TRAPS [Elektronische Ressource] : the key to atmospheric nano-science / put forward by Jan Meinen

De
Dissertation submitted to the Combined Faculties for the Natural Sciences and for Mathematics of the Ruperto-Carola University of Heidelberg, Germany for the degree of Doctor of Natural Sciences Put forward by Diplomingenieur für Technische Physik: JAN MEINEN Born in: BREMEN Oral examination: 20. July 2010 T R A P S THE KEY TO ATMOSPHERIC NANO-SCIENCE Referees: Prof. Dr. Thomas Leisner Prof. Dr. Ulrich Platt TRAPS – Schlüsseltechnologie zur Untersuchung nanoskaliger Materie in der Atmosphäre Die Bedeutung von Nanopartikeln für Prozesse in der Atmosphäre rückt zunehmend in das Interesse von Forschern. In vielen natürlichen Kondensationsprozessen sind die Kondensationskeime kleiner als 10 im Durchmesser. Die ist genau der Übergangsbereich vom Cluster zum Festkörper, in dem physikalische und chemische Eigenschaften größenabhängig sind und stark von Obenflächenkontaminationen und Kontakt zu anderen Oberflächen abhängen. Bisher gab es keine Möglichkeit die fundamentalen Eigenschaften von freien, massenselektierten Nanopartikeln mit definiertem Ladungszustand und Durchmessern von 3 bis 30 in Laborexperimenten zu untersuchen. Diese Arbeit zeigt die Notwendigkeit auf Laborexperimente zu entwickeln, die freie Nanopartikeln ohne vorherige Abscheidung auf Substraten oder Filtern zu untersuchen.
Publié le : vendredi 1 janvier 2010
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Dissertation
submitted to the
Combined Faculties for the Natural Sciences and for Mathematics
of the Ruperto-Carola University of Heidelberg, Germany
for the degree of
Doctor of Natural Sciences












Put forward by

Diplomingenieur für Technische Physik: JAN MEINEN
Born in: BREMEN

Oral examination: 20. July 2010







T R A P S
THE KEY TO ATMOSPHERIC NANO-SCIENCE












Referees: Prof. Dr. Thomas Leisner
Prof. Dr. Ulrich Platt


TRAPS – Schlüsseltechnologie zur Untersuchung nanoskaliger
Materie in der Atmosphäre
Die Bedeutung von Nanopartikeln für Prozesse in der Atmosphäre rückt
zunehmend in das Interesse von Forschern. In vielen natürlichen
Kondensationsprozessen sind die Kondensationskeime kleiner als 10 im
Durchmesser. Die ist genau der Übergangsbereich vom Cluster zum Festkörper, in
dem physikalische und chemische Eigenschaften größenabhängig sind und stark von
Obenflächenkontaminationen und Kontakt zu anderen Oberflächen abhängen. Bisher
gab es keine Möglichkeit die fundamentalen Eigenschaften von freien,
massenselektierten Nanopartikeln mit definiertem Ladungszustand und Durchmessern
von 3 bis 30 in Laborexperimenten zu untersuchen.
Diese Arbeit zeigt die Notwendigkeit auf Laborexperimente zu entwickeln, die
freie Nanopartikeln ohne vorherige Abscheidung auf Substraten oder Filtern zu
untersuchen. Als Anwendungsbeispiel in der Atmosphärenforschung werden
Eiswolken diskutiert, die sich an Nanopartikeln meteorischen Ursprunges in der
Mesosphäre bilden.
Mit der TRAPS Apparatur ist es nun möglich verschiedene spektroskopische
Methoden an freien Nanopartikelstrahlen oder gefangenen Nanopartikelwolken
anzuwenden. Massenspekrometrie, optische Extinktionsspektroskopie und
Innerschalen-Photoionisationsspektroskopie werden als Anwendungsbeispiele
gezeigt. Als wissenschaftliches Novum werden Experimente zur Untersuchung von
Eisnukleation an Nanopartikeln und die Bestimmung von
Eiswachstumsgeschwindigkeiten unter mesosphärischen Bedingungen sowie XPS
Messungen an sub-10 SiO Partikeln gezeigt. 2







TRAPS – The key to atmospheric nano-science
The relevance of nanoparticles in atmospheric processes is a new topic of
atmospheric research. In many condensation processes, the condensation nuclei are in
the sub 10 diameter range. Properties of particles with size in the transition region
from cluster to bulk are size dependent and highly sensitive to surface contamination
and contact to other surfaces. No investigation of the fundamental properties of free,
mass selected nanoparticles with defined charge state and diameters from 3 to 30
has been feasible in laboratory experiments so far.
This works illustrates the requirement of laboratory experimental methods for the
investigation of free nanoparticles without the need for accumulation on substrates or
filters. Ice clouds forming on meteoric smoke particle are given as example for the
atmospheric relevance of this work.
The TRAPS apparatus provides a free nanoparticle beam or a trapped nanoparticle
cloud to different spectroscopic methods. Experiments like mass spectrometry,
extinction spectroscopy and photoelectron spectroscopy are demonstrated as
investigation methods, applicable to nanoparticles of this size range. A method for the
investigation of ice nucleation on nanoparticles and determination of growth rates
under mesospheric conditions and a method for XPS studies sub-10 SiO 2
particles are shown as novel scientific results.

