Ultra-low temperature water-gas shift reaction with supported ionic liquid phase (SILP) catalysts [Elektronische Ressource] = Wassergas-Shift-Katalyse mit geträgerten ionischen Flüssigkeiten unter extrem milden Reaktionsbedingungen / vorgelegt von Sebastian Werner

De
Ultra-Low Temperature Water-Gas Shift Reaction withSupported Ionic Liquid Phase (SILP) CatalystsWassergas-Shift-Katalyse mit geträgerten ionischenFlüssigkeiten unter extrem milden ReaktionsbedingungenDer Technischen Fakultät derFriedrich-Alexander-Universität Erlangen-Nürnbergzur Erlangung des GradesDoktor-Ingenieurvorgelegt vonDiplom-IngenieurSebastian Werneraus BoppardErlangen 2011Lehrstuhl für Chemische ReaktionstechnikVorstand Prof. Dr. P. WasserscheidEgerlandstr. 391058 Erlangenwww.crt.cbi.uni-erlangen.deAlsDissertationgenehmigtvonderTechnischenFakultätderFriedrich-Alexander-UniversitätErlangen-Nürnberg.TagderEinreichung: 10.01.2011TagderPromotion: 14.03.2011Dekan Prof. Dr.-Ing. ReinhardGermanBerichterstatter: Prof. Dr. PeterWasserscheidProf. Dr. Kai-OlafHinrichsenProf. Dr. JörgLibudaVorsitzender: Prof. Dr. MartinHartmannDievorliegendeArbeitentstandinderZeitvonNovember2007bisNovember2010 am Lehrstuhl für Chemische Reaktionstechnik der Friedrich-Alexander-Universität Erlangen-Nürnberg im Rahmen des BMBF-WING Projekts "Sup-portedIonicLiquidPhase(SILP)-Katalysatoren"(Förderkennzeichen03X2012H)in Kooperation mit der Süd-Chemie AG (2007-2009). Im Rahmen des Ex-cellenzclusters "Engineering of Advanced Materials (EAM)" der DeutschenForschungsgemeinschaft(DFG)wurdedieseArbeitweitergeführt(2009-2010).AufGrunddesinternationalenInteresseswurdedieenglischeSprachegewählt.FürmeineEltern.
Publié le : samedi 1 janvier 2011
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Ultra-Low Temperature Water-Gas Shift Reaction with
Supported Ionic Liquid Phase (SILP) Catalysts
Wassergas-Shift-Katalyse mit geträgerten ionischen
Flüssigkeiten unter extrem milden Reaktionsbedingungen
Der Technischen Fakultät der
Friedrich-Alexander-Universität Erlangen-Nürnberg
zur Erlangung des Grades
Doktor-Ingenieur
vorgelegt von
Diplom-Ingenieur
Sebastian Werner
aus Boppard
Erlangen 2011
Lehrstuhl für Chemische Reaktionstechnik
Vorstand Prof. Dr. P. Wasserscheid
Egerlandstr. 3
91058 Erlangen
www.crt.cbi.uni-erlangen.deAlsDissertationgenehmigtvonderTechnischenFakultätderFriedrich-Alexander-
UniversitätErlangen-Nürnberg.
TagderEinreichung: 10.01.2011
TagderPromotion: 14.03.2011
Dekan Prof. Dr.-Ing. ReinhardGerman
Berichterstatter: Prof. Dr. PeterWasserscheid
Prof. Dr. Kai-OlafHinrichsen
Prof. Dr. JörgLibuda
Vorsitzender: Prof. Dr. MartinHartmann
DievorliegendeArbeitentstandinderZeitvonNovember2007bisNovember
2010 am Lehrstuhl für Chemische Reaktionstechnik der Friedrich-Alexander-
Universität Erlangen-Nürnberg im Rahmen des BMBF-WING Projekts "Sup-
portedIonicLiquidPhase(SILP)-Katalysatoren"(Förderkennzeichen03X2012H)
in Kooperation mit der Süd-Chemie AG (2007-2009). Im Rahmen des Ex-
cellenzclusters "Engineering of Advanced Materials (EAM)" der Deutschen
Forschungsgemeinschaft(DFG)wurdedieseArbeitweitergeführt(2009-2010).
AufGrunddesinternationalenInteresseswurdedieenglischeSprachegewählt.FürmeineEltern.
DasProblemerkennenistwichtigeralsdieLösungfinden,denndiegenaueDarstellung
desProblemsführtfastautomatischzurrichtigenLösung.
AlbertEinsteinDanksagung
IchmöchtemichandieserStellebeiallenamLehrstuhlfürChemischeReakti-
onstechnikbedanken-fürkreativeAtmosphäreundeinschönesArbeitsklima!
