Determination of the electron energy distribution function of a low temperature plasma from optical emission spectroscopy [Elektronische Ressource] / vorgelegt von Dirk Hilar Dodt
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Determination of the Electron EnergyDistribution Function of a Low TemperaturePlasma from Optical Emission SpectroscopyI n a u g u r a l d i s s e r t a t i o nzurErlangung des akademischen Gradesdoctor rerum naturalium (Dr. rer. nat.)an der Mathematisch-Naturwissenschaftlichen FakultätderErnst-Moritz-Arndt-Universität Greifswaldvorgelegt vonDirk Hilar Dodtgeboren am2.3.1979in IserlohnGreifswald, den 5.1.2009Dekan: Prof. Dr. Klaus Fesser1. Gutachter: PD Dr. Dinklage2. Gutachter: Prof. Dr. SoltwischTag der Promotion: 17.4.2009Contents1 Introduction 11.1 Motivation and Scope of Work . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11.2 Existing Approaches for the Interpretation of Spectroscopic Data . . . . . . . . . . 21.3 Proof of Principle using a Stable dc Discharge in Neon . . . . . . . . . . . . . . . 22 Low Temperature Plasmas 32.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32.1.1 Plasma Physics . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32.1.2 A Brief History of Plasma Physics . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32.1.3 Characteristical Parameters of Plasmas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42.1.4 Kinetic Description of Plasmas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52.1.5 Electron Energy Distribution Functions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82.2 Properties of Glow Discharges . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

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Publié le 01 janvier 2009
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Langue English
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Determination of the Electron Energy
Distribution Function of a Low Temperature
Plasma from Optical Emission Spectroscopy
I n a u g u r a l d i s s e r t a t i o n
zur
Erlangung des akademischen Grades
doctor rerum naturalium (Dr. rer. nat.)
an der Mathematisch-Naturwissenschaftlichen Fakultät
der
Ernst-Moritz-Arndt-Universität Greifswald
vorgelegt von
Dirk Hilar Dodt
geboren am
2.3.1979
in Iserlohn
Greifswald, den 5.1.2009Dekan: Prof. Dr. Klaus Fesser
1. Gutachter: PD Dr. Dinklage
2. Gutachter: Prof. Dr. Soltwisch
Tag der Promotion: 17.4.2009Contents
1 Introduction 1
1.1 Motivation and Scope of Work . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1
1.2 Existing Approaches for the Interpretation of Spectroscopic Data . . . . . . . . . . 2
1.3 Proof of Principle using a Stable dc Discharge in Neon . . . . . . . . . . . . . . . 2
2 Low Temperature Plasmas 3
2.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3
2.1.1 Plasma Physics . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3
2.1.2 A Brief History of Plasma Physics . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3
2.1.3 Characteristical Parameters of Plasmas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4
2.1.4 Kinetic Description of Plasmas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
2.1.5 Electron Energy Distribution Functions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8
2.2 Properties of Glow Discharges . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8
2.2.1 Qualitative Picture of Processes in Gas Discharges . . . . . . . . . . . . . 9
Similarity Laws . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
Elementary Processes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
Radiation Transport . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
2.2.2 Kinetic Modelling of Gas Discharges . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13
2.2.3 Electronic Excitation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
2.2.4 Resonance Radiation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
2.3 Determination of Excitation Cross-Sections . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
2.3.1 Theoretical Calculations of Cross-Sections . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
The Scattering Problem, Scattering Amplitude and Cross-Section . . . . . 16
Born Series . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
Distorted-Wave Method . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18
The Close Coupling Expansion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
2.3.2 Rates of Direct and Reverse Processes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
2.4 Atomic physics in the Discharge in Neon . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
2.4.1 Notation of the Excited States. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
3 Concepts of Probabilistic Data Analysis 23
3.1 Probability Theory . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23
3.1.1 Plausible Reasoning and Data Analysis . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24
3.1.2 Likelihood . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
3.1.3 Updating Plausibilities: Prior and Posterior . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
3.1.4 Marginalization . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
3.1.5 Entropy and the Maximum Entropy Principle . . . . . . . . . . . . . . . . 27
3.1.6 Maximum Entropy Priors . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28
3.1.7 The Implementation of a Data Analysis . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
3.1.8 Monte Carlo methods . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30
