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Niveau: Supérieur, Doctorat, Bac+8
THÈSE Pour l'obtention du grade de DOCTEUR DE L'UNIVERSITÉ LOUIS PASTEUR STRASBOURG I Ecole Doctorale de Physique et Chimie Physique DISCIPLINE : CHIMIE PHYSIQUE Présentée par : Olivier BONDIL ---------- ÉTUDE DE L'ENDOMMAGEMENT EN SOMMET DE FISSURE DANS LES POLYMÈRES AMORPHES RENFORCÉS « CHOC » PAR NODULES D'ÉLASTOMÈRE ---------- Directeurs de thèse : C. FOND & R. SCHIRRER Unité de Recherche CNRS : UPR 022 Institut Charles Sadron Date de soutenance : 19 septembre 2006 - JURY - MM. J. BASCHNAGEL Professeur, Institut C. Sadron, Strasbourg Président J. C. GRANDIDIER Professeur, ENS de Mécanique et d'Aérotechnique, Poitiers Rapporteur N. BILLON Directrice de Recherches, Ecole des Mines de Paris, Sophia-Antipolis Rapporteur C. FOND Professeur, Institut C. Sadron, Strasbourg R. SCHIRRER Directeur de Recherches, Institut C. Sadron, Strasbourg P. GERARD Ingénieur de Recherche, ARKEMA, Lacq

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  • membres de l'équipe de mécanique physique des polymères

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  • tentative de réalisation de nodules