AuchwennindenmeistenDissertationeneherförmlicheVariantenderDank-
sagungzufindensind,willichdieseStelle(diejaauchfastdieeinzigeist,die
ichinmeinerMutterspracheverfasse),dazunutzenauchganzpersönlichund
offenzudanken.
MeingrößterDankgehtanProf.Dr.PeterWasserscheidfürdieherausfordern-
deAufgabenstellungunddieBetreuungdieserArbeit.DieunschätzbarenMög-
lichkeiten im Bezug auf Konferenzbesuche und Kontakte - aber auch für das
feinfühligepersönlicheCoaching/Mentoring,hatmichmenschlichwiefachlich
sehrvielweitergebracht!Wenneswirklichgebrannthat,warimmerZeitfürein
GesprächodereineprompteAntwort-auchdasKorrekturlesen dieserArbeit
malkurzüberdieWeihnachtsfeiertageistbestimmtnichtStandard.Danke!
Dr. Marco Haumann gilt meine volle Anerkennung - ein Dr.-Ing. ehrenhalber
fürdievielenTipps,IdeenundHilfestellungenauchausderingenieurwissen-
schaftlichenEcke,wäreDirmeinerMeinungnachverdient-DankeMarco,das
ArbeitenmitDiralsGruppenleiterwareinewahreFreude.DieKaffeepausen,
lockeren Diskussionsrunden, Konferenzaktionen und auch Koch- und Grill-
abende mit Prof. Brinkhoff’s und Dr. Fiege bleiben unvergesslich. Vermissen
werdeichselbigesowieso!VielErfolgDirinKorea!
Auch Dr. Normen Szesni, Dr. Andreas Geisbauer und Dr. Richard W. Fischer
vomIndustriepartnerSüd-ChemieAGwillichdanken.Diewirklich guteZu-
sammenarbeitunddiefachlichenDiskussionenhabenmirvieleneueEinblicke
gebracht!Esistnichtalltäglich,dassmanimmereinoffenesOhrbekommtund
erst recht nicht, dass sich ein Industriepartner auf so kurzen Zeitskalen auch
zuPublikationendurchringt.OhnedieseKooperationunddieexterneReflexi-
on der erzielten Ergebnisse wäre vieles nicht so schnell möglich gewesen. Ob
bei einem Bier auf der Berghütte im Kaisertal, auf einer Konferenz oder beim
Telefonat zwischen Tür und Angel. Sowohl persönlich als auch fachlich war
dieZusammenarbeitwirklichsuper!Dr. Agnes Bittermann und Prof. Dr. Peter Härter vom Lehrstuhl für Anorga-
nische Chemie der TU München sei für die Synthese, Charakterisierung und
Bereitstellung der Liganden und Komplexe im Rahmen des BMBF Projekts
gedankt. AnalogaucheinDankanDr.Marc Uerdingenvon derMerckKGaA
für anregende Diskussionen und Bereitstellung der ILs. Auch Frau Dr. Stefa-
nieNeuendorfvon derLindeAGseifürdieWirschaftlichkeitsabschätzungen
und die Messung der Gaslöslichkeiten im Rahmen des Projekts gedankt. Im
Rahmen des Excellenzclusters war vor allem die Zusammenarbeit mit der
PhysikalischenChemie,imspeziellenProf.Dr.LibudaundMarekSobotasehr
hilfreich. Dr. Wolfgang Hieringer und Hannes Schulz von der Theoretischen
ChemiemöchteichfüraufschlussreicheDiskussionenrundumdieMechanis-
menderWGSdanken.AuchProf.Dr.ZenneckseifürdieTippsindenUntiefen
derRuthenium-Komplexegedankt.
