Sujet de thèse résumés gaz rares 2009 révisé

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CRDS gaz rares thèse 2010 Sujet de thèse : étude de la mesure du xénon par CRDS dans le cadre de l'amélioration de la sureté des réacteurs à neutrons rapides Sujet 2010 Agnès Pailloux, directeur de thèse D Romanini Collaboration DM2S : Philippe Roblin Résumé français Résumé anglais Sujet détaillé Résumé français Cette thèse s'inscrit dans le cadre de l'amélioration de la sûreté qui est un élément clé du développement des réacteurs de génération IV. Elle vise à étudier un système, basé sur une mesure spectroscopique innovante par absorption laser, qui permette le suivi in situ en temps réel de traces de gaz rares indicateurs précoces d'un dysfonctionnement. Le travail de thèse fait appel à diverses compétences qui seront développées, de la spectroscopie à la modélisation d'une décharge, jusqu'à la mise en œuvre d'un système optique innovant. Cette activité s’insère au sein du département de physico-chimie (DPC) doté d’un vaste parc analytique, et dans le service de chimie physique (SCP), dont une des missions est de développer des systèmes optiques innovants pour l’analyse. Les modélisations théoriques sont effectuées en s'appuyant sur l'expertise du département de modélisation des systèmes et des structures (DM2S). Enfin en ce qui concerne les techniques d'absorption laser ultrasensibles, le service collabore avec Daniele Romanini du Laboratoire de Spectrométrie Physique de l’université J Fourier de Grenoble, expert international en mesure ...
Publié le : samedi 24 septembre 2011
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CRDS gaz rares thèse 2010
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Sujet de thèse : étude de la mesure du xénon par CRDS dans le cadre de l'amélioration de la
sureté des réacteurs à neutrons rapides
Sujet 2010
Agnès Pailloux,
directeur de thèse D Romanini
Collaboration DM2S : Philippe Roblin
Résumé français
Résumé anglais
Sujet détaillé
Résumé français
Cette thèse s'inscrit dans le cadre de l'amélioration de la sûreté qui est un élément clé du
développement des réacteurs de génération IV. Elle vise à étudier un système, basé sur une
mesure spectroscopique innovante par absorption laser, qui permette le suivi in situ en temps
réel de traces de gaz rares indicateurs précoces d'un dysfonctionnement. Le travail de thèse
fait appel à diverses compétences qui seront développées, de la spectroscopie à la
modélisation d'une décharge, jusqu'à la mise en oeuvre d'un système optique innovant. Cette
activité s’insère au sein du département de physico-chimie (DPC) doté d’un vaste parc
analytique, et dans le service de chimie physique (SCP), dont une des missions est de
développer des systèmes optiques innovants pour l’analyse. Les modélisations théoriques sont
effectuées en s'appuyant sur l'expertise du département de modélisation des systèmes et des
structures (DM2S). Enfin en ce qui concerne les techniques d'absorption laser ultrasensibles,
le service collabore avec Daniele Romanini du Laboratoire de Spectrométrie Physique de
l’université J Fourier de Grenoble, expert international en mesure de traces de gaz par des
techniques d'absorption laser CRDS (Cavity RingDown Spectroscopy) et OFCEAS (Optical
Feedback Cavity Enhanced Absorption Spectroscopy).
La décharge appropriée à la production de xénon métastable sera étudiée théoriquement et
modélisée. Parallèlement, l'ensemble des paramètres spectroscopiques mis en jeu dans cette
mesure sera déterminé en fonction des conditions de la décharge, afin de modéliser les
transitions optiques dans les conditions expérimentales. Un système complet sera alors réalisé,
optimisé et caractérisé en laboratoire. Une validation expérimentale de la mesure sera
effectuée sur une installation test du CEA. Cette mesure optique doit permettre de détecter des
traces de xénon sans étape de préparation d'échantillon, en temps réel, à des niveaux de 10
10
atomes/cm
3
, gamme de sensibilité recherchée pour la mesure du xénon dans le cadre de la
sécurité des réacteurs.
Résumé en anglais
Study of sensitive xenon measurement by CRDS to improve safety in the fast neutron reactors
Safety is a key point of the IV
th
generation nuclear reactors. Therefore new analytical methods
are investigated for reliably detecting tracers of a nuclear reactor malfunction. This PhD work
aims at studying an innovative laser absorption method to measure gaseous tracers indicating
a reactor malfunction. This work requires various skills from spectroscopy to plasma
discharge modelling, and innovative optical system realization and operation. This study is
part of the research and development activity of the Physical Chemistry Department (DPC),
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which is partly involved in improving and developing tools and analytical methods. The
Expertise of the Systems and Structures Modeling Department (DM2S) is used to work on
theory and modeling. Then the optical system studies are a collaboration work with the
"Spectrometrie Physique" laboratory of the Grenoble University (France), which is a leader
research laboratory in trace gas detection by laser absorption methods CRDS (Cavity
RingDown Spectroscopy) and OF-CEAS (Optical Feedback Cavity Enhanced Absorption
Spectroscopy).
