Nonlinear terahertz spectroscopy in one and two dimensions [Elektronische Ressource] / Wilhelm Kühn. Gutachter: Elsässer ; Hamm ; Masselink

Dipl.-Phys. Wilhelm Kühn

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• Publié le: 01 janvier 2011
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• Langue: English
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Extrait

Nonlinear Terahertz Spectroscopy
in One and Two Dimensions
DISSERTATION
zur Erlangung des akademischen Grades
Dr. rerum naturalium
(Dr. rer. nat.)
im Fach Physik
eingereicht an der
Mathematisch-Naturwissenschaftlichen Fakultät I
Humboldt-Universität zu Berlin
von
Dipl.-Phys. Wilhelm Kühn
20. Oktober 1980 in Hattingen
Präsident der Humboldt-Universität zu Berlin:
Prof. Dr. Jan-Hendrik Olbertz
Dekan der Mathematisch-Naturwissenschaftlichen Fakultät I:
Prof. Dr. Andreas Herrmann
Gutachter:
1. Prof. Dr. Elsässer
2. Prof. Dr. Hamm
3. Prof. Dr. Masselink
eingereicht am: 09. Dezember 2010
Tag der mündlichen Prüfung: 10. Februar 2011Abstract
The presented thesis concerns fundamentals and applications of nonlinear terahertz
(THz) spectroscopy. Two widely used sources for THz radiation, the quantum cascade
laser (QCL) and a laser-induced plasma, are investigated by means of THz spectroscopy.
This thesis demonstrates for the first time a gain recovery time of several hundred fem-
toseconds within a QCL. Furthermore, we explored the exact generation process of THz
pulses within a laser-induced two-color plasma. A comparison with theoretical predictions
identifies unambiguously the ionisation current as origin of the emitted THz radiation. Be-
sides, the influence of propagation effects within the plasma is experimentally examined
and theoretically explained.
Novel methods of THz spectroscopy in one and in two dimensions are developed and
applied to different semiconductor heterostructures. These methods employ in particular
the phase information of the electric field, which is