Danke auch den vielen Doktoranden und Diplomarbeitern am CRT - denn
das angenehme Arbeitsklima und die produktive Atmosphäre hat mir stets
Motivation gegeben! Auch das faire Teamplay in wissenschaftlichen Dingen
hat Spass gemacht - auch wenn es zwischen Forschung, Lehre und Raumnot
eben ab und an Reibungspunkte gab. Besonders herausheben will ich mei-
ne Bürokollegen (Nike, Subi, Karola, Steffi und Rene) sowie PS Schulz, Michi
Jakuttis und Grobi, die immer für Diskussionen zu haben waren. Auch das
(meistweniger)erfolgreicheKickernmitdiversenKickerpartnernhatinMoti-
vationsminimadannfürneueEnergiegesorgt:)
Als Studien- bzw. Diplomarbeiter waren Matthias „Spüli“ Schirmer, Martin
Weschta,Martin„Maddin“Schneider,MarkusWanglerundWilliPetersdirekt
oder indirekt mit dem Projekt befasst. Zusammen mit den HiWis Simon Wal-
ter,MoritzHusmannundvorallemMichaelBeckwurdenmirerstvieleDinge
möglich - und ich habe in der Zusammenarbeit mit Euch auch viel dazu ge-
lernt! Danke auch für Eure Geduld und Nachsichtigkeit! Auch die Verdienste
meines Vorgängers Tobias will ich für die Vorarbeiten in Sachen WGS nicht
verschweigen.FürdiekleinenundgrößerenpraktischenHilfenmöchteichmichbeidenWerk-
stattmitarbeiternMichaelSchmacks,AchimMannke,JulianKarlundGerhard
Dommer bedanken - ohne Euch wäre das weit schwieriger geworden! Wenn
malwiederwasnichtgingundwasdefektwar,dannhabtihrmitRatundTat
geholfen,daszeitnahirgendwiewiederindenGriffzubekommen...
Dipl.-Ing. Florian Enzenberger, Bob Mamrak Ph.D. und Dr. Marco Haumann
möchteichbesondersfürdaskritischeKorrekturlesen danken.
DemPrüfungskomitee mitProf. Dr.Hartmann,Prof. Dr.LibudaundProf. Dr.
Hinrichsen danke ich, dass sie sich die Zeit genommen haben, dieses Doku-
mentzulesenundauchdasRigorosum abzunehmen.
Derallergrösste undauchtiefste DankgiltmeinenEltern-Fürdiemoralische
Unterstützung, aber vor allem für das Ermöglichen des Studiums! Sicherlich
sindkistenweiseLegounddieKosmosChemiebaukästenauchdaran„Schuld“,
dassausmireinChemieingenieurwurde.
AuchmeinemengerenFreundeskreis,alsoBasti,Alex,Julian,Martin,Uliund
denanderenVerrückten,diebeiKlettern,Berg-undSkitourensowieaufReisen
fürdennötigenRealitätsabgleichgesorgthaben,binichsehrdankbar...
Dankeauchallenanderen,diedirektoderindirektzumGelingenbeigetragen
habenundderenNamenhiernichtexplizitgenanntist!
Mirhabendiegut4JahreamCRTechteinenRiesenspassgemacht!Publications i
Partsofthisworkhavebeenpreviouslypublishedinthefollowingpublications
orpresentedattheconferenceslisted.
Patents
Werner, S., Szesni, N., Kaiser, M., Haumann, M., Fischer, R.W., Wasserscheid,
P.: Katalysatorzusammensetzung für die Umsetzung von Kohlenmonoxid in
Gasströmen. DE102009038690.4(Priority 24.08.2009),WTOstatuspending.
Peer reviewed articles
Werner, S., Szesni, N., Kaiser, M., Fischer, R.W., Haumann M., Wasser-
scheid, P.: Water-Gas-Shift Reaction at ambient pressure and very low tem-
peratures using homogenous Ruthenium based Supported Ionic Liquid Phase
(SILP)Catalysts. Chem.Cat.Chem. (2010),2(11),1399-1402.
Werner, S., Szesni, N., Bittermann, A., Schneider, M.J., Härter, P., Hau-
mann,M.Wasserscheid,P.: VeryLowTemperatureWater-Gas-ShiftReaction
-ScreeningofhomogenousSupportedIonicLiquidPhase(SILP)catalysts. Ap-
pliedCatalysisA(2010),277,70-75.
Werner, S., Schneider, M., Szesni, M., Haumann, M., Wasserscheid, P.:
HomogeneousRuthenium-basedWater-GasShiftCatalystsviaSupportedIonic
Liquid Phase (SILP) Technology at Low Temperature and Ambient Pressure.
PhysicalChemistryChemicalPhysics(2009),11,10817-10819.
Werner, S., Weiss, T., Haumann, M., Szesni, N., Wasserscheid, P.: Sup-
portedIonicLiquidPhase(SILP)catalyzedWater-Gas-ShiftReaction. Chemie
IngenieurTechnik(2008),9,1259-1260.
Peer reviewed publications on related topics
Kim, T., Celik, F.E., Hanna, D.G., Shylesh, S., Werner, S., Bell, A.T.:
Gas-Phase Hydroformylation of Propene over Silica-Supported-PPh -Modified3
RhodiumCatalysts. TopicsinCatalysis. (Inpress).ii Publications
Werner, S., Haumann, M., Wasserscheid, P.: Ionic Liquids in Chemical
Engineering. AnnualReviewsofChemicalandBiomolecularEngineering
(2010),1,203-230.
