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Publié par | Thesee |
Nombre de lectures | 96 |
Poids de l'ouvrage | 41 Mo |
Extrait
´Universite de Bordeaux-1
◦N attribu´e par la biblioth`eque
4201
`THESE
pour obtenir le grade de
DOCTEUR
´Sp´ecialit´e : NOYAUX, ATOMES, AGREGATS ET PLASMAS
pr´epar´ee au laboratoire CELIA
´dans le cadre de l’Ecole Doctorale des Sciences Physiques et de l’Ing´enieur
pr´esent´ee et soutenue publiquement
par
Pierre Botheron
le 17 d´ecembre 2010
Titre:
Approches classique, quantique et bohmienne de la
dynamique ´electronique de syst`emes atomiques en champ
fort
Directeur de th`ese: B. PONS
Jury
M. J.-C RAYEZ, Pr´esident du jury
M. L. F. ERREA, Rapporteur
M. P.-A. HERVIEUX, Rapporteur
¨M. R. TAIEB, Examinateur
M. J. A. BESWICK, ExaminateuriiTable des mati`eres
Table des mati`eres . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . iii
Introduction 1
1 Pr´esentation g´en´erale des m´ethodes 5
1 Consid´erations g´en´erales : de l’impact d’ions `a l’impact de photons. . 5
2 Description quantique de la dynamique ´electronique . . . . . . . . . . 9
2.1 Conditions de contour et invariance galil´eenne . . . . . . . . . 10
2.2 Methode de grille : Crank-Nicholson . . . . . . . . . . . . . . 12
2.3 Formalisme g´en´eral des m´ethodes d’´equations coupl´ees . . . . 14
2.4 Obtention des ´etats propres atomiques et mol´eculaires . . . . 20
3 Description CTMC (Classical Trajectory Monte-Carlo) . . . . . . . . 28
3.1 Fonction de distribution classique . . . . . . . . . . . . . . . . 28
3.2 Partition de l’espace des phases classique . . . . . . . . . . . . 30
3.3 Distributions initiales . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30
3.4 Calcul des observables . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
4 Description bohmienne : QTM (Quantum Trajectory Method) . . . . 36
4.1 Pr´esentation de la m´ethode . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
4.2 Observables . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
4.3 Avantages et difficult´es de l’approche bohmienne; solutions
aux difficult´es . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
4.4 Description de la m´ethode num´erique . . . . . . . . . . . . . . 46
4.5 Un exemple : l’expansion libre d’un paquet d’onde . . . . . . . 49
4.6 Dynamique pr´es des noeuds de la fonction d’onde . . . . . . . 51
5 Introduction d’une autre m´ethode de trajectoires quantiques : Les
trajectoires de Wigner . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
5.1 Pr´esentation de la m´ethode . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
5.2 2 approches num´eriques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57
5.3 Exemple d’un syst`eme stationnaire : cas atomique . . . . . . . 59
iii`TABLE DES MATIERES
2 Interaction laser intense-atome 63
1 Description du syst`eme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63
2 Mod`elesg´en´eralementemploy´espourl’´etudedeladynamique´electronique
en champ fort . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
2.1 Mod`ele (Simpleman ) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
2.2 Mod`ele SFA (Strong Field Approximation) . . . . . . . . . . . 69
3 Etude comparative des descriptions classique et quantique . . . . . . 72
3.1 Probabilit´e d’ionisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72
3.2 Spectres photo-´electroniques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79
3.3 Densit´es ionisantes en cours d’interaction . . . . . . . . . . . . 84
3.4 G´en´eration d’harmoniques d’ordre ´elev´e . . . . . . . . . . . . 87
3.5 Bilan de la comparaison quantique-classique . . . . . . . . . . 98
4 Etude Bohmienne . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98
4.1 Choix des param`etres num´eriques . . . . . . . . . . . . . . . . 99
4.2 Impulsion sinuso¨ıdale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 100
4.3 Illustration de la dynamique pour diff´erentes longueurs d’onde 106
4.4 Application aux longueurs d’ondes microm´etriques. . . . . . . 109
5 Interpr´etation de la g´en´eration d’harmoniques pr`es du seuil par les
m´ethodes de trajectoires classiques CTMC et quantiques QTM . . . . 114
5.1 Dispositif exp´erimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 117
5.2 Description en termes de trajectoires CTMC . . . . . . . . . . 121
5.3 Validation par les trajectoires quantiques . . . . . . . . . . . . 123
5.4 Interpr´etation des r´esultats exp´erimentaux . . . . . . . . . . . 125