Contents
1 Introduction 11
2 Experimental fields of TRAPS 15
2.1 Aerosols in the Mesosphere 16
2.1.1 The earth’s atmosphere 16
2.1.2 Meteoric smoke particles 19
2.1.3 Charging of mesospheric aerosol particles 21
2.1.4 Mesospheric ice microphysics 23
2.2 Scientific questions to address with TRAPS 29
3 Modules of the TRAPS apparatus 31
3.1 Overview of the TRAPS apparatus 32
3.1.1 Adaptability 33
3.2 Ambient pressure nanoparticle sources 34
3.2.1 Electrospray particle source with helium as carrier gas 34
3.3 Microwave plasma particle source (MPPS) 37
3.3.1 The MPPS device 38
3.3.2 Characterization of the MPPS 40
3.4 Aerodynamic lens 42
3.5 Ion-guides and -traps 41
3.5.1 Ion-guides of the TRAPS apparatus 45
3.5.2 RF-Generation and electric wiring 46
3.5.3 Reactions under controlled atmospheric conditions 47
3.6 Optical extinction cell 49

page 7

3.7 Particle detectors 52
3.7.1 Feasibility study of a CEM based single particle detector 53
3.8 Particle Mass Spectrometer 59
4 High Density Nanoparticle Beam Inlet 61
4.1 The particle inlet section of the traps device 61
4.1.1 Overview 61
4.2 Aerodynamics of particle focusing 63
4.3 Theory of aerodynamic focusing 65
4.3.1 Laminar gas flow through an orifice 66
4.3.2 Drag forces acting on a particle in a laminar gas flow 68
4.3.3 Other forces acting on a partici76
4.4 Designing aerodynamic lenses without CFD simulations 81
4.5 CFD Simulations on aerodynamic lenses with ANSYS CFX 84
4.5.1 Computational Fluid Dynamics 84
4.5.2 Creating a high quality CFD mesh 86
4.5.3 Governing equations for CFD calculations 88
4.5.4 Computation of particle trajectories with CFD 90
4.5.5 Modeling turbulence 93
4.6 Simulation results 94
4.6.1 Validation of the simulation methology 94
4.6.2 Design of a new ADL by CFD calculations 95
4.6.3 Tuneability of the novel ADL 99
4.7 Characterization of the particle inlet 101
4.7.1 Equipping a molecular beam inlet with an ADL 101
4.7.2 Performance of the TRAPS ADL 103
4.7.3 Beam profile measurements 105
4.8 Theory of multipole ion-guides and ion-traps 110
4.8.1 Basic multipole theory 110
4.8.2 Working modes of a linear multipole ion-cage 112
4.8.3 Spatial charge distribution in ion-guides 115

page 8

4.9 Characterization of the inlet octopole 121
4.9.1 Storage capacity 121
4.9.2 Storage stability 124
4.10 The ion-trap TOF spectrometer 126
5 Optical extinction spectroscopy 131
5.1 Cavity assisted extinction spectroscopy 133
5.1.1 Theory of cavity assisted measurement techniques 134
5.1.2 Calibration of cavity assisted spectrometers 136
5.2 Experiments with Fe O nanoparticles 1392 3
5.2.1 Extinction cross section determined by CEAS 139
5.2.2 Ice nucleation on nanoparticles 142
6 Core level photoionization spectroscopy 151
6.1 Basic characteristics of synchrotron radiation sources and its 153
beamlines
6.1.1 Synchrotron radiation 153
6.1.2 Generation of Synchrotron Radiation 154
6.1.3 The UE56/2-PGM-2 Beamline at BESSY II 158
6.2 Core-level photoionization spectroscopies 160
6.3 Experimental setup at the SR source BESSY II 162
6.4 X-Ray photoionization spectroscopy at the Si L -edge of sub 10 nm 1663,2
SiO particles 2
6.5 Conclusion 171
7 Summary and Conclusion 173
7.1 Technical advances 174
7.2 Methodical advances 176
7.3 Outlook on experiments relevant for NLC and PMSE research 177
7.4 Acknowledgement 182
Appendix A 184
References 187


page 9

List of publications
Broadband Cavity Enhanced Differential Optical Absorption Spectroscopy (CE-
DOAS) – applicability and corrections.
Platt. U; Meinen, J.; Pöhler, D.; Leisner, T.
Atmos. Meas. Tech., 2, 713-723, 2009

The TRAPS apparatus: Enhancing target density of nanoparticle beams in
vacuum for X-ray and optical spectroscopy.
Meinen, J.; Khasminskaya, S.; Baumann, W.; Rühl, E. and Leisner, T.
Aerosol Science and Technology, 44, 316-328, 2010

Technical Note: Using a high finesse optical resonator to provide a long light
path for differential optical absorption spectroscopy: CE-DOAS.
Meinen, J.; Thieser, J.; Platt, U.; Leisner, T.
Atmos. Chem. Phys., 10, 3901-3914, 2010

Core level photoionization on free sub-10 nm nanoparticles using synchrotron
radiation.
Meinen, J.; Khasminskaya, S.; Eritt, M.; Leisner, T.
Antonsson, E.; Langer, B.; Rühl, E.
Rev. Sci. Instr., in review

Patents
Durchstimmbare Radiofrequenz-Hochspannungsversorgung für Multipol-
Ionenspeicher als Nanopartikelführung und –speicher
Leisner, T.; Meinen, J.; Österreicher, B.
Patent Pending at German Patent Office. Reference Number 10 2009 023 700.3.

Drehscheibenverdichter zum agglomerationsfreien Überführen von
partikelgeladenen Gasvolumina, Verfahren zum Betreiben desselben und
Verwendung
Meinen, J.; Saathoff, H.
Patent Pending at German Patent Office. Reference Number 10 2009 032 752.5.

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