Etude de la mobilité des hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) contenus dans un sol industriel

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LISTE DES FIGURES Figure 1 : Structure des 16 HAP de la liste EPA ..................................................................... 25 Figure 2: exemple de la distribution de la matière organique dans un goudron de houille, -1exprimée en pourcentage du Carbone Organique Total (COT), avec COT=900 g.Kg , [HAESELER, 1999]........................................................................................................ 26 Figure 3 : Dégradation aérobie d'un noyau benzénique ........................................................... 27 Figure 4 : Dégradation anaérobie du benzène en présence de nitrate ...................................... 27 Figure 5 : Clivage de la structure cyclique du naphtalène et du benzo(a)pyrène..................... 28 Figure 6 : Métabolites identifiés lors de la dégradation du pyrène par Mycobactérium sp. .... 28 Figure 7: Facteurs responsables de la dispersion longitudinal [FETTER, 1999]..................... 32 Figure 8 : Schéma des réacteurs en cascade pour le modèle M.C.E. ....................................... 33 Figure 9: Représentation schématique des enthalpies mises en jeu lors de la dissolution d'une molécule organique hydrophobe ...................................................................................... 36 Figure 10 : Différents modèles d’isotherme de sorption [GRATHWHOL, 1998] .................. 39 Figure 11 : Système eau mobile et eau immobile ..................................................... ...
Publié le : vendredi 23 septembre 2011
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LISTE DES FIGURES Figure 1 : Structure des 16 HAP de la liste EPA .....................................................................25 Figure 2: exemple de la distribution de la matière organique dans un goudron de houille, -1 exprimée en pourcentage du Carbone Organique Total (COT), avec COT=900 g.Kg, [HAESELER, 1999]........................................................................................................26 Figure 3 : Dégradation aérobie d'un noyau benzénique........................................................... 27 Figure 4 : Dégradation anaérobie du benzène en présence de nitrate...................................... 27 Figure 5 : Clivage de la structure cyclique du naphtalène et du benzo(a)pyrène.....................28 Figure 6 : Métabolites identifiés lors de la dégradation du pyrène par Mycobactérium sp..... 28 Figure 7: Facteurs responsables de la dispersion longitudinal [FETTER, 1999].....................32 Figure 8 : Schéma des réacteurs en cascade pour le modèle M.C.E........................................ 33 Figure 9: Représentation schématique des enthalpies mises en jeu lors de la dissolutiond'une molécule organique hydrophobe...................................................................................... 36 Figure 10 : Différents modèles d’isotherme de sorption [GRATHWHOL, 1998] ..................39 Figure 11 : Système eau mobile et eau immobile ....................................................................41 Figure 12: vue schématique du modèle à deux film stagnants: Le transfert de masse à travers les deux films est supposé contrôlé par la seconde loi de Fick. A l'interface de chacun des films, l'équilibre est supposé atteint et les concentrations de chaque coté sont données par les coefficients de partage entre la phase organique et l'eau.δoetδesont les épaisseurs de chacun des films. Ci,PLNAet Ci,e sontrespectivement les concentrations dans la phase organique et l'eau.............................................................................................................. 45 Figure 13 : Profil du contenu total moyen en HAP dans le sol................................................ 56 Figure 14:Distribution de la matière organique dans les goudrons de houille en pourcentage du COT [HAESELER, 1999]...........................................................................................57 Figure 15: Photographie du sol réalisée au MEB environnemental.........................................58 Figure 16: % atomique de C, O, Fe, Si dans le sol brut tamisé à 2 mm...................................59 Figure 17: Evolution du pH pour des ajouts de base et d'acide................................................60 Figure 18: Principales expériences menées à l'INSA de Lyon dans le domaine de la lixiviation des sols .............................................................................................................................63 Figure 19: représentation en pourcentage de la pollution organique totale .............................64 Figure 20:Cinétique de mise en solution des HAP à 3 cycles..................................................65 Figure 21: Cinétique de mise en solution des HAP à 4 cycles.................................................65 Figure 22:Cinétique de mise en solution..................................................................................66 Figure 23 : évolution des concentrations et de la conductivité en fin de chacune des séquences d'extractions avec la solution préparée (eau +NaN3) ....................................................... 67 Figure 24: formation d’un film lors du prélèvement de la phase liquide centrifugée.............. 68 Figure 25: Quantité relarguée cumulée par rapport au contenu initial.....................................69
