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Niveau: Supérieur, Doctorat, Bac+8
G N° d'ordre : 2290 THESE Présentée pour obtenir LE TITRE DE DOCTEUR DE L'INSTITUT NATIONAL POLYTECHNIQUE DE TOULOUSE École doctorale : Science des procédés Spécialité : Génie des procédés et de l'environnement Par M. Geoffrey PETIT Titre de la thèse : CONTRIBUTION A L'ETUDE EXPERIMENTALE ET NUMERIQUE DU COMPORTEMENT DES PHASES GAZ ET SOLIDE DANS UN LIT FLUIDISE CIRCULANT : APPLICATION AU PROCEDE FCC Soutenue le 21 Novembre 2005 devant le jury composé de : M. Jamal CHAOUKI Président M. Mehrdji HEMATI Directeur de thèse M. Olivier SIMONIN Directeur de thèse M. Bo LECKNER Rapporteur M. Khalil SHAKOURZADEH Rapporteur M. Régis ANDREUX Membre M. Gilles FERSCHNEIDER Invité

  • structure hydrodynamique des lits

  • anisotropie de l'écoulement

  • presentation de l'outil de simulation

  • structure verticale de l'écoulement

  • prédiction de la structure radiale

  • description generale du pilote froid

  • outil experimental


Publié le : mardi 1 novembre 2005
Lecture(s) : 57
Source : ethesis.inp-toulouse.fr
Nombre de pages : 309
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N° d’ordre : 2290
THESE
Présentée pour obtenir
LE TITRE DE DOCTEUR DE L’INSTITUT NATIONAL POLYTECHNIQUE DE TOULOUSE
École doctorale : Science des procédés
Spécialité : Génie des procédés et de l'environnement
Par M. Geoffrey PETIT
Titre de la thèse : CONTRIBUTION A L'ETUDE EXPERIMENTALE ET NUMERIQUE DU
COMPORTEMENT DES PHASES GAZ ET SOLIDE DANS UN LIT
FLUIDISE CIRCULANT : APPLICATION AU PROCEDE FCC
Soutenue le 21 Novembre 2005 devant le jury composé de :
M. Jamal CHAOUKI Président

