Distribution and sources of polycyclic aromatic hydrocarbons in sediments, suspended particulate matter and waters from the Siak river system, estuary and coastal area of Sumatra, Indonesia [Elektronische Ressource] / presented by: Muhammad Lukman

Lukman

Description

Distribution and Sources of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in Sediments, Suspended Particulate Matter and Waters from the Siak River System, Estuary and Coastal Area of Sumatra, IndonesiaA dissertation submitted for the degree of - Doktor der Naturwissenschaften - (Dr. rer. nat.) at the Faculty of Biology/Chemistry the University of Bremen, GermanyPresented by: Muhammad Lukman Bremen, 2010 Distribution and Sources of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in Sediments, Suspended Particulate Matter and Waters from the Siak River System, Estuary and Coastal Area of Sumatra, Indonesia A dissertation submitted for the degree of Doktor der Naturwissenschaften (Dr. rer. nat.) at the Faculty of Biology/Chemistry, the University of Bremen, Germany Presented by: Muhammad Lukman Referees : 1. Professor Dr. Wolfgang Balzer 2. Professor Dr. Wolfram Thiemann Examiners : 1. Professor Dr. Gerhard Kattner Professor Dr. Venugopalan Ittekkot Date of Colloquium: 29 March 2010ACKNOWLEDGMENTS First of all, I would like to express my sincerely and great gratitude to Prof. Dr. Wolfgang Balzer (FB 2, Marine Chemistry, University of Bremen) for his remarkable role in pouring me with lots of insight, motivation, and supervision throughout my PhD work. I do very much appreciate for his willingness to offer and provide me the possibility to do PhD in his working group as well as to join the SPICE Cluster 3.1.

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• Publié le: 01 janvier 2010
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Extrait

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in Sediments, Suspended Particulate Matter and Waters from

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Indonesia

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Presented by:

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Bremen, 2010

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A dissertatioat the Faculty of Biology/Chemn submistry, the University of Bremitted for the degree of Doktor der Naturwissenschaftenen, Germany (Dr. rer. nat.)

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lfgang Balzer o1. Professor Dr. WProfessor Dr. Wolfram Thiemann

1. Professor Dr. Gerhard Kattner Professor Ittekkot Venugopalan Dr.

29 March 2010

ACKNOWLEDGMENTS

First of all, I would like to express my sincerely and great gratitude to Prof. Dr. Wolfgang
me of Bremen) for his remarkable role in pouring , UniversityBalzer (FB 2, Marine Chemistrywith lots of insight, motivation, and supervision throughout my PhD work. I do very much
appreciate for his willingness to offer and provide me the possibility to do PhD in his working
SPICE Cluster 3.1. (Science for the Protection of Indonesian Coastal group as well as to join theEcosystem) Project in Riau, Sumatra, Indonesia. Secondly, I am grateful to DAAD (Deutscher
Akademischer Austausch Dienst or German Academic Exchange Service) in providing me a
great support to do my PhD in Germany during the period of 2004 – 2007.
Gerhard Kattner and Prof. Dr. Venugopalan ItteI would like to thank Prof. Dr. Wolframkkot as the examiners, and Thiemann as the second referee, Prof. Dr. all the colleagues
and those previous colleagues in the marine chemistry working group, University of Bremen:
o Daberkow, , Tim Becker, Olaf Wilhelmüßler, Dr. Wolfgang Barkmann, ImmoDr. Uwe SchXiaoliang Tang, Jun Fu, Björn Bach, Dominique Schobes, Sonia Tambou for their valuable
assistances and discussion in laboratory and analytical aspects, as well as Mrs. Ute Wolpmann
who faithfully helps me with administrative matters during my stay in Bremen.
I would like to extent my appreciation to all my SPICE Cluster 3.1. colleagues: Dr. Tim
Rixen, Dr. Antje Baum (ZMT Bremen), Dr. Herbert Siegel (IOW Warnemuende), Dr. Thomas
Pohlmann (University of Hamburg), Dr. Ralf Woestmann (Terramare, Wilhemshaven), and to
ZMT staffs Dorothee Dasbach and Matthias Birkicht for all their countless assistances, advices
proving the English. and critics, as well as to Nathan Giles for imAlso, I would like to thank to Prof. Dr. Gerd Liebezeit (Terramare, University of
Oldenburg) to all insights, advices and discussion. Also, to all Indonesian SPICE colleagues in
University of Riau, Riau during sampling campaigns, particularly Dr. Joko Samiaji, Dr.
Christine Jose, Dewi Kristina, friends at Hasanuddin University, Makassar, and many others. I
thank you so much for your supports.
Last but not least, very special thanks I dedicate to my wife, Rahmawati Yusuf, to my
family – my Mother, Father, Sister and Brothers -, and to my all relatives - who always inspire
me during hard time. Finally, I would like to dedicate this work to my country Indonesia and to
t. enof better environmthose who are fond

