UNIVERSITÉ LOUIS PASTEUR ÉCOLE ET OBSERVATOIRE DES SCIENCES DE LA TERRE

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Niveau: Supérieur, Doctorat, Bac+8
UNIVERSITÉ LOUIS PASTEUR ÉCOLE ET OBSERVATOIRE DES SCIENCES DE LA TERRE INSTITUT DE PHYSIQUE DU GLOBE DE STRASBOURG THÈSE présentée pour l'obtention du grade de Docteur de l'Université Louis Pasteur (Strasbourg I) discipline: Sciences de l'Univers spécialité: Géophysique par Alexis MAINEULT Application de la méthode du potentiel spontané à l'hydrogéologie: expérimentation sur modèle réduit d'aquifère soutenue publiquement le 28 juin 2004 Jury: Ph. Ackerer D.R., IMFS Strasbourg co-directeur de thèse P. Adler D.R., IPG Paris rapporteur externe Y. Bernabé Pr., IPG Strasbourg directeur de thèse C. Doussan C.R., INRA Avignon invité G. Marquis Pr., IPG Strasbourg rapporteur interne et président A. Revil C.R., CEREGE Aix-en-Provence examinateur J. Zlotnicki D.R., OPG Clermont-Ferrand rapporteur externe

  • electrocinétisme en milieu poreux

  • comparaison des ordres de grandeur

  • equation de helmholtz-smoluchowski

  • potentiel d'exclusion membranaire

  • sources externes

  • application de la méthode du potentiel spontané

  • ipg paris rapporteur

  • opg clermont-ferrand


Publié le : mardi 1 juin 2004
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UNIVERSITÉ LOUIS PASTEUR
ÉCOLE ET OBSERVATOIRE DES SCIENCES DE LA TERRE
INSTITUT DE PHYSIQUE DU GLOBE DE STRASBOURG





THÈSE

présentée pour l'obtention du grade de

Docteur de l'Université Louis Pasteur (Strasbourg I)
discipline: Sciences de l'Univers
spécialité: Géophysique


par


Alexis MAINEULT



Application de la méthode du potentiel spontané
à l'hydrogéologie: expérimentation sur modèle
réduit d'aquifère




soutenue publiquement le 28 juin 2004






Jury:

Ph. Ackerer D.R., IMFS Strasbourg co-directeur de thèse
P. Adler D.R., IPG Paris rapporteur externe
Y. Bernabé Pr., IPG Strasbourg directeur de thèse
C. Doussan C.R., INRA Avignon invité
G. Marquis Pr., IPG Strasbourg rapporteur interne et président
A. Revil C.R., CEREGE Aix-en-Provence examinateur
J. Zlotnicki D.R., OPG Clermont-Ferrand rapporteur externe







Il faut compter à l'actif d'une hypothèse tout ce qu'il
a fallu qu'on découvrît pour la ruiner.

C'est après que la vérité a été découverte qu'on s'avise
de la manière plus simple dont elle eût pu l'être.

Tenir compte des critiques, même injustes;
tenir tête aux critiques, même justes.


Jean Rostand
Pensées d'un biologiste
A. Maineult Sommaire
SOMMAIRE


RESUME 1


ABSTRACT 2


INTRODUCTION 3
REFRENCES 6

CHAPITRE 1. LE POTENTIEL SPONTANE EN GEOPHYSIQUE 9
1.1 – SOURCE 9
1.1.1 – Electrocinétisme 9
1.1.1.a – Equation de Helmholtz-Smoluchowski 9 1.1.1.b – Double couche 10 1.1.1.c – Electrocinétisme en milieu poreux isotrope homogène 11
1.1.1.d – Relation macroscopique entre V et H 13
1.1.2 – Effet thermoélectrique 13
1.1.3 Potentiels de membrane 14
1.1.3.a – Potentiel de jonction fluide 14 1.1.3.b – Potentiel d'exclusion membranaire 14
1.1.4 – Oxydoréduction 16
1.1.5 – Propagation jointe (sismoélectricité) 17
1.1.6 – Piézoélectricité 18
1.1.7 Sources externes 19
1.1.8 – Comparaison des ordres de grandeur 19
1.2 – EXEMPLES D'OBSERVATIONS DE TERRAIN 20
1.2.1 – Hydrologie 20
1.2.1.a – Suivi des écoulements d'eau 20 1.2.1.b – Panaches de pollution 22
1.2.2 – Volcanologie 24
1.2.3 Champs géothermiques 27
1.2.4 – Phénomènes associés aux séismes 28
1.2.4.a – Phénomènes précurseurs 28 1.2.4.b – Signaux cosismiques 29
1.2.5 – Corps conducteurs 30
1.2.6 Autres observations 31
1.3 – ETUDES DE LABORATOIRE 32
1.3.1 – Effet de la taille de grain 33
1.3.2 – Effet de la conductivité de l'électrolyte 36
1.3.3 – Effet du pH 39
1.3.4 Effetde la température 41
1.3.5 – Effet de la saturation partielle 41
1.3.6 – Mesures sous contraintes 42
1.3.7 Autres mesures 42
REFERENCES 43

