . . . . 53
3.7 Combined induced-spontaneous two-photon decay . . . . . . . . . . . . . . 56
3.8 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58
4 Relativistic and Radiative Corrections to Dynamic Processes 61
4.1 Perturbation to the dynamic polarizability . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62
4.2 Perturbation to the transition matrix element . . . . . . . . . . . . . . . . 64
4.3 Potential for relativistic corrections . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
4.4 Potential for radiative corrections . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66
4.5 Calculation of relativistic and radiative corrections . . . . . . . . . . . . . 67
4.5.1 Wavefunction contributions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 67
4.5.2 Eigenenergy contributions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70
4.5.3 Hamiltonian contributions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71
4.5.4 Results for S–S transitions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72
4.6 Beyond the dipole approximation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 78
4.6.1 Field-configuration dependent corrections . . . . . . . . . . . . . . . 78
4.6.2 Results for two-photon transitions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
4.7 Lamb shift of laser dressed states . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 83
5 Monte Carlo Investigations and Lineshape 87
5.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87
5.2 Experimental setup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89
5.3 Implementation of the simulation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 91
5.4 Photoionization broadening of the 1S–2S transition line shape . . . . . . . 92
5.4.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92
5.4.2 Experimentally observed broadening and shift coefficients . . . . . . 93
5.4.3 Simulated broadening and shift coefficients . . . . . . . . . . . . . . 94
5.4.4 Comparison . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 96
5.4.5 Laser line width . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97
5.5 Effects of nozzle freezing . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98
5.6 Effect of laser beam misalignment . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 100
5.6.1 The αθ-term . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 103
25.6.2 The α -term . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 104
viiiCONTENTS
5.7 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 105
6 1S–2S Spectroscopy and Possible Drift of Fundamental Constants 107
6.1 Data analysis and systematic effects . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 108
6.1.1 MPQ data analysis procedure . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 108
6.1.2 Models for the velocity distribution . . . . . . . . . . . . . . . . . . 111
6.1.3 Full line shape model and Lorentz data analysis . . . . . . . . . . . 113
26.1.4 Weighting and χ in the data regression . . . . . . . . . . . . . . . 116r
6.1.5 Effect of unsteady power calibration. . . . . . . . . . . . . . . . . . 119
6.1.6 Freezing nozzle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 122
6.1.7 Power-dependent line shape model . . . . . . . . . . . . . . . . . . 123
6.2 Test of the drift of fundamental constants . . . . . . . . . . . . . . . . . . 125
6.2.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 125
6.2.2 Analysis of the laboratory measurements . . . . . . . . . . . . . . . 126
6.2.3 Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 131
7 Conclusion 133
7.1 General conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 133
7.2 Proposals for future experiments . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 134
A Some comparisons with the literature 137
A.1 The 1S–2S transition . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 137
A.2 The 1S–3S transition . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 138
A.3 Light shifts . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 139
B Explicit Polarizabilities and Transition Matrix Elements 141
Bibliography 143
ixCONTENTS
x

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