Kurzfassung

Die vorliegende Arbeit untersucht Ursprung und Verteilung von Polycyclischen Aromatischen
Kohlenwasserstoffen (PAKs) als Indikator für anthropogene Verschmutzung in den Küsten- und
Flussregionen der Insel Sumatra in Indonesien. Im Vordergrund steht dabei die Analyse der 16 PAK-
Prioritätsverbindungen, von denen Referenzmaterial gemäß der USA-EPA priority pollutants Liste
vorliegt. Untersucht wurden Proben in der Lösung und von Oberflächensedimenten und
Schwebstoffen (SPM) des Siak-Flusses, seiner Flussmündung und des Riau Küstenbereichs in
tra.amSu DiChromae Quantifitographen (RP-C18-HPLC) zierung der PAKs wurde untmit UV- und Fler Einsatz eiuoreszenz-Detektines Hochloneist durchgefungs-Flührtüssi. Digkeits-e
Analysenmethode beinhaltete eine Reihe von Probenahmetechniken für die individuellen Phasen
(Sediment, SPM, Lösung), Probenaufbereitung, Extraktion, Aufarbeitung und HPLC-Quantifizierung.
Die Unt(Sand) 2 mm – 63 μmersuchung der PAKs im und Feinf Sedraktioniment (Schl konzenick) < 63 trieμrte sich aum. Dife zweiSchwebst Größenkloffe wurassen: Grobfden über 0,7 μraktion m
Glasfaserfilter (GF/F) herausgefiltert. Die PAKs der Lösung wurden dann mittels eines Octadecyl
Festphasen Extraktionssystems (SPE) extrahiert. Die Qualitätskontrolle beinhaltete den Gebrauch von
Blindwerten und Ersatzstandards, um Genauigkeit und Effizienz der Analyse und die
Reproduzierbarkeit der Ergebnisse zu gewährleisten. Die Aufteilung in die verschiedenen
Stoffquellen der PAK-Verbindungen wurde unter Einbeziehung bekannter Indexe der
Molekulargewichte und spezifischen Isomer-Verhältnissen ausgeführt.
Die Untersuchungen ergaben, dass sowohl der Flusslauf als auch Flussmündung und Küstenbereich
des Siak-Flusses erheblich mit PAKs belastet sind. Die Untersuchungsergebnisse weisen auf kräftige
pyrogene Stoffquellen hin, insbesondere auf die Verbrennung von Biomasse und Erdöl. Sie können
daher als Nachweis für großräumiges, länger anhaltendes und intensives Verbrennen
landwirtschaftlicher Nutzflächen im Zusammenhang mit kräftigen Wald- und Torf-Feuern, die über
die letzten Jahrzehnte stattfanden, angesehen werden. In diesen von Buschfeuern heimgesuchten
Gegenden bilden die PAK-Verteilungen zwischen Grob- und Feinfraktion an der Küste und in der
Flussmündung ein deutliches Muster, das von den Verteilungen üblicher Küstenbereiche deutlich
der Siabweicht.ak-Küste Ein Verglmiteich den Küstder PAK-Verenbereichen von Wteilungen iennc den beihang und Wden Größenfanquan iraktin Conhinen ina deutet den Sedim daraufen hitenn,
dass die PAKs der Küstengewässer um Sumatra hauptsächlich mit den hohen kohleartigen
Materialien wie Ruß und verbranntem Torf assoziiert sind. Wie die Untersuchungen zeigen, können
auch andere relevante Stoffquellen wie andauernde Erdölverschmutzung in den Gewässern um die
Städte, in den industriellen Vororten von Perawang, der Ölstadt Dumai und der Erdölraffinerien im
Gebiet der Flussmündung für die Belastung mit PAKs verantwortlich sein.
Als Zusammenfassung der Ergebnisse der Einzeluntersuchungen wurden die folgenden drei
Manuskripte erstellt, die an begutachtete wissenschaftliche Zeitschriften zu versenden sind.
) V Kapitel Ianuskript – I,PAKs im Sediment (MDie PAK-Gehalte (Summe der 16 Standard-Verbindungen) in der Sedimentfraktion aller beprobten
Gebiete bewegen sich zwischen 0,13 und 5,47 μg/g Trockengewicht (TG). In der Grobfraktion (Sand)
wurden mit Werten zwischen 0,16 bis 5,47 μg/g TG (median m = 0,84) weitaus höhere
Konzentrationen gefunden (etwa um einen Faktor 2) als in der Feinfraktion (Schlick) mit Werten
zwischen 0,13 und 1,31 μg/g TG (m = 0,52). In der Grobfraktion ist die Anreicherung unerwartet, da
diese in der Regel wegen der größeren Oberfläche pro Masseneinheit in der Feinfraktion zu erwarten
ist. Ein ähnliches Muster wurde für das organische Material beobachtet. So variiert der Anteil des
organischen Kohlenstoffs an der Gesamtmasse der Grobfraktion zwischen 0,01% und 24%, während