At first, the discharge conditions to generate metastable atoms will be theoretically studied
and modelled. Then spectroscopic issues must be carefully considered, theoretically. Both
studies lead to an experimental set-up, which is realized and optimized. Its performances for
the rare gas detection are evaluated in laboratory conditions. Finally, a real measurement will
be organized in a CEA test facility. This optical measurement is expected to detect in real
time low number density of xenon atoms, in good agreement with the requirements related to
nuclear reactors safety.
Sujet détaillé
La sureté est un élément clé des réacteurs de génération IV. De nouvelles méthodes d'analyse
sont ainsi expertisées dans le but de mesurer plus rapidement et précisément des traceurs
pertinents d'un début de dysfonctionnement. Les isotopes radioactifs des gaz rares sont des
produits de fission qui s'échappent dès la fissuration d'une gaine de combustible, annonçant
ainsi un probable incident. Parmi les produits de fission, les gaz rares sont les plus rapidement
détectables en raison de leur absence de réactivité chimique. Le xénon est le gaz rare le plus
abondant en cas de rupture de gaine, suivi par le krypton. Les densités attendues dans le ciel
de couverture constitué d'argon est de l'ordre de 4.5 10
9
Xe/cm
3
, et 25 fois moins pour le
krypton. Actuellement, les gaz rares à l'état de traces sont détectés par spectrométrie
γ
, après
suppression du bruit de fond donc avec retard, ou par spectrométrie de masse gaz, après
enrichissement en xénon et krypton du gaz de couverture.
Depuis 2006, le CEA travaille au développement et à l’adaptation des techniques d’absorption
laser en cavité de haute finesse (CRDS, OF-CEAS) pour des mesures de traces de gaz (en
parties par milliards) in-situ dans le cadre de différents programmes nucléaires : sécurité et
sureté des réacteurs de génération IV, contrôle des fuites des colis de déchets, localisation de
fuites sur ITER. Cette technique est également appliquée à la détection environnementale de
traces de gaz. Cette activité s’insère au sein du département de physico-chimie doté d’un vaste
parc analytique, et dans le service de physico-chimie, dont une des missions est de développer
des systèmes optiques innovants pour l’analyse. Les modélisations théoriques sont effectuées
en s'appuyant sur l'expertise du département de modélisation des systèmes et des structures
(DM2S), en particulier au service des Fluides numériques, modélisation et études (SFME).
Enfin en ce qui concerne les techniques d'absorption laser ultrasensibles, nous collaborons sur
ces thématiques avec Daniele Romanini du Laboratoire de Spectrométrie Physique de
l’université J Fourier de Grenoble, expert international en mesure de traces par des techniques
d'absorption laser [1]. La CRDS (Cavity RingDown Spectroscopy) et l'OFCEAS (Optical
Feedback Cavity Enhanced Absorption Spectroscopy) sont des mesures laser en temps réel
(seconde), sensibles (ppb voire ppt) et sélectives (isotopie) [2]. Les dispositifs de mesure sont
compacts, faciles à mettre en oeuvre même en extérieur. Enfin la mesure est absolue, et ne
nécessite par de maintenance.
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Dans le cas de tous les gaz rares, les transitions optiques accessibles à partir du niveau
électronique fondamental sont dans l’extrême UV (
110 nm), domaine spectral inatteignable
par les lasers commerciaux. En revanche, les gaz rares ont des transitions optiques intenses
(coefficient d'absorption de l'ordre de 3.5 10
-9
cm
2
) vers 800-1000 nm, domaine des diodes de
type télécom, mais ces transitions impliquent leur niveau métastable électronique le plus bas,
dans la gamme 8-12 eV selon le gaz rare. La préparation des atomes sur cet état nécessite des
collisions
électroniques,
processus
qui
intervient
dans
les
décharges
linéaires
ou
radiofréquences [3]. Par conséquent, détecter un gaz rare par CRDS nécessite de coupler une
décharge au diagnostic optique. D'après la littérature, de telles configurations ont déjà été
testées avec succès sur divers éléments et isotopes[4][5][6], mais jamais sur le xénon. Par
ailleurs, les équipes travaillant sur la manipulation d'atomes froids préparent les gaz rares sur
un état métastable avant de les manipuler (piège, condensat) [7].