M. Mehrdji HEMATI Directeur de thèse
M. Olivier SIMONIN hèse
M. Bo LECKNER Rapporteur Khalil SHAKOURZADEH
M. Régis ANDREUX Membre Gilles FERSCHNEIDER Invité
G Résumé
Le réacteur polyphasique du procédé FCC (Fluid Catalytic Cracking) met en jeu des transferts
couplés de chaleur et de matière accompagnés par des transformations chimiques rapides.
L'anisotropie de l'écoulement dans ce type de réacteur est à l'origine de l'existence de différentes
zones se comportant différemment vis-à-vis du mélange. Ces particularités des lits fluidisés
circulants peuvent avoir des conséquences directes sur la sélectivité et le rendement du réacteur
industriel. Ce travail a pour objectif d'étudier l'influence des paramètres opératoires sur le
mélange gaz-solide dans le riser d'un pilote froid de FCC.
L’étude expérimentale repose sur la caractérisation du mélange gaz-solide en suivant
l’évolution spatio-temporelle de la concentration d’un traceur pour chaque phase. A l'issue de
cette étude, nous avons conclu que les phénomènes de recirculation de solide se font au voisinage
de la paroi. Une augmentation du flux de solide se traduit par une diminution de la dispersion
axiale de la phase solide, une augmentation de la dispersion axiale de la phase gazeuse et une
réduction de l'écart entre le temps de séjour des phases gaz et solide.
La simulation 3D, effectuée à l'aide du code de calcul Saturne_Polyphasique@Tlse, permet de
reproduire la structure verticale de l'écoulement alors qu'il subsiste des lacunes quant à la
prédiction de la structure radiale où aucune recirculation de solide en proche paroi n'est observée.
G|zyllt Sumary
The multiphase reactor of the FCC (Fluid Catalytic Cracking) process involves coupled heat and
mass transfers accompanied by fast chemical transformations. The flow anisotropy in a riser
creates an intensity of mixing variable from a region to another one. It is accountable of various
zones behaving differently towards the mixing. These particularities of the circulating fluidized
bed hydrodynamics can have direct consequences on the selectivity and the efficiency of the
industrial reactor. The work objective is to study the influence of the operating parameters on the
phenomena of gas and solid mixing in the riser of a FCC cold pilot.
The experimental study is based on the characterisation of the gas-solid mixing by following
the temporal evolution of the concentration of a tracer for every phase. At the end of this study,
we showed that the phenomena of recirculation of solid are done in the vicinity of the wall. An
increase of the solid flow results in a reduction in the axial dispersion of the solid phase, an
increase in the axial dispersion of the gas phase and a reduction of the difference between the
residence time of the gas and solid phases.
The three dimensional calculations, made with the CFD code Saturne_Polypohasique@Tlse
allows to reproduce the vertical structure of the flow whereas the prediction of the radial structure
is not very well predicted. Indeed, no recirculation of solid in close wall is observed.
?zhty|Gt Table des matières
Nomenclature......................................................................................................... 1
Introduction............................................................................................................ 5
Première partie ............................................................................................. 9
Chapitre 1 : Etat de l'art sur les lits fluidisés circulants ............................................ 11
1. APPLICATION AU PROCEDE FCC.......................................................................................................................13
2. TECHNOLOGIE LIEE AUX LITS FLUIDISES CIRCULANTS ....................................................................................15
3. COMPORTEMENT HYDRODYNAMIQUE DES PARTICULES DE FCC VIS-A-VIS DE LA FLUIDISATION .................16
4. STRUCTURE HYDRODYNAMIQUE DES LITS FLUIDISES CIRCULANTS .................................................................20
4.1. STRUCTURE VERTICALE ...............................................................................................................................20
4.2. STRUCTURE RADIALE....21
5. MODELISATION HYDRODYNAMIQUE DES LITS FLUIDISES CIRCULANTS ...........................................................22
6. CONCLUSION.......................24
Chapitre 2 : Outils expérimental et numérique ........................................................... 27
1. OUTIL EXPERIMENTAL.......................................................................................................................................31
1.1. DESCRIPTION GENERALE DU PILOTE FROID ..................................................................................................31
1.2. DESCRIPTION DES DIFFERENTS ELEMENTS DE L'INSTALLATION ....................................................................34
1.2.1. Le riser ................................................................................................................................................34
1.2.2. Système de récupération et de circulation des poudres.......................................................................35
1.2.3. Circuit d'air.........................................................................................................................................37
1.3. METROLOGIE................38
1.3.1. Système de mesure des débits d'air de fluidisation..............................................................................38
1.3.2. Systèure du débit de solide..................................................................................................38
1.3.3. Mesure de pression..............................................................................................................................40
1.3.4. Mesure de flux massique local de solide .............................................................................................41
1.4. PROTOCOLES EXPERIMENTAUX....................................................................................................................44
2. PRESENTATION DE L'OUTIL DE SIMULATION.....................................................................................................47
2.1. MODELISATION DES ECOULEMENTS DIPHASIQUES GAZ-PARTICULES............................................................47
2.1.1. Modélisation de la phase continue......................................................................................................48