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Figure 26: évolution des concentrations à chaque extraction avec le mélange eau/méthanol .71 Figure 27: Rapport des concentrations dans le mélange eau/méthanol sur les concentrations dans l’eau..........................................................................................................................72 Figure 28: Quantité relarguée cumulée par rapport au contenu initial.....................................72 Figure 29: Principe de la percolation .......................................................................................73 Figure 30:Evolution des concentrations en HAP dans les percolats........................................ 74 Figure 31: Evoultion de la conductivité et de la turbidité dans les percolats...........................75 Figure 32:Lixiviation en milieu dispersé – Profil des concentrations en HAP lors de la cinétique avec l'eau permutée à t=50 heures.................................................................... 76 Figure 33:Lixiviation en milieu dispersé – Profil des concentrations en HAP lors de la première et dernière extractions avec l'eau permutée.......................................................76 Figure 34:Lixiviation en milieu dispersé - Profil des concentrations en HAP lors de la première et dernière extractions avec le mélange eau/méthanol......................................76 er Figure 35:Percolation -Profil des concentrations en HAP dans le 1et dernier percolat........ 76 Figure 36: Principe de fonctionnement du dispositif expérimental .........................................79 Figure 37: Principe du maintien de la température dans la colonneet dans le réacteur tampon .......................................................................................................................................... 81 Figure 38 Schéma global de fon ctionnement.......................................................................... 82 Figure 39: Procédure de remplissage de la colonne................................................................. 83 Figure 40:Distribution des temps de séjour dans la colonne....................................................85 Figure 41: vision schématique de l’évaluation de la mobilité des HAP dans les sols .............95 Figure 42: Séparation de l'échantillon R3 en trois fractions ....................................................96 Figure 43 : Evolution des HAP relargués à chaque renouvellement pour 3 systèmes de filtration différents............................................................................................................97 Figure 44: Evolution de la conductivité et de la turbidité à chaque renouvellement avec de l’eau permutée et le sable [0-400] µm..............................................................................97 Figure 45: Fraction solubilisée et fraction particulaire dans R3 ..............................................97 Figure 46: Répartition des fractions solubilisées et particulaires dans R3...............................98 Figure 47 : Comportement d’un sol étudié au laboaratoire lors des renouvellementssuccessifs avec de l’eau permutée..................................................................................................... 98 Figure 48: vitesse de relargagedu phénanthrèneet de l'anthracène dans la phase liquide.. 100 Figure 49:Prédiction des concentrations en phase aqueuseà partir de résultats obtenus en présence de méthanol ..................................................................................................... 108 Figure 50: Vitesse de relargage du phénanthrène et de l'anthracène dans la phase liquidepour fc=0,5...... 110 Figure 51: Vitesse de relargage du phénanthrène et de l'anthracène dans la phase liquide pour fc=0,4.............................................................................................................................. 110 Figure 52: Vitesse de relargage du phénanthrène et de l'anthracène dans la phase liquide pour fc=0,3.............................................................................................................................. 110
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Figure 53: Vitesse de relargagedu phénanthrène et de l'anthracène dans la phase liquide en fonction du temps pour fc=0 ..........................................................................................110 Figure 54:Représentation en log des solubilitésen fonction de la fraction de méthanol en volume dans la solution de lixiviation.() représente les point expérimentaux, () représente la régression linéaire..................................................................................... 111 Figure 55: Influence de L/S sur les vitesses de relargage du phénanthrène et de l’anthracène avec fc=0.5. Les symboles () et() représentent les points expérimentaux; les lignes 3 -1 représentent les simulations pour Koptimal. K est exprimé en cm .h. ...................... 114 Figure 56: Sensibilité de K pour la courbe expérimentale L/S=6 représentée par le symbole ()................................................................................................................................... 116 -6 -1 Figure 57:Simulation des vitesses de relargages pour différents L/S avec K=3,5.10m.h 116 Figure 58: Influence de la fraction de méthanol sur les vitesses de dissolution. Les symboles ()()()(Δreprésentent) représentent les points expérimentaux; les lignes continues 3 -1 les simulations pour Koptimal. K est exprimé encm .h........................................... 118 Figure 59 Solubilité enfonction de la fraction de méthanol en volume dans la solution de lixiviation. () représente les point expérimentaux, () représente la courbe de tendance de forme exponentielle................................................................................................... 