Femtosecond excitations in metallic nanostructures [Elektronische Ressource] : from ultrafast light confinement to a local electron source / von Claus Ropers

Ropers Claus

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• Publié par: humboldt-universitat_zu_berlin
• Publié le: 01 janvier 2007
• Nombre de lectures: 16
• Langue: English
• Poids de l'ouvrage: 21 Mo

Extrait

FemtosecondExcitationsinMetallic
Nanostructures
FromUltrafastLightConfinementtoaLocalElectronSource
DISSERTATION
zurErlangungdesakademischenGrades
doctorrerumnaturalium
(Dr.rer.nat.)
imFachPhysik
eingereichtander
Mathematisch NaturwissenschaftlichenFakultätI
Humboldt UniversitätzuBerlin
von
HerrnDipl. Phys.ClausRopers
geborenam18.04.1977inStade
PräsidentderHumboldt UniversitätzuBerlin:
Prof.Dr.ChristophMarkschies
DekanderMathematisch NaturwissenschaftlichenFakultätI:
Prof.Dr.ChristianLimberg
Gutachter:
1. Prof.Dr.ThomasElsässer
2. Prof.Dr.OliverBenson
3. Prof.Dr.ChristophLienau
eingereichtam: 9.Mai2007
TagdermündlichenPrüfung: 11.Juli2007iiAbstract
This thesis contributes to the understanding of optical excitations in metallic
nanostructures. In experiments on selected model structures, the dynamics of
these excitations and their electromagnetic spatial modes are investigated with
femtosecondtemporalandnanometerspatialresolution,respectively.
Angle andtime resolvedtransmissionexperimentsonmetallicthinfilmgrat
ings demonstrate the dominant role resonant surface plasmon polaritons (SPPs)
playintheopticalpropertiesofsuchstructures. Thelifetimesoftheseexcitations
are determined, and it is shown that coherent couplings among SPP resonances
result in drastic lifetime modifications. Near the visible part of the spectrum,
subradiant SPP lifetimes of up to 200 femtoseconds are observed, which is con
siderablylongerthanpreviouslyexpectedforthesestructures.
The spatial SPP mode profiles are imaged using a custom built near field op
tical microscope. The experiments reveal a direct correlation between the spatial
mode structure and the dynamics of different SPP resonances. Coupling induced
SPP band gaps are identified as splittings into symmetric and antisymmetric sur-
facemodes.
These findings allow for an interpretation of the near field optical image con
trastintermsofthecontributionsofdifferentvectorialcomponentsoftheelectro
magnetic near field. A selective imaging of different electric and magnetic field
componentsisdemonstratedforvarioustypesofnear fieldprobes.
Furthermore, the excitation of SPPs in periodic structures is employed in a
novel type of near field tip. The resonant excitation of SPPs in a nanofabricated
grating on the shaft of a sharp metallic tip results in their concentration at the tip
apex.
The final part of the thesis highlights the importance of optical field enhance
ments for the local generation of nonlinear optical signals at the apex of sharp
metallic tips. Specifically, the observation of intense multiphoton electron emis
sion after femtosecond excitation is a major result. This process is thoroughly
characterized,andanovelscanningmicroscopyapplicationbasedonthiseffectis
presented. In this technique, an image contrast with nanometer resolution arises
fromspatiallyvaryingelectronemissionrates.
Keywords:
SurfacePlasmonPolariton,Femtosecond,Near FieldOptics,ElectronPulsesKurzfassung
DieseArbeitleisteteinenBeitragzumVerständnisoptischerAnregungeninklein
sten metallischen Strukturen, sogenannten Nanostrukturen. Am Beispiel ausge
wählter Nanostrukturen werden experimentell die Dynamik dieser Anregungen
mit Femtosekunden Zeitauflösung und ihre elektromagnetischen Moden auf der
Nanometer Längenskalauntersucht.
Anhand winkel und zeitaufgelöster Transmissionsexperimente an metal
lischen Dünnfilmgittern wird gezeigt, dass resonante Oberflächenplasmon
Polaritonen (OPPen) wesentlich die optischen Eigenschaften dieser Strukturen
beeinflussen. Die Lebensdauer solcher Anregungen wird ermittelt und da
mit nachgewiesen, dass Kopplungen zwischen OPP Resonanzen drastische
Lebensdauer Modifikationen zur Folge haben. Als eine Konsequenz der
Kopplungen werden nahe dem sichtbaren Spektralbereich subradiante OPP
Lebensdauernvonbiszu200Femtosekundenbeobachtet,welchesweitauslänger
ist,alsbisherfürdieseStrukturenvermutetwurde.
Das räumliche Gegenstück der zeitlichen Aspekte bilden die elektromagne
tischen Feldverteilungen nahe der metallischen Oberfläche. Diese werden in ei
nem eigens konstruierten, spektral auflösenden optischen Nahfeldmikroskop di
rekt abgebildet. Derartige Experimente erlauben erstmals eine Zuordnung der
räumlichenModenzurzeitlichenDynamikverschiedenerOPP Resonanzen.Spe
ziellwerdenkopplungsinduzierteBandlückenalsAufspaltungeninsymmetrische
und antisymmetrische Oberflächenmoden identifiziert. Dies stellt die unmittelba