zlG{splziGltkhGhl{y Table des matières
2.1.2. Corrélations turbulentes fluide-particules ..........................................................................................52
2.1.3. Modélisation de la phase dispersée.....................................................................................................53
2.1.4. Traçage numérique .............................................................................................................................58
2.2. PRESENTATION DES CONDITIONS DE SIMULATION ........................................................................................58
2.2.1. Propriétés des phases continue et dispersée .......................................................................................58
2.2.2. Conditions opératoires de l'étude........................................................................................................58
2.2.3. Domaines de calcul : maillage 3D..............59
2.2.4. Conditions limites (entrée, sortie et parois) ........................................................................................60
2.2.5. Protocole numérique ...........................................................................................................................62
2.3. GRANDEURS DE CARACTERISATION .............................................................................................................62
3. CONCLUSION ......................................................................................................................................................66
Chapitre 3 : Caractérisation hydrodynamique du riser (Etude expérimentale). 69
1. DEFINITIONS DES CRITERES DE L'ETUDE...........................................................................................................73
2. COMPORTEMENT HYDRODYNAMIQUE GLOBAL DU RISER ................................................................................75
3. ETUDE DE LA STRUCTURE VERTICALE DE L'ECOULEMENT ..............................................................................78
3.1. CONDITIONS OPERATOIRES DE L'ETUDE........................................................................................................78
3.2. PRESENTATION ET ANALYSE DES RESULTATS EXPERIMENTAUX...................................................................79
3.2.1. Reproductibilité des essais ..................................................................................................................79
3.2.2. Présentation des résultats ..............................................................................................80
3.2.3. Analyse des résultats ...........................................................................................................................82
4. ETUDE DE LA STRUCTURE RADIALE DE L'ECOULEMENT...................................................................................97
4.1. CONDITIONS OPERATOIRES ET PARAMETRES DE L'ETUDE .............................................................................97
4.2. PRESENTATION ET ANALYSE DES RESULTATS EXPERIMENTAUX...................................................................98
4.2.1. Reproductibilité des essais.....................98
4.2.2. Analyse des flux descendants.............................................................................................................100
4.2.3. Présentation et analyse des résultats.............105
5. CONCLUSION ....................................................................................................................................................110
Chapitre 4 : Caractérisation hydrodynamique du riser (Etude numérique)......113
1. STRUCTURE DE L'ECOULEMENT ......................................................................................................................117
1.1. STRUCTURE GLOBALE DE L'ECOULEMENT ..................................................................................................117
1.2. STRUCTURE VERTICALE DE L'ECOULEMENT ...............................................................................................120
1.3. STRUCTURE RADIALE DE L'ECOULEMENT...................................................................................................121
2. ANALYSE DES RESULTATS NUMERIQUES .........................................................................................................124 Table des matières
2.1. PRISE EN COMPTE DU PHENOMENE D'AGGLOMERATION EPHEMERE............................................................124
2.2. ETUDE DE SENSIBILITE ...............................................................................................................................130
2.2.1. Turbulence du fluide..........................................................................................................................130
2.2.2. Maillage ............................................................................................................................................132
4. CONCLUSION.....................135
Seconde partie............................................................................................ 137
Chapitre 1 : Etat de l'art de l'étude du mélange en LFC .........................................139
1. NOTIONS DE DISTRIBUTIONS DES TEMPS DE SEJOUR (DTS)..........................................................................141
1.1. MODELES A PLUSIEURS PARAMETRES ........................................................................................................141
1.2. MODELES A DISPERSION AXIALE ................................................................................................................142
1.3. APPLICATION A L'ECOULEMENT GAZ/SOLIDE : MODELE DE RHODES...........................................................143
2. SYNTHESE DES RESULTATS DE LA LITTERATURE ............................................................................................144
2.1. COMPORTEMENT DE LA PHASE SOLIDE.......................................................................................................144
2.1.1. Choix de la méthode de traçage ........................................................................................................145
2.1.2. Etude paramétrique...........................................................................................................................151
2.1.3. Synthèse de l'étude bibliographique sur le mélange solide ...............................................................158