IA. Maineult Sommaire
CHAPITRE 2. DISPOSITIF EXPERIMENTAL 49
2.1 – DISPOSITIF D'ECOULEMENT 50
2.2 CUVE 51
2.2.1 – Dimensions de la cuve - repère associé 51
2.2.2 – Ecoulement 1D (Configuration de Darcy) 53
2.2.3 – Ecoulement 2D (Configuration "seepage") 55
2.2.3.a – Généralités 55 2.2.3.b – Equations dans le domaine normal 56 2.2.3.c – Equations dans le domaine de Baiocchi 58
2.2.3.d – Résolution par différences finies 59 2.2.3.e – Exemple 60 2.2.3.f – Perméabilité 60
2.3 – MESURE DU POTENTIEL 61
2.3.1 – Electrodes 61
2.3.1.a – Généralités 61 2.3.1.b – Description62
2.3.2 – Enregistrement des données 66
2.3.3 Tests 68
2.3.3.a – Comparaison avec les électrodes PMS9000 (SDEC) 68 2.3.3.b – Identité des réponses entre les électrodes 69 2.3.3.c – Bruit courte-période 70
2.3.3.d – Bruit longue-période: variations diurnes 71 2.3.3.e – Effet des réactifs 74
2.4 – MATERIAU POREUX: SABLE DE HAGUENAU 75
2.4.1 – Origine et composition 75
2.4.2 – Distribution de taille de grain 75
2.4.3 – Porosité 77
2.4.4 Perméabilité 77
2.4.5 – Facteur de formation électrique 78
2.5 – PROCEDURES COMMUNES AUX EXPERIENCES 79
2.5.1 – Mise en place du sable et des électrodes 79
2.5.2 – Equilibres chimique et mécanique 80
2.5.3 – Traitement des signaux 81
REFERENCES 81

CHAPITRE 3. ECOULEMENTS 83
3.1 – EXPERIENCE PRELIMINAIRE 83
3.2 – PRINCIPES ET PROCEDURES 86
3.2.1 – Position des électrodes 86
3.2.2 Génération écoulements 87
3.2.3 – Traitement des données 88
3.3 – RÉSULTATS EXPÉRIMENTAUX 89
3.3.1 – Expériences de montée aval 89
3.3.2 – Comparaison avec la descente aval 95
3.4 – DISCUSSION 96
3.4.1 – Cohérence des ordres de grandeur avec le modèle de Revil et Glover 96
3.4.1.a – Réactions de surface 96 3.4.1.b – Densité surfacique de charge 97 3.4.1.c – Equation de Poisson-Boltzmann 97
3.4.1.d – Résolution du potentiel 98 3.4.1.e – Densité surfacique de charge dans la couche diffuse 99
IIA. Maineult Sommaire
3.4.1.f – Equation du potentiel ζ 100 3.4.1.g – Conductance spécifique de la double couche 100 3.4.1.h – Valeurs des constantes 101
3.4.1.i – Résultats numériques102
3.4.2 – Comparaison avec des déterminations expérimentales de la littérature 104
3.4.3 – L'hétérogénéité, cause possible des fluctuations du couplage 105
3.5 – RESUME 107
REFRENCES 107

CHAPITRE 4. TRANSPORT 109
4.1 – DIFFUSION DE CHLORURE DE SODIUM 109
4.1.1 – Protocole expérimental 109
4.1.2 Résultats entaux 110
4.1.3 – Modélisation et discussion 112
4.1.3.a – Equation du potentiel de jonction 112 4.1.3.b – Modélisation 1D 114 4.1.3.c – Modélisation 2D116
4.2 – ADVECTION DE CHLORURE DE SODIUM OU POTASSIUM 121
4.2.1 – Procédures 121
4.2.2 Résultats expérimentaux 122
4.2.2.a – Advection 1D de NaCl 122 4.2.2.b – Advection 1D de KCl125 4.2.2.c – Advection 2D de NaCl 127
4.2.3 – Modélisation et discussion 129
4.2.3.a – Advection 1D de NaCl 129 4.2.3.b – Advection 1D de KCl. Effet des micas 136 4.2.3.c – Advection 2D de NaCl 139
4.3 – RESUME. APPLICATIONS POSSIBLES 142
REFRENCES 143