lisich der Anteil inearer Zusammenhang zwin der Feinfraktion zwischen PAK und organiscschen 0,34% und 3,7% bewegthem Kohlenstoff. Ebenf nur in der Grobfalls war eiraktin nahezuon zu
erkennen. Aus diesen Untersuchungsergebnissen kann geschlossen werden, dass eine bestimmte Sorte
organischen Materials für die Affinität zwischen Kohlenstoff und PAKs verantwortlich ist, nämlich
vaskuläre Pflanzenreste, Torf und Ruß, wie auch in ähnlichen Untersuchungen festgestellt wurde.
Entlang des Flusslaufes in Richtung Flussmündung konnte kein klares Muster in den PAK-Gehalten
festgestellt werden, auffallend sind nur die Anreicherungen in den urbanen und industriellen
pyGebietrogene Spen. Die weiturenstoffgehenquellen schd hohen Molließen, inekulsbesondere aufargewicht die und die Verbe Molerennung von kularverhältBiomnisse asse und Erdöllassen au. f
Die PAK-Gehalte gelangen daher über den Land- und Luftweg in die Gewässer.
– II, Kapitel V) (Manuskript stoffenPAKs in der Lösung und in den SchwebDie gemessenen PAK-Gehalte in der Lösung bewegen sich zwischen 0,13 und 5,14 μg/L im
FlKüstusslaufenberei, zwich. In Richtschen 0,32 und 0,62 ung Küste niμg/mmt dL inie demmi ttlÄstere Konzentuar und zwiration umschen 0,12 und einen Fakt0,13 or 3 ab. Diμg/L ime
höchsten PAK-Gehalte wurden an der Einmündung des Mandau Flusses in den Siak Fluss gemessen.
Die PAKs wurden durch 2-, 3- und 4-Ring-Aromate dominiert. Die PAK-Gehalte in den
Schwebstoffen variieren zwischen 1,48 bis 59.1 μg/g im Flusslauf, zwischen 0,16 und 7,67 μg/g in