2.2. LE COMPORTEMENT DE LA PHASE GAZEUSE ...............................................................................................160
2.2.1. Choix de la méthode de traçage..............160
2.2.2. Différents résultats bibliographiques................................................................................................164
2.2.3. Synthèse de l'étude bibliographique sur le mélange gazeux..............................................................167
3. CONCLUSION ....................................................................................................................................................168
Chapitre 2 : Etude expérimentale du comportement de la phase solide ............171
1. DISPOSITIF EXPERIMENTAL POUR LES MESURES DE DTS...............................................................................175
1.1. PRINCIPE ....................................................................................................................................................175
1.2. SYSTEME DE PRELEVEMENT ET D’ECHANTILLONNAGE176
1.3. PROTOCOLE EXPERIMENTAL ......................................................................................................................179
1.4. PROTOCOLE D’ANALYSE CONDUCTIMETRIQUE (DETERMINATION DE LA CONCENTRATION EN SEL)............180
1.5. DEFINITION DES CRITERES DE L'ETUDE.......................................................................................................182
1.5.1. Détermination du temps physique correspondant à chaque échantillon...........................................182
1.5.2. Bilan global sur le sel........................................................................................................................182
1.5.3. Distribution des temps de séjour .......................................................................................................183
1.5.4. Temps caractéristiques et coefficient d'étalement .............................................................................184
1.6. CONDITIONS OPERATOIRES ET PARAMETRES DE L'ETUDE ...........................................................................185 Table des matières
2. PRESENTATION ET DISCUSSION DES RESULTATS.............................................................................................189
2.1. ANALYSE DES RESULTATS..........................................................................................................................189
2.1.1. Influence de la position radiale et axiale ..........................................................................................189
2.1.2. Influence du débit de circulation de solide........................................................................................195
1.2.3. Influence de la vitesse du gaz ............................................................................................................200
2.2. MODELISATION DES RESULTATS ................................................................................................................202
2.2.1. Présentation de l'outil de modélisation et choix du modèle ..............................................................202
2.2.2. Interprétation des résultats de modélisation .....................................................................................207
2.3. SIMULATION NUMERIQUE DES ESSAIS DE TRAÇAGE EN PHASE SOLIDE........................................................211
3. CONCLUSION ....................................................................................................................................................212
Chapitre 3 : Etude expérimentale du comportement de la phase gazeuse........215
1. DISPOSITIF EXPERIMENTAL POUR LES MESURES DE DTS...............................................................................219
1.1. PRINCIPE ....................................................................................................................................................219
1.2. SYSTEME D'INJECTION.219
1.3. MESURE DE LA CONCENTRATION EN TRACEUR...........................................................................................221
1.4. ESSAIS PREALABLES A LA DETERMINATION DES DTS DE LA PHASE GAZEUSE ............................................223
2. PRESENTATION ET DISCUSSION DES RESULTATS.............................................................................................226
2.1. CONDITIONS OPERATOIRES ........................................................................................................................227
2.2. PRESENTATION DES RESULTATS.................................................................................................................228
2.2.1. Reproductibilité des essais...................228
2.2.2. Résultats de traçage ..........................................................................................................................229
2.3. MODELISATION DES RESULTATS ................................................................................................................231
2.3.1. Première approche (déconvolution)..................................................................................................232
2.3.2. Seconde approche (combinaison de la fonction de transfert du système d'analyse et de celle du riser)
..........................................................................................................................................................................235
2.4. INTERPRETATION DES RESULTATS DE MODELISATION ................................................................................240
2.5. SIMULATION NUMERIQUE DES ESSAIS DE TRAÇAGE EN PHASE GAZ ............................................................243
3. CONCLUSION.....................244
Conclusion et perspectives................................................................................ 245
Références bibliographiques ............................................................................. 249 Table des matières
Annexes
Annexe 1 : Profils verticaux de gradients de pression .................................. 255
Annexe 2 : Profils radiaux de flux massique de solide 263
Annexe 3 : Notions théoriques sur les DTS................................................... 277
Annexe 4 : Modèle Piston à Dispersion Axiale (PDA) ................................ 285
Annexe 5 : Distribution granulométrique des cristaux de NaCl ................. 289
Annexe 6 : Courbes d'étalonnages des particules de sel et de FCC............ 293 Table des matières

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