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Niveau: Supérieur, Doctorat, Bac+8
THÈSE En vue de l'obtention du DOCTORAT DE L'UNIVERSITÉ DE TOULOUSE Délivré par : Institut National Polytechnique de Toulouse (INP Toulouse) Discipline ou spécialité : Energétique et Transferts Présentée et soutenue par : Mohamed EL HANNACH /HMHXGLQRYHPEUH Simulation et analyse des mécanismes de transfert diphasique dans les Couches Actives des Piles à Combustible PEMFC JURY Mme. Sophie DIDIERJEAN Professeur, LEMTA-INPL, Nançy 3UpVLGHQWH Mr. Yann BULTEL Professeur, INPG-LEPMI, Grenoble 5DSSRUWHXU Mr. Jean-François THOVERT Directeur de recherche, CNRS-SP2MI, Poitiers 5DSSRUWHXU Mr. Rodney BORUP Ingénieur, Los Alamos National Laboratory, USA ([DPLQDWHXU Mr. Ivan ROCHE Ingénieur, PSA Peugeot Citroën, Carrières sous Poissy ,QYLWp Mr. Marc PRAT Directeur de recherche, CNRS-IMFT, Toulouse 'LUHFWHXUGHWKqVH Mr. Joël PAUCHET Ingénieur-chercheur, CEA-LITEN, Grenoble ([DPLQDWHXU Ecole doctorale : Mécanique, Energétique, Génie civil et Procédés (MEGeP) Unité de Recherche : Institut de Mécanique des Fluides de Toulouse (IMFT) Directeur de Thèse : Marc PRAT Rapporteurs : Yann BULTEL et Jean-François THOVERT

  • recherche de la vérité

  • faiblesses humaines

  • mécanismes de transfert diphasique dans les couches actives des piles

  • cea-liten

  • directeur de la recherche


Source : ethesis.inp-toulouse.fr
Nombre de pages : 280
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THÈSE

En vue de l’obtention du
DOCTORAT DE L’UNIVERSITÉ DE TOULOUSE

Délivré par :
Institut National Polytechnique de Toulouse (INP Toulouse)
Discipline ou spécialité : Energétique et Transferts

Présentée et soutenue par : Mohamed EL HANNACH

Simulation et analyse des mécanismes de transfert diphasique
dans les Couches Actives des Piles à Combustible PEMFC


JURY

Mme. Sophie DIDIERJEAN Professeur, LEMTA-INPL, Nançy

Mr. Yann BULTEL Professeur, INPG-LEPMI, Grenoble

Mr. Jean-François THOVERT Directeur de recherche, CNRS-SP2MI, Poitiers

Mr. Rodney BORUP Ingénieur, Los Alamos National Laboratory, USA

Mr. Ivan ROCHE Ingénieur, PSA Peugeot Citroën, Carrières sous Poissy

Mr. Marc PRAT Directeur de recherche, CNRS-IMFT, Toulouse

Mr. Joël PAUCHET Ingénieur-chercheur, CEA-LITEN, Grenoble


Ecole doctorale :
Mécanique, Energétique, Génie civil et Procédés (MEGeP)
Unité de Recherche :
Institut de Mécanique des Fluides de Toulouse (IMFT)

Directeur de Thèse : Marc PRAT

Rapporteurs : Yann BULTEL et Jean-François THOVERT
P/([WHUDPLQDWHXUXqK5DSWHHMGLURXUFWHUHRU'LVLWpWHYLH,QHUGXWHQDYHQELHPDX[U(SUX3WHpUGRQS5DSVH
M. El Hannach-2011 « Le vrai signe d'intelligence n'est pas la connaissance mais l'imagination. »
“The true sign of intelligence is not knowledge but imagination.”
Albert Einstein
« Nous commençons par observer la réalité ... nous essayons de sélectionner des
observations solides (constantes) qui ne sont pas affectées par la façon dont nous les
percevons (mesurons). Nous procédons ensuite par l’augmentation de notre recherche et
de notre mesure, la soumission des prémisses à la critique, et la prudent en tirant des
conclusions ... Dans tout ce que nous faisons, notre but devrait être équilibrée et non pas
arbitraire, la recherche de la vérité, et non pas le soutien de l'opinion.
Heureusement, en suivant cette méthode, cette route de la vérité que nous pouvons être
confiants en elle, nous arriverons à notre objectif, où nous sommes certains que nous
avons, par la critique et la prudence, enlevé la discorde et la méfiance.
Pourtant, nous sommes juste humains, soumis aux faiblesses humaines,
contre lesquelles nous devons lutter de toutes nos forces humaines.
Que Dieu nous aide dans tous nos efforts. »
“We start by observing reality … we try to select solid (unchanging) observations that
are not affected by how we perceive (measure) them. We then proceed by increasing our
research and measurement, subjecting premises to criticism, and being cautious in
drawing conclusions… In all we do, our purpose should be balanced not arbitrary,
the search for truth, not support of opinions.
Hopefully, by following this method, this road to the truth that we can be confident in,
we shall arrive at our objective, where we feel certain that we have,
by criticism and caution, removed discord and suspicion.
Yet we are but human, subject to human frailties,
against which we must fight with all our human might.
God help us in all our endeavors.”
Ibn Al-Haytham (Alhazen)