3 Collisions ion-atome 129
1 Comparaison des dynamiques classique et quantique . . . . . . . . . . 130
1.1 Probabilit´es asymptotiques partielles et totales associ´ees aux
diff´erents processus non-adiabatiques . . . . . . . . . . . . . . 130
1.2 Histoires de collision . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 147
´1.3 Evolution des densit´es ´electroniques . . . . . . . . . . . . . . . 150
2 Etude Bohmienne . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 157
2.1 Param`etres num´eriques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 157
2.2 Probabili´es asymptotiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 160
2.3 Dynamique bohmienne . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 161
Conclusions 169
A Syst`eme d’unit´e atomique 175
iv`TABLE DES MATIERES
B Approximation eikonale 177
1 Approchesemi-classique;´equationeikonaleetm´ethodeduparam`etre
d’impact . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 177
2 Conditions initiales asymptotiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 179
3 Invariance galil´eenne de l’approximation eikonale . . . . . . . . . . . 180
4 Domaine de validit´e de l’approche eikonale et de la m´ethode du pa-
ram`etre d’impact . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 182
C Approximation dipolaire ´electrique - Jauge des longueurs 185
1 Invariance de jauge . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 185
1.1 Notion de jauge . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 185
1.2 Invariance de jauge en m´ecanique classique et quantique . . . 186
2 Approximation dipolaire ´electrique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 187
3 Expressions du terme d’interaction dipolaire ´electrique dans la jauge
des vitesses et des longueurs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 188
Bibliographie 191
v`TABLE DES MATIERES
viIntroduction
Notre compr´ehension intuitive de la dynamique ´electronique est bas´ee sur une
vision classique, corpusculaire de la r´ealit´e microscopique. Cette interpr´etation est
de plus souvent confort´ee par le succ`es de mod`eles et m´ethodes classiques `a repro-
duire divers processus in´elastiques lorsque des syst`emes atomiques ou mol´eculaires
sont soumis `a des contraintes ext´erieures de forte intensit´e. Dans l’approximation
classique, toutes les particules se comportent comme des objets macroscopiques
ob´eissant aux lois de Newton. Aussi, des trajectoires leur sont explicitement as-
soci´ees et la dynamique ´electronique peut ˆetre facilement visualis´ee.
Pour exemple, on peut citer le cas de l’interaction laser-mati`ere en champ fort,
ou` le mod`ele en 3 ´etapes, introduit par Corkum [1], a permis de comprendre bon
nombre de caract´eristiques typiques de l’interaction. Dans ce mod`ele, un ´electron
est arrach´e `a la cible par effet tunnel; la dynamique de l’´electron libre est ensuite
d´ecriteclassiquement,enneprenantencomptequeleseulchamplaseretn´egligeant
les potentiels coulombiens de fac¸on `a faciliter la description du mouvement; enfin,
l’´electronpeutˆetrerenvoy´esurlecoeurionique,aucoursdesoscillationspost´erieures
du champ, et provoquer alors divers processus : une double ionisation de la cible,
r´esultante de la collision in´elastique ´electron libre-coeur ionique [2, 3], la g´en´eration
d’´electronsrapidesparr´etrodiffusion(assit´eeparlechamp)del’´electronsurlecoeur
[4], ou encore la g´en´eration de rayonnement harmonique d’ordre ´elev´e issue de la
recombinaisondel’´electronsurl’ionparent[5].Cesscenariisontcourammentutilis´es
pour interpr´eter, et guider, les exp´eriences relatives a` l’interaction laser-mati`ere.
Pour exemple, on peut noter que la compr´ehension et le controˆle du m´ecanisme
de g´en´eration d’harmoniques d’ordre ´elev´e a r´ecemment permis, par tomographie
mol´eculaire, de reconstruire les orbitales du syst`eme N [6]. Aussi, la dynamique2
´electronique en champ fort s’op`ere sur des laps de temps typiquement inf´erieurs
au cycle optique de l’impulsion sonde; on entre alors dans le domaine temporel de
l’attoseconde, qui permet d’observer exp´erimentalement des dynamiques jusqu’alors
inaccessibles [7, 8].
Diversesapprochesclassiquesontaussi´et´ed´evelopp´eespourexpliquer,g´en´eralement
1INTRODUCTION
avec succ`es, la dynamique ´electronique des processus non-adiabatiques dans les col-
lisions ion-atome/mol´ecule [9, 10, 11