Haumann, M., Jakuttis, M., Werner, S., Wasserscheid, P.: Supported Ionic
LiquidPhase(SILP)CatalysedHydroformylationof1-ButeneinaGradient-free
Loop-Reactor. JournalofCatalysis(2009),263,321-327.
Conference contributions
Werner, S., Szesni, M., Haumann, R.W. Fischer, M., Wasserscheid, P.:
SupportedIonicLiquidPhase(SILP)CatalystsfortheWater-Gas-ShiftReaction
at Ambient Pressure and Very Low Temperature. Presentation at AIChE
AnnualMeeting,SaltLakeCity(2010).
Werner, S., Szesni, M., Haumann, M., Wasserscheid, P.: Supported Ionic
Liquid Phase (SILP) Catalysts for the Water-Gas-Shift Reaction at Ambient
PressureandVeryLow Temperature. Presentation atProcess.NET Jahresta-
gung(2010).
Werner, S., Schneider, M., Szesni, M., Haumann, M., Wasserscheid, P.:
Supported Ionic Liquid Phase (SILP) Catalysts for the Water-Gas-Shift Reac-
tion at Ambient Pressure and Very Low Temperature. Presentation at EU-
CHEM2010,Bamberg(2010).
Werner, S., Schneider, M., Szesni, M., Haumann, M., Wasserscheid, P.:
SupportedIonicLiquidPhase(SILP)CatalystsfortheWater-Gas-ShiftReaction
atAmbientPressureandVeryLowTemperature. Presentationat43rdAnnual
ConferenceoftheGermanCatalysisSociety,Weimar(2010).
Werner,S.,Haumann,M.,Szesni,N.Wasserscheid,P.: SupportedIonicLiq-
uidPhase(SILP) CatalystsforAmbientPressureandLowTemperatureWater-
Gas-Shift Reaction. Presentation at AIChE Annual Meeting, Nashville
(2009).
Werner, S., Szesni, N., Haumann, M., Wasserscheid, P.: Exceptionally
High Activity of Homogeneous, Ruthenium-based Water-Gas-Shift CatalystPublications iii
via Supported Ionic Liquid Phase (SILP) Technology. Presentation at World
CongressofChemicalEngineering8,Montreal(2009).
Werner, S., Jakuttis, M., Haumann, M., Wasserscheid, P.: Application of a
gas-phaseloopreactor(Berty)forsupportedionicliquidphase(SILP) catalysed
continuousreactions. PresentationatAchema2009,Frankfurt(2009).
Werner, S., Szesni, N., Haumann, M., Wasserscheid, P.: Low temperature
Homogenous Water-Gas-Shift Reaction using Supported Ionic Liquid Phase
(SILP)Catalysts. Posterat42ndAnnualConferenceoftheGermanCatal-
ysisSociety,Weimar(2009).Contents
1 Introduction 1
2 Basics & Background 4
2.1 Water-Gas-ShiftReaction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4
2.1.1 Thermodynamics&Kinetics . . . . . . . . . . . . . . . . 5
2.1.2 Industrialcatalysts . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
2.1.2.1 Reactionmechanisms . . . . . . . . . . . . . . . 8
2.1.2.2 Noveldevelopments . . . . . . . . . . . . . . . 10
2.1.3 Homogeneouscatalysts . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13
2.1.4 Basecatalyzedhomogeneoussystems . . . . . . . . . . . 13
2.1.5 Homogeneoustransition metalcatalysts . . . . . . . . . 16
2.1.5.1 Pettitgroup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
2.1.5.2 Fordgroup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
2.1.5.3 Lainegroup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
2.1.5.4 Cole-Hamilton&Tanaka . . . . . . . . . . . . . 22
2.1.5.5 Pardeygroup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24
2.1.5.6 Fachinettigroup . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24
2.1.5.7 OthercontributionstohomogeneousWGSfrom
othergroups . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
2.1.6 ImmobilizationofhomogeneousWGScatalysts . . . . . 26
2.1.6.1 Pakkannen,Luukkanen&Haukka . . . . . . . 27
2.2 Ionicliquids . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
2.2.1 Historyandcurrentstate . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
2.2.2 Physicochemical properties . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
2.2.3 Solubilities inIonicLiquids . . . . . . . . . . . . . . . . . 34
2.2.3.1 Carbonmonoxide . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
2.2.3.2 Water . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
2.2.3.3 Hydrogen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
2.2.3.4 Carbondioxide . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39
2.3 Immobilizationofhomogeneous catalysts . . . . . . . . . . . . . 40
2.3.1 Multi-phasecatalysis . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42
2.3.2 Supportedcatalysts . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43
2.3.3 SupportedIonicLiquidPhase(SILP)catalysis . . . . . . 44
iv

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