CHAPITRE 5. REACTIONS CHIMIQUES 147
5.1 – PRINCIPE ET PROCEDURES 147
5.2 EXPERIENCE DE CONTROLE 148
5.3 – REACTION ACIDE-BASE 153
5.3.1 – Résultats expérimentaux 153
5.3.2 Discussion 156
5.3.2.a – Potentiel de jonction 156
5.3.2.b – Effet du pH sur le coefficient de couplage électrocinétique 156
5.4 – OXYDOREDUCTION 157
5.4.1 – Résultats expérimentaux 158
5.4.2 – Expérience en proportions stoechiométriques 162
5.4.3 – Discussion: modèle d'évolution de la zone de réaction 167
5.5 – RESUME 171
REFERENCES 171

CONCLUSION ET PERSPECTIVES 173



IIIA. Maineult Sommaire
ANNEXE I. EQUATION DE HELMHOLTZ-SMOLUCHOWSKI
DANS UN CAPILLAIRE 177


ANNEXE II. DISPOSITIF EXPERIMENTAL D'AHMAD 180


ANNEXE III. RESOLUTION DE LA CONCENTRATION, ADVECTION 1D 183


BIBLIOGRAPHIE GENERALE 187


LISTE DES FIGURES 199


LISTE DES TABLEAUX 202


LISTE DES SYMBOLES 205


REMERCIEMENTS 207

IVA. Maineult Résumé
RESUME


Identifier la géométrie et l'évolution chimique des écoulements souterrains est un objectif
majeur de l'hydrologie. Les outils géophysiques (radar, méthodes électriques et magnétiques)
apportent des informations complémentaires aux mesures en puits. Le suivi du potentiel spontané
(PS) est particulièrement attractif, le champ électrique dans le sous-sol ayant une origine
dynamique, résultant d'un déséquilibre hydraulique (écoulement) ou chimique (diffusion, réactions
chimiques) des nappes. L'objectif de cette thèse est d'isoler les contributions individuelles de ces
différents couplages.

Des expériences de laboratoire ont donc été menées pour mesurer séparément et
indépendamment la signature électrique de l'écoulement d'un fluide homogène, de la diffusion d'un
front salin en conditions de fluide stagnant, du transport d'un front de concentration, et des réactions
acide-base et redox. La partie principale du dispositif expérimental est un bac rectangulaire de
dimensions décimétriques, rempli de sable, connecté hydrauliquement à deux réservoirs
indépendants, permettant de générer des écoulements uni ou bi-dimensionnels. Pour mesurer le
signal, des électrodes impolarisables au cuivre – sulfate de cuivre, de diamètre réduit, ont été mises
au point.

Les résultats démontrent la capacité de la PS pour suivre la progression de fronts de
concentration. La réponse électrique à la diffusion est due au potentiel de jonction fluide. La
réponse à l'advection est la somme de ce potentiel et de la variation du signal électrocinétique qui
résulte des modifications du coefficient de couplage en fonction de la conductivité du fluide
(advection de sels) ou du pH (advection d'acide). Lorsque deux fluides se mélangent ou réagissent,
la comparaison des courbes de PS dans les différentes zones permet de déterminer l'extension et
l'évolution temporelle de la zone de mélange ou de réaction. L'hétérogénéité du milieu, structurelle
et chimique, semble aussi jouer un grand rôle.

- 1 -A. Maineult Abstract
ABSTRACT


Identifying the geometry and chemical evolution of underground flow constitutes a major
objective in hydrology. Geophysical tools (such as the radar, the electrical and magnetic methods)
can complement well-bore measurements. Spontaneous potential (SP) monitoring is particularly
attractive, since the electric field in the subsurface results from hydraulic (flow) or chemical
(diffusion, reactions) dynamic disequilibrium of the aquifers. The objective of this thesis is to
isolate the individual contributions of these different couplings.

Laboratory experiments were performed to measure – in a separate and independent way –
each of the electrical signals produced by the flow of a homogeneous fluid, the diffusion of a salt
front in stagnant fluid conditions, the transport of a concentration front, and the acid-base and redox
reactions. The main part of the experimental set-up is a rectangular tank of decimetric dimensions,
filled up with sand, hydraulically connected to two independent reservoirs, allowing uni or bi-
dimensional flow patterns to be generated. In order to measure the signal, reduced-diameter,
unpolarizable, copper – copper sulphate electrodes were devised.

The results show that SP is capable of identifying the motion of concentration fronts. The
electrical response to diffusion is caused by the junction potential. The response to advection is the
sum of the junction potential and the variation of the electrokinetic signal owing to changes in the
coupling coefficient as the fluid conductivity (advection of salt) or the pH (advection of acid)
varies. When two fluids are mixed or react in contact with one another, examination of the SP
curves in the different zones allows us to estimate the extension and temporal evolution of the
mixing or reaction zone. The heterogeneity of the medium, either structural or chemical, seems to
play a major role as well.

- 2 -

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