En vue de l'obtention du

Marc Prat

Description

Niveau: Supérieur, Doctorat, Bac+8
THÈSE En vue de l'obtention du DOCTORAT DE L'UNIVERSITÉ DE TOULOUSE Délivré par l'Institut National Polytechnique de Toulouse Discipline ou spécialité : Energétique et Transferts JURY Marc PRAT Directeur de recherche au CNRS (IMFT) Directeur de thèse Sophie DIDIERJEAN MCF à l'Université de Nancy (LEMTA) Rapporteur Fabien CHERBLANC MCF à l'Université de Montpellier (LMGC) Rapporteur Alexandre VABRE Ingénieur chercheur au CEA Membre Michel QUINTARD Directeur de recherche au CNRS (IMFT) Président du jury Dominique BERNARD Directeur de recherche au CNRS (ICMCB) Membre Joël PAUCHET Ingénieur chercheur au CEA Membre invité Ecole doctorale : Mécanique, Energétique, Génie civil et Procédés (MEGeP) Unité de recherche : Institut de Mécanique des Fluides de Toulouse (IMFT) Directeur(s) de Thèse : Marc PRAT Présentée et soutenue par Loïc CEBALLOS Le 25 janvier 2011 Caractérisation des propriétés fluidiques des couches de diffusion des piles à combustible PEMFC par une approche numérique de type réseaux de pores et par une analyse d'images issues de la tomographie X

• fuel cells - gas


• milieux poreux


• diffusion transport


• gdl


• combustible pemfc


• caractérisation des propriétés fluidiques des couches de diffusion des piles


• pore space

Sujets

• Université de Montpellier
• Nancy-Université
• Bernard
• Ceballos
• Université de Toulouse
• Institut de mécanique des fluides de Toulouse
• Porosité

Informations

• Publié par: profil-zyak-2012
• Publié le: 01 janvier 2011
• Nombre de lectures: 86
• Langue: Français
• Poids de l'ouvrage: 3 Mo

Extrait

THÈSE


En vue de l'obtention du

DOCTORAT DE L’UNIVERSITÉ DE TOULOUSE DOCTORAT DE L’UNIVERSITÉ DE TOULOUSE

Délivré par l’Institut National Polytechnique de Toulouse
Discipline ou spécialité : Energétique et Transferts

Présentée et soutenue par

Loïc CEBALLOS

Le 25 janvier 2011

Caractérisation des propriétés fluidiques des couches de diffusion des
piles à combustible PEMFC par une approche numérique de type réseaux
de pores et par une analyse d’images issues de la tomographie X

JURY

Marc PRAT Directeur de recherche au CNRS (IMFT) Directeur de thèse
Sophie DIDIERJEAN MCF à l’Université de Nancy (LEMTA) Rapporteur
Fabien CHERBLANC MCF à l’Université de Montpellier (LMGC) Rapporteur
Alexandre VABRE Ingénieur chercheur au CEA Membre
Michel QUINTARD Directeur de recherche au CNRS (IMFT) Président du jury
Dominique BERNARD Directeur de recherche au CNRS (ICMCB) Membre
Joël PAUCHET Ingénieur chercheur au CEA Membre invité


Ecole doctorale : Mécanique, Energétique, Génie civil et Procédés (MEGeP)
Unité de recherche : Institut de Mécanique des Fluides de Toulouse (IMFT)
Directeur(s) de Thèse : Marc PRAT
L. Ceballos


Résumé


Cette thèse est consacrée à l'étude des propriétés des transports diphasiques au sein des
couches de diffusions (Gas Diffusion Layer = GDL) des piles à combustible PEMFC (Proton
Exchange Membrane Fuel Cells). La GDL est faite d'une structure fibreuse (dont l'épaisseur
est de quelques centaines de micromètres) traitée généralement avec une matière hydrophobe.
Des images numériques de la GDL réelle obtenues par tomographie X sont d'abord
analysées afin d'étudier des propriétés telles que la porosité, la perméabilité, ou le tenseur de
diffusion. L'écrasement de la GDL est ensuite simulé en utilisant un algorithme comprimant
les fibres dans un plan transversal.
Les transports diphasiques (invasion quasi statique d'eau liquide) sont modélisés dans
des réseaux de pores, milieux représentatifs de l'espace poreux de la GDL, en relation avec le
problème de la gestion de l'eau dans les piles PEMFC.
Deux algorithmes d'invasion, dénommés algorithmes séquentiel et cinétique, sont
développés et comparés pour analyser les distributions de phases au sein des GDL. Un point
clé est que l'eau rentre dans la couche poreuse par divers points d'injection indépendants,
conduisant à la possibilité de multiples points de percée. Des expériences sur un système
microfluidique sont conduites pour valider les algorithmes utilisés. Une étude statistique est
menée pour caractériser le nombre de points de percée, les profils de saturation, l'accès au
gaz, le transport diffusif, de même que l'influence du piégeage et de la mouillabilité mixte.