vContents
Markov Chain Monte Carlo Methods . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32
The Metropolis Hastings Algorithm . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
Convergence of Markov Chain Monte-Carlo . . . . . . . . . . . . . . . . . 34
4 Experiment 37
4.1 Setup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
4.1.1 Optical Setup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
4.1.2 Spectrometer . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
4.2 Calibration with the Standard Light Source . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
4.2.1 Uncertainty of the Spectral Measurement . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
5 Data Model 41
5.1 Overview . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
5.2 Collisional Radiative Model of the Neon Discharge . . . . . . . . . . . . . . . . . 42
5.3 Spatial Dependence of the Plasma Model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43
5.3.1 Coordinate System . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43
5.3.2 Line Averaging of the EEDF . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44
5.4 Parameterizations of the EEDF . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
5.5 Optical Depth of Resonance Transitions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
5.6 Optical Depth of Transitions to Metastable States. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47
5.7 Line-of-Sight Integration. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49
5.8 Apparatus Function . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50
Determination of the Apparatus function . . . . . . . . . . . . . . 50
5.9 Calibration of the Spectrometer. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
6 Analysis of Spectroscopic Data 55
6.1 Problem Statement . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55
6.2 Likelihood . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55
Effective Width of the Likelihood . . . . . . . . . . . . . . . . 55eff,i
6.3 Priors . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55
6.3.1 Parameters of interest . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56
6.3.2 Atomic Data . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56
6.3.3 Escape Factors to Metastable States . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57
6.3.4 Population Densities of Unmodeled Levels . . . . . . . . . . . . . . . . . 58
6.3.5 Prior Distributions of the Radial Profile Integrals . . . . . . . . . . . . . . 58
6.3.6 Priors of the Wavelength Calibration . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58
6.3.7 Priors of the Absolute Intensity Calibration . . . . . . . . . . . . . . . . . 58
6.3.8 Priors of the Apparatus Function . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
6.4 Focusing: Marginal Posterior Probability Distributions . . . . . . . . . . . . . . . 59
7 Results 61
7.1 Validation of the Data Analysis Procedure . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61
7.1.1 Result of the Forward Model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63
7.1.2 Reconstruction of Simulated Spectral Data . . . . . . . . . . . . . . . . . 63
Validation of Atomic Data . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 67
7.1.3 Robustness of Reconstruction Against Different Model-Assumptions . . . 71
7.1.4 Convergence of the Monte-Carlo Sampling . . . . . . . . . . . . . . . . . 73
vi
sContents
7.1.5 Influence of the Parameterization of the EEDF . . . . . . . . . . . . . . . 77
Energy Dependence of the Elementary Processes. . . . . . . . . . . . . . . 80
7.2 Results Obtained from the Emission Spectra of the Neon Discharge . . . . . . . . 81
7.2.1 Reconstruction of the EEDF . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 81
Axially Resolved Measurements . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 84
Anode . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 84
Cathode . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 86
7.2.2 Validation of Atomic Data . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 88
Influence of Continuum-Coupling . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89
Einstein Coefficients . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92
8 Summary 97
A Uncertainty of Transfer Function 101
Data Model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101
Likelihood . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101
Priors . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101
Posterior . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101
Summary . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 102
B Autocorrelation 103
B.1 Non-Linear Least Squares Fit of the Autocorrelation Function . . . . . . . . . . . 103
C Refraction in the Glass Tube 105
C.1 Formulae for the Line-of-Sight Integration . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 106
D Additional Figures 109
E Labelling of Neon States 115
Bibliography 117
F Curriculum Vitae 123
G Publication List 125
viiContents
viii1 Introduction
1.1 Motivation and Scope of Work
Low temperature plasmas are nowadays a well established tool with a diverse field of technical
applications. Beyond the already traditional usage for the purpose of lighting, as active media in
lasers, for plasma cutting and welding, and as electrical conductor, new applications can be found
like anisotropic etching, large scale plasma displays, or the field of surface m

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