M. El Hannach-2011
M. El Hannach-2011 Remerciement

Ce travail a été réalisé au Laboratoire des Composants pour Piles à combustible,
Electrolyseur et de Modélisation (LCPEM) au CEA Grenoble/DRT/LITEN/DEHT.

Premièrement j’aimerais remercier le CEA pour avoir financé ce travail et m’avoir
fourni les outils nécessaire pour le mener à bien. Je remercie Messieurs Nicolas Bardi et
Olivier Lemaire pour m’avoir accueilli au LCPEM pendant ces trois années.

J’ai eu l’honneur d’avoir comme rapporteurs Messieurs Jean-François Thovert et
Yann Bultel. Je tiens à remercier chaleureusement tous les autres membres du Jury,
Madame Sophie Didierjean et Messieurs Rod Borup et Ivan Roche. Je remercie tous les
membres du Jury d’avoir partagé leurs riches points de vue concernant ce travail.

Je remercie très fortement Monsieur Marc Prat pour avoir dirigé ces travaux avec
beaucoup d’efficacité et m’avoir fait profiter de sa grande expertise et de sa rigueur
scientifique. Je le remercie aussi pour m’avoir fait confiance pour réaliser ce travail,
pour m’avoir apporté des réponses et des conseils riches et précis, et des idées qui m’ont
redonné de nouveaux souffles aux moments où les chemins droits commencent à
ressembler à des impasses.

Je remercie très fortement Monsieur Joël Pauchet pour avoir encadré ces travaux
de très près et qui n’a pas hésité à partager sa grande expérience technique et
managériale afin que ce projet soit une réussite bien distinguée. Je le remercie pour sa
patience et sa présence pendant les moments décisifs de ce travail. Je le remercie aussi
pour avoir cru au grand intérêt de ce projet et pour l’avoir défendu continuellement.

Je tiens tout particulièrement à remercier Pascal Schott pour son aide précieuse et
pour ses conseils d’expert dans la modélisation des piles à combustible.


M. El Hannach-2011 J’adresse également mes remerciements à Sreejith Pulloor Kuttanikkad pour son
amitié et pour sa grande aide dans la prise en main de la méthode réseau de pores.

Un grand merci à Loïc Ceballos pour ses conseils intéressants dans le
développement du modèle.

Je suis très reconnaissant à Paul Duru d’avoir accepté de réaliser les expériences
de validation à L’Institut de Mécanique des Fluides de Toulouse (IMFT). Je le remercie
pour sa réactivité et pour ses efforts considérables.

Assurément j’adresse toute ma sympathie et mon amitié à Alejandro Franco pour
le grand intérêt qu’il a porté à ce travail, pour sa collaboration et pour ses conseils
amicaux.

J’adresse aussi mes remerciements à Kourosh Malek, qui a montré un grand
intérêt pour ce travail, qui m’a encouragé et qui m’a beaucoup aidé dans la modélisation
des isothermes d’adsorption d’azote.

J’exprime ma gratitude à Ludovic Rouillon, Dominique Thoby, Samira
Chelghoum, Sylvie Escribano, Arnaud Morin, Nicolas Guillet, Karine Lombard et à
Laure Guetaz pour leur soutien et pour le temps qu’ils m’ont consacré. Je les remercie
vivement d’avoir répondu à mes questionnements et de m’avoir apporté une vision claire
et complète sur les différents aspects de la pile à combustible.

J’adresse mes vifs remerciements à Samir Rachidi et à Seng Kian Cheah pour
leur amitié, leur soutien et pour les discussions passionnantes qui ont été une source
d’inspiration et de motivation durant la thèse.

Je tiens à remercier aussi Jenny Jonquille, Zhé Peng, Anne-Gaëlle Mercier et
Angèle Ravachol d’avoir partagé des moments sympathiques et des idées enrichissantes
et de m’avoir soutenu très amicalement.