reBeobachtungeineroptischenRealisierungfundamentalerAussagenderBloch
TheorieperiodischerMediendar.
Die so gewonnenen Erkenntnisse ermöglichen darüberhinaus eine Interpreta
tion des nahfeldmikroskopischen Bildkontrasts bezüglich der Beiträge verschie
dener vektorieller Komponenten des optischen Nahfeldes. Insbesondere wird die
selektiveAbbildungunterschiedlicherelektrischerundmagnetischerFeldkompo
nenteninAbhängigkeitvondemgewähltenSondentypdemonstriert.
Die Erzeugung und Propagation von Oberflächenplasmon Polaritonen in pe
riodischen Systemen wird zudem in einer hier entwickelten Nanostruktur ausge
nutzt. Dazu werden in einem Gitter auf dem Schaft einer Metallspitze resonant
OPPen angeregt, die an den Apex der Spitze propagieren und dort eine räumlich
starkkonzentrierteLichtquellebilden.
Ein weiterer Teil der Arbeit nutzt elektrische Feldüberhöhungen an scharfen
Metallspitzen für die lokalisierte Erzeugung nichtlinearer optischer Signale. Die
Beobachtung intensiver Multiphoton Elektronenemission nach Femtosekunden
anregung stellt ein zentrales Ergebnis dar. Dieser Prozess wird umfangreich cha
rakterisiert und findet seine erste Anwendung in einer neuartigen Rastersonden
technik,inderdieörtlichvariierendeElektronenemissionderBildgebungdient.
Schlagwörter:
Oberflächenplasmon,Femtosekunde,Nahfeldoptik,ElektronenimpulsevviContents
1 Introduction 1
2 MethodsandConcepts 5
2.1 LightSources,CharacterizationandSpectroscopy . . . . . . . . . 5
2.2 AspectsofNear fieldOpticalMicroscopy . . . . . . . . . . . . . 10
3 SurfacePlasmonPolaritons 25
3.1 EssentialProperties . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
3.2 SPPExcitationonMetalFilms . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30
3.3 LightTransmissionthroughPlasmonicCrystals . . . . . . . . . . 32
3.4 InvestigatedStructures . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34
3.5 SolutionoftheScatteringProblem . . . . . . . . . . . . . . . . . 34
4 FemtosecondSurfacePlasmonDynamics 39
4.1 Angle DependentTransmission . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
4.2 TransmissionDynamics . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42
4.3 CoherentCouplings . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50
4.4 RadiativeCouplingModel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60
4.5 ScatteringMatrixMethod . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72
5 Near FieldSpectroscopyofPlasmonicCrystals 79
5.1 Motivation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
5.2 PolarizationSensitiveNear FieldSpectroscopy . . . . . . . . . . 81
5.3 Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 90
5.4 ResonanceShiftsandTip SampleCouplings . . . . . . . . . . . . 103
5.5 LaunchingSurfacePlasmonsOntoNanotips . . . . . . . . . . . . 113
6 FemtosecondElectronEmissionfromMetalTips 119
6.1 Motivation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 119
6.2 ElectronEmissionfromMetals . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 121
6.3 EnhancementofOpticalNonlinearitiesattheTip . . . . . . . . . 125
vii6.4 ElectronEmissionfromtheTipApex . . . . . . . . . . . . . . . 127
6.5 Tip enhancedElectronEmissionMicroscope . . . . . . . . . . . 138
7 Conclusions 143
Bibliography 147
Appendix 171
A Notations,Abbreviations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 171
B NSOMSetup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 173
C Lippmann SchwingerEquation . . . . . . . . . . . . . . . . . . 174
D FanoLineshape . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 175
Publications 177
Acknowledgement/Danksagung 181
viii1 Introduction
The optical properties of metals are extraordinary in many respects. Their most
apparentfeatureiscertainlyahighreflectivity,which,forsomemetals,spansfrom
thefarinfraredtotheultravioletspectralranges. Thisreflectivitycanbetracedto
thelargedensityofmobileconductionelectronsthatreacttoincominglightfields
and prevent them from penetrating the metal. Such exclusion effects take place
very close to the surface, in a narrow region known as the “skin depth”, a thin
1layerofapproximately10nanometersinthickness.
Induced by external radiation, charge and current oscillations within the skin
depth in turn create optical fields near the surface that act back on the charges.
Thiscanresultincombinedresonantmodesoftheelectronmotionwithasurface
bound electromagnetic field. The relevant timescales of such resonances are usu
2allyexceedinglyshort,namelyintherangeoffemtoseconds.
Depending on the particular geometry, these excitations may have markedly
different characteristics. For example, surface plasmon polaritons (SPPs) [1] are
delocalized waves traveling along a metal surface and can possess spa