Cette étude commencera par l'étude d'une décharge favorable à la production d'atomes
métastables de xénon fonctionnant à des pressions de l'ordre du mbar; il faut trouver un
compromis entre les collisions électroniques produisant des métastables, une densité atomique
de xénon élevée, et une fréquence de collision des métastables leur permettant d'être détectés
optiquement avant de relaxer sur le fondamental. Une modélisation sera effectuée en
collaboration avec le DM2S/SFME afin de déterminer les paramètres de décharge les plus
pertinents. Puis il faudra adapter cette décharge à une analyse optique en cavité de haute
finesse CRDS ou OFCEAS, dans le but d'obtenir une densité d'atomes métastables quasi
homogène dans la zone de mesure. Le bruit généré par la décharge et le pompage devra être
minimisé afin de conserver les performances de la détection optique. La pression et le flux de
gaz dans la cellule d'analyse seront parfaitement contrôlés. Les effets mémoire seront étudiés.
Tous les isotopes du xénon sont détectés sur la transition à 882 nm, à partir d'un bruit de fond
nul en fonctionnement normal. Les concentrations isotopiques sont modifiées lors d'un
incident, et la concentration totale de xénon dans le gaz de couverture augmente. Les
décalages isotopiques et les structures hyperfines des isotopes impairs seront calculés. Cette
structure isotopique sera comparée aux élargissements présents dans la décharge [8],
notamment Doppler mais aussi collisionnel pour connaitre l'influence de la pression sur les
transitions observées. L'éventuelle influence du champ électrique de la décharge sera prise en
compte, de même l'intensité de saturation de la transition optique sélectionnée, et les
interférences potentielles avec le gaz majoritaire. Pour les isotopes non-radioactifs, les
données spectroscopiques théoriques seront vérifiées expérimentalement dans une cellule
optique pourvue d'une décharge radiofréquence. A partir de ces données spectroscopiques et
de la modélisation des spectres sera déterminé l'intervalle spectral libre de la cavité de haute
finesse du système CRDS ou OFCEAS utilisée pour les mesures. On en déduira une
estimation théorique de la sensibilité des mesures optiques.
Enfin, le système couplé décharge et CRDS ou OFCEAS sera mis en oeuvre et évalué, d'abord
en recherchant expérimentalement les conditions de fonctionnement optimales. Le mesure
optique sera adaptée et optimisée dans cette nouvelle configuration. Les performances de ce
nouvel instrument seront caractérisées en laboratoire. Les premières limites de détection
seront évaluées par dilution progressives du xénon dans l'argon. Des mesures en conditions
réelles pourront alors être réalisées sur les installations de test du CEA ou d'AREVA. Les
premières estimations théoriques montrent que cette méthode doit permettre de détecter le
xénon produit lors d'une rupture de gaine en temps réel et sans préparation d'échantillon,
ouvrant la porte à une mesure plus simple et robuste des gaz rares, traceurs stratégiques de
l'industrie du nucléaire.
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[1]
J. Morville, S. Kassi, M. Chenevier, D. Romanini, " Fast, low-noise, mode-by-mode,
cavity-enhanced absorption spectroscopy by diode-laser self-locking " Appl. Phys. B 80,
1027–1038 (2005); J. Morville, D. Romanini, A.A. Kachanov, M. Chenevier, " Two schemes
for trace detection using cavity ringdown spectroscopy", Appl. Phys. B 78, 465–476 (2004)
[2]
G. Berden, R. Peeters, and G. Meijer, « Cavity ring-down spectroscopy : experimental
schemes and applications, » Int. Rev. Chem., 19, 565-607, 2000. M. Mazurenka & al., Annu.
Rep. Prog. Chem., Sect. C 101 (2005), 100–142
[3]
B. Chapman, “glow discharge processes”, wiley interscience publication, 1980
[4]
C.
Wang,
“Plasma-cavity
ringdown
spectroscopy
for
elemental
and
isotopic
measurements”, J. Anal. At. Spectrom. 22 1347-1363 (2007)
[5]
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trace en phase gazeuse”, these de l’université J. Fourier Grenoble I, 2008
[6]
B.M. van der Ende, C. Winslade, R.L. Brooks, R.H. deLaat, and N.P.C. Westwood,
"CRDS study of auto-ionizing Rydberg states of argon in a microwave discharge", Can. J.
Phys. 87, 575-581 (2009)
[7]
H.J. Metcalf et P. van der Straten, "Laser Cooling and Trapping", Springer 1999
[8]
M.W. Sigrist, “Air monitoring by spectroscopic techniques”, Wiley Interscience
publication 1994
Financement de la thèse par une bourse CEA
Contact : Agnes Pailloux, responsable du sujet de thèse : agnes.pailloux@cea.fr ou au
01 69 08 65 92
CEA Saclay
Laborartoire d'Interaction Laser Matière au Département de Physico Chimie
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