Mots clés : Piles à combustible – Couches de diffusion – Milieux poreux – Capillarité
– Réseaux de pores – Flux diphasiques - Tomographie

i L. Ceballos


ii L. Ceballos


Abstract


This thesis is devoted to the study of transport properties and two-phase flow in the
Gas Diffusion Layer (GDL) of Proton Exchange Membrane Fuel Cells (PEMFC). A GDL is a
thin fibrous structure (a few hundreds µm thick) treated generally with a hydrophobic agent.
Numerical images obtained from X-ray computed tomography X are first exploited to
study properties such as the porosity, permeability and diffusion tensors of a real GDL
microstructure. The effect of GDL compression is also investigated using an algorithm
mimicking the compression in GDL through plane direction.
Then two phase flow (quasi-static water invasion) is studied in relation with the water
management problem in PEMFC, using a structured pore network representation of the pore
space.
Two invasion algorithms, referred to as the sequential and the kinetic algorithm
respectively, are developed and compared to study the fluid distributions within the GDL. A
key point is that water enters the porous layer through multiple independent inlet injection
points, leading to the possibility of many breakthrough points. Experiments are conducted on
a microfluidic device to validate the algorithms. A numerical statistical study is performed to
characterize the breakthrough point statistics, saturation profiles, gas access, diffusion
transport as well as the influence of trapping and mixed wettability.

Key words: Fuel Cells - Gas Diffusion Layers - Porous media - Capillarity - Pore
network models - Two phase flow– Tomography

iii L. Ceballos

iv L. Ceballos Sommaire

Table des matières

1. Introduction...................................................................................1
1.1. Présentation de la pile à combustible ......................................................................... 1
1.2. La problématique de la gestion de l’eau..................................................................... 4
2. Etude bibliographique ..................................................................9
2.1. Présentation de la GDL .............................................................................................. 9
2.2. Présentation des réseaux de pores ............................................................................ 12
2.3. Distribution des phases pour des écoulements diphasiques ..................................... 14
2.4. Formation de l’eau dans la pile ................................................................................ 16
2.5. Mouillabilité mixte................................................................................................... 16
2.6. Tomographie ............................................................................................................ 17
2.7. Conclusions .............................................................................................................. 18
3. Caractérisation des propriétés de transport des GDL par une
analyse d’images issues de la tomographie X.....................................21
3.1. Définition du V.E.R. ................................................................................................ 21
3.2. Visualisation de la GDL par tomographie X............................................................ 22
3.3. Outils numériques .................................................................................................... 24
3.4. Covariogramme / anisotropie de la microstructure .................................................. 24
3.5. Détermination du V.E.R associé à la porosité.......................................................... 26
3.6. Déterminati.E.R. associé à la diffusion et à la perméabilité........................ 28
3.6.1. Généralités sur la théorie de prise de moyenne volumique.............................. 28
3.6.2. Perméabilité...................................................................................................... 30
3.6.3. Diffusion........................................................................................................... 35
3.6.4. Résolution numérique de la perméabilité......................................................... 40
3.6.5. Résolutiérique de la diffusion .............................................................. 42
3.6.6. Comparaisons avec la littérature ...................................................................... 44
3.6.7. Etude des zones contenant du PTFE ................................................................ 44
3.7. Effets de la compression de la GDL......................................................................... 46
3.7.1. Compression de la GDL................................................................................... 46
3.7.2. Effets de la compression sur la porosité........................................................... 49
3.7.3. Effets de la compression sur la perméabilité.................................................... 49
3.7.4. Effets de la compression sur la diffusion ......................................................... 53
3.7.5. Comparaisons avec la littérature ...................................................................... 55
3.8. Conclusions .............................................................................................................. 56
v L. Ceballos Sommaire

4. Invasion quasi-statique sur réseaux de pores .............................59
4.1. Notions de base ........................