M. El Hannach-2011
Je remercie particulièrement Romain Coulon pour tous les échanges intéressants
que nous avons eus, et pour avoir accepté de présenter mes travaux dans une conférence
internationale.

Mes vifs remerciements à Rodrigo Ferreira De Morais, Daiane Damasceno
Borges et Federico Nores Pondal qui m’ont apporté beaucoup d’inspiration et beaucoup
de soutien et qui n’ont pas hésité à partager leurs savoirs et leurs expériences.

Et bien sur je remercie chaleureusement mes deux collègues de bureau Guillaume
Krosnicki et Galdric Sibiude, et je salue leur sérieux et leur bonne humeur.

Un grand merci à tous les membres du LCPEM, qui m’ont accompagné pendant
cette aventure scientifique et humaine, pour leur soutien, leur amitié et leur présence.

J’adresse mes vifs remerciements à ma Mère, mon Père, ma Tante et à mes deux
sœurs Hikmat et Hajar pour leur amour inconditionnel, leur grand soutien et pour avoir
cru en moi pendant toute cette expérience passionnante.

M. El Hannach-2011
M. El Hannach-2011
Résumé

Afin de pouvoir utilis er les pile s à combustible du type PEMFC dan s une
application automobile, leur coût doit êtr eminué et leur di dur ée de vie doit êtr e
augmentée. De nomb reux résultats montr ent qu e la ges tion d e l' eau d ans les piles
PEMFC est essentielle sur ces aspects et qu’une meilleure maitrise contribuera à
développer des piles plus performantes. La couche active cathodique ( CCL, Cathode
Catalyst Layer) est le lieu de production de l'eau ce qui en rend l'optimisation importante
pour assurer une bonne gestion de l'eau.

Dans ce tr avail, la mé thode réseau de por es a été adaptée pour modéliser le
transport diphasique dans la structure poreuse dela C CL. Dans l'état de l'art actuel, le
modèle développé e st le s eul permtant d’et analyser l'effet des propriétés locales de la
CCL (structure, mouillabilité…) sur les mécanismes de transport diphasique. Cet outil de
compréhension constitue également une base pour proposer des améliorations de la CCL
afin d'améliorer les performances des piles.

Les algorithmes d'invasion développés ont été analys és d'une façon détaillée. Le
transport fluidique (gaz et liquide) est couplé avec le transport des charges (électrons et
protons) par un mod èle de réaction électrochimi que. Les mécanismes de capillarité, de
diffusion gazeuse et d’évaporation sont intégrés au modèle afin d'avoir une
représentation la plus complète possible du fonctionnement de la CCL. La description de
la structure poreuse par un réseau de pore régulier, l'algorithme d'invasion de l' eau
liquide et le modèle de la diffusion des gaz ont été validés par des comparaisons avec des
résultats exp érimentaux de la littér ature ou s pécifiques de ce tr avail. Le modè le est
ensuite exploité pour analyser l'effet des paramètres de la CCL tels que la mouillabilité et
la taille des pores sur les performances de la couche active. Les résultats permettent
d’analyser de premières idées de modifications de la CCL pour améliorer la gestion de
l’eau et les performances des PEMFC.


M. El Hannach-2011
Abstarct

In order to u se PEM fuel cells in an automotive application, their cost must be
reduced and their lifetime must be increased. Many results show that water management
is a cr itical issue in PEMFC optimization. The water is produced in the cathode activ e
layer (CCL) which makes the optimization of this component very important to ensure a
better water management in the PEMFC.

In this work, the pore network method has been adapted to model the t wo-phase
transport in the po rous structure of the CCL. Considering the state of the art, this is the
only model developed to analyze the effect of local pr operties of the C CL (structure,
wetting ...) on the t wo-phase t ransport me chanisms. This model is pr oposed a s a
scientific tool to help under standing the f undame ntals behind the t ransport phenomena
inside the CCL and also to help in the conception of the future CCL.

The liquid invas ion algorithms developed in this work were analyzed in details .
The fluids transport (gas and liquid) is coupled with the charges transport (electrons and
protons) using an electrochemical reaction model. The capillary driven liquid transport,
the gas phase diffusion and the evapor ation process are all integrated into the mode l in
order to have the mo st possible complete desrciption of the CCL. The description of the
porous s tructure by a regular net work, the liquid invas ion algor ithm and the gas
diffusion model all have been validated by comparisons with experimental results from
literature or s pecific work . The mode l is then exploited to analy ze the e ffect o f
parameters such as the C CL wettability and por e size distribution on the per formance.
The results allow analysis of initial ideas that can help in th e conception of the CCL in
order to improve the water management and the performances of the PEMFC.

M. El Hannach-2011

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