Publié le : vendredi 1 septembre 2006
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Source : scd-theses.u-strasbg.fr
Nombre de pages : 172
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THÈSE Pour l’obtention du grade de DOCTEUR DE L’UNIVERSITÉ LOUIS PASTEUR STRASBOURG I Ecole Doctorale de Physique et Chimie Physique DISCIPLINE : CHIMIE PHYSIQUE Présentée par : Olivier BONDIL ----------ÉTUDE DE L’ENDOMMAGEMENT EN SOMMET DE FISSURE DANS LES POLYMÈRES AMORPHES RENFORCÉS « CHOC » PAR NODULES D’ÉLASTOMÈRE ----------Directeurs de thèse : C. FOND & R. SCHIRRER Unité de Recherche CNRS : UPR 022 Institut Charles Sadron Date de soutenance : 19 septembre 2006 - JURY -MM. J. BASCHNAGEL Professeur, Institut C. Sadron, Strasbourg Président J. C. GRANDIDIER Professeur, ENS de Mécanique et d’Aérotechnique, Poitiers Rapporteur  N. BILLON Directrice de Recherches, Ecole des Mines de Paris, Sophia-Antipolis Rapporteur  C. FOND Professeur, Institut C. Sadron, Strasbourg  R. SCHIRRER Directeur de Recherches, Institut C. Sadron, Strasbourg  P. GERARD Ingénieur de Recherche, ARKEMA, Lacq
Un professeur euphorique à ses élèves : « Vous verrez… La chimie mène à tout ! »
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REMERCIEMENTS Mes premiers remerciements vont à J. C. Wittman et à J. F. Legrand, ainsi qu’à l’ensemble des personnels de l’institut Charles Sadron qui m’ont accueilli les trois années qu’auront duré ces travaux. C’est ensuite aux membres de l’équipe de Mécanique Physique des Polymères que je souhaite adresser mes remerciements. A C. Fond et R. Schirrer tout d’abord, pour leur encadrement, leurs conseils et leur aide, mais aussi pour avoir mis à ma disposition l’ensemble des outils nécessaires pour mener à bien cette étude. A C. Gauthier, pour ses remarques toujours judicieuses, sa gentillesse, ses « tuyaux », son humour, ses cerises… A S. Braymand, pour ses encouragements constants et son aide précieuse lors de la mise en œuvre de méthodes d’analyse des déformations par corrélation d’images. A D. Favier enfin, pour sa gentillesse rare, et son extraordinaire efficacité : ces deux qualités furent (trop) souvent mises à contribution… Je tiens également à remercier J. Baschnagel d’avoir accepter de présider mon jury de thèse, ainsi que N. Billon et J. C. Grandidier, pour avoir rapporté avec minutie mon manuscrit (en dépit de mes nombreux retards et ajournements). Par ailleurs, il est absolument nécessaire de souligner le rôle fondamental joué par la société Arkema, sans qui ces travaux n’auraient pu être réalisés. Je remercie évidemment P. Gérard pour son implication dans le projet, et considère comme une chance le fait d’avoir pu collaborer avec lui durant ces trois années. Mes remerciements sont également adressés à N. Passade, à B. Pouchant-Lahorre et à l’ensemble des personnels Arkema qui ont, de près ou de loin, collaboré à cette étude. Un grand merci à tous ceux et toutes celles avec qui j’ai pu discuter et échanger des idées durant la réalisation de cette étude. Je pense tout particulièrement à R. Estevez pour ses conseils, mais aussi à G. Rousselier. Je ne peux non plus oublier J. P. Couvercelle pour ses efforts dans notre tentative de réalisation de nodules « liquides », ni L. Lalande et C. Plummer, pour leurs travaux visant à valider nos modélisations. C’est avec des camarades remarquables que j’ai eu la chance de partager, tout au long de ces années, tant les fous rires que les galères, à l’ICS comme à l’ESPCI. A ceux-ci, devenus depuis des amis, j’adresse de profonds remerciements : Damien, Armelle, Diane, Marilyne, Vincent, Eric, Stéphanie, Carine… Enfin, je pense à celle qui m’a apporté son soutien indéfectible tout au long de cette épreuve. Merci.
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RÉSUMÉ Les matériaux constitués d’une matrice polymère amorphe renforcée « choc » par des nodules d’élastomère présentent une transition Ductile-Fragile : en fonction des conditions de sollicitation, ces matériaux peuvent adopter différents comportements, fragiles ou ductiles. Par leurs interactions, trois phénomènes dissipatifs d’énergie dirigent cette transition et sont susceptibles de conférer aux matériaux des propriétés « choc » : craquelures et bandes de cisaillement développées dans la matrice, cavitation de l’élastomère des particules de renfort. Une connaissance aussi précise que possible de la nature de ces phénomènes et de leurs interactions est nécessaire dès lors que l’on s’intéresse à la transition Ductile-Fragile de ces matériaux. L’objectif de cette étude est de rendre compte de cette transition par la modélisation adéquate de l’évolution des divers phénomènes dissipatifs et de leurs interactions. Une méthodologie reposant sur deux axes de travail est donc mise en œuvre pour étudier des matériaux modèles. Une attention toute particulière est portée au phénomène de cavitation du fait de son rôle capital de « générateur » de la transition. Un premier axe de travail regroupe les efforts de modélisation menés en deux étapes dans le cadre d’une approche dite « Macro-Micro ». La première étape (« Macro ») correspond à la modélisation d’un sommet de fissure à l’échelle macroscopique, à l’aide de la MEF et du modèle de Rousselier. La seconde étape (« Micro ») se déroule à l’échelle de la microstructure, à l’aide de la Méthode d’Inclusion d’Eshelby et de la mise en œuvre de critères déterminés pour chacun des phénomènes dissipatifs considérés. Un second axe de travail englobe l’ensemble des travaux expérimentaux réalisés lors de cette étude. Nécessaires pour identifier les paramètres matériau de nos différents modèles, ces expérimentations nous permettent de vérifier nos prévisions numériques, mais aussi de nous confronter directement au problème de transition Ductile-Fragile, notamment à l’approche de la Tgde l’élastomère de renfort. La méthodologie mise en œuvre se heurte, il est vrai, à certaines difficultés inhérentes au problème étudié : multiplicité des échelles considérées, diversité des comportements rencontrés, nature des champs de vitesses de déformations en sommet de fissure, etc. Cependant cette étude permet de mieux appréhender le phénomène de transition Ductile-Fragile : une exploration approfondie des systèmes matrice PMMA/particules de renfort est réalisée. L’importance de la quantité d’élastomère introduit dans la matrice, ainsi que sa propension à caviter apparaissent alors intimement liés au processus de renforcement « choc », ainsi qu’à la transition Ductile-Fragile du matériau. Une cartographie des phénomènes dissipatifs en sommet de fissure et en limite de propagation est obtenue, prenant en compte l’effet du développement de cavités sur les deux autres phénomènes considérés. Enfin, le rôle de paramètres de la transition Ductile-Fragile joué par la température, la vitesse de sollicitation et le taux de renfort du matériau est démontré. Mots-clés : endommagement, cavitation, plasticité, craquelure, transition Ductile-Fragile.
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ABRÉVIATIONS DQP : Défauts Quasi Ponctuels (théorie des) BA : Butylacrylate CT : Compact Tension (éprouvette) EA : Ethylacrylate EWF : Essential Work of Fracture. HIPS : High Impact Polystyrene (Polystyrene « choc ») HPP : Hypothèse des Petites Perturbations MEF : Méthode des Eléments Finis MIE : Méthode de l’Inclusion Equivalente MELR : Mécanique Elastique Linéaire de la Rupture MMA : Méthylméthacrylate MNLR : Mécanique Non Linéaire de la Rupture MET : Microscope Electronique à Transmission MMC : Mécanique des Milieux Continus PA : Polyamide PMMA : Polyméthylméthacrylate PS : Polystyrène St : Styrène VER : Volume Elémentaire Représentatif Dmin: diamètre minimal de particule permettant la cavitation. dc: diamètre de particule critique associé àτc. Ha: barrière de potentiel d’écoulement plastique V (): variation de volume de la particule. V0
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V ( ): variation de volume critique de la particule. V0 c E : module d’Young du matériau. E0: module d’Young initial du matériau avant endommagement. Ee: module d’Young de l’élastomère. ε1: première déformation principale. εc: déformation critique. εy: vitesse de déformation plastique. ε0: vitesse de déformation constante. φ: fraction volumique de particules de renfort. GI: taux de restitution d’énergie. GIc: taux de restitution d’énergie critique. γe: tension de surface de l’élastomère. Γsc: énergie par unité de surface de rupture des chaînes d’élastomère. Icirc: indice de circularité. k : constante géométrique associée àτc. Ke: module de compressibilité de l’élastomère. KI: facteur d’intensité des contraintes. KIc: facteur d’intensité des contraintes critique. λe max: taux maximum d’élongation des chaînes d’élastomère. µm: module de cisaillement de la matrice. µe: module de cisaillement de l’élastomère. ne: densité de réticulation de l’élastomère. νe: coefficient de poisson de l’élastomère. νm: coefficient de poisson de la matrice.
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R : constante des gaz parfaits. ry: rayon de la zone plastique de correction d’Irwin. Stotale: section totale de matériau supportant une contrainte. Seff: section effective de matériau endommagé supportant une contrainte. σy: contrainte seuil d’écoulement. σh: contrainte hydrostatique dans l’élastomère. σhc: contrainte hydrostatique critique de cavitation dans l’élastomère. σeff: contrainte effective supportée par le matériau endommagé. σTc: contrainte de traction critique d’apparition du phénomène de cavitation. T : température. τc: distance interparticulaire critique. Va: volume d’activation de la molécule. Vélast: fraction volumique d’élastomère dans une particule de renfort.
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