118 3 -1 Figure 61: Evolution du coefficient de transfert K [m.h ]en fonctionde la fraction de méthanol dans la phase liquide.......................................................................................119 Figure 62: Influence de la température surles vitesses de dissolution. Les symboles ()()()(Δ) .................................................................................................................. 120 Figure 63 Solubilité enfonction de la température.() représente les point expérimentaux, () représente la courbe de tendance de forme exponentielle ....................................... 121 Figure 64: Concentration à l’équilibre pour le phénanthrène et l’anthracène en fonction de la température..................................................................................................................... 122 3 -1 Figure 65: Evolution de K (m.h )en fonction de la température.........................................124 Figure 65:Influence du débit sur la vitesse de dissolution. .(),() représententles point expérimentaux, les lignes pleines représentent la simulation pour K optimal. K est 3 -1 exprimé en cm .h.......................................................................................................... 125 Figure 67 : abaque du phénanthrène fournissant Csat pourune température donnée et une fraction de méthanol donnée ..........................................................................................128 Figure 68: Evolution des concentrations après chaque renouvellement séquentiel R de 24 h à 22 et 40°C. Les symboles () et() représentent les point expérimentaux. Les symboles (-) et () sont les valeurs théoriques, respectivement à 22 et 40 °C, des concentrations à l'équilibre calculées d'après la loi de Raoult ..................................................................130 Figure 69:Représentation schématique de l'évolution des vitesses dedissolution au cours de renouvellements séquentiels...........................................................................................131
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Figure 70: Comparaison entre le pourcentage relargué par le sol () et les concentrations expérimentales obtenues après chaque renouvellement séquentiel de 24 heuresà 40°C (Δ), pour le phénanthrène et l'anthracène....................................................................... 132 Figure 71 : Sensibilité de K pour la courbe expérimentale L/S=6 représentée par le symbole (o) Résultats obtenus page 116.......................................................................................134 Figure 72: Concentration en sortie de la colonne. () représente les points expérimentaux et les lignes pleines les simulation .....................................................................................134 Figure 72: % atomique de Carbone et Oxygène dans les particulesmobilisées par le test des renouvellement successifs.............................................................................................. 136 Figure 74: Photographies des particules mobilisées ; réalisées au MEB environnemental ...137 Figure 74 : Evaluation de la biodégradation dans les conditions de l’essai........................... 139 Figure 75: Evolution de la conductivité et de la turbidité à chaque renouvellement séquentiel avec l’eau permutée et la solution de NaN3.................................................... 139à 15 mM Figure 76: Etude de l'influence du CaCl2 surle relargage de particules par renouvellements séquentiels ...................................................................................................................... 141 Figure 77: Evolution des conductivités et de la turbidité avec le solution de CaCl2............. 142 Figure 79: Evolution des conductivités et de la turbidité avec l’eau permutée......................142 Figure 80: Evolution des concentrations lors des renouvellements séquentiels ;L/S=6 (150 ml d'eau et 25 g de sol) ; T=22°C ; Q=30 mL.h-1 et un lit de sable de granulométrie [0-400]µm. .......................................................................................................................... 143 Figure 81: Evolution de la conductivité etdes concentrations en phénanthrène et anthracène pour 25 g de sol.............................................................................................................. 145 Figure 82 : Evolution de la conductivité etdes concentrations en phénanthrène et anthracène pour 100 g de sol............................................................................................................ 145 Figure 83: Evolution de la conductivité etdes concentrationsen phénanthrène et anthracène -1 pour q=30 mL.h............................................................................................................ 149 Figure 84 : Evolution de la conductivité etdes concentrationsen phénanthrène et anthracène -1 pour q=100 mL.h.......................................................................................................... 149 Figure 85: évolution en log népérien du potentiel de HAPparticulaire relargable par le sol en fonction du débit............................................................................................................. 151 Figure 86 : Schéma du dispositif soxhlet ...............................................................................168 Figure 87 : dispositif expérimental d’extraction en phase solide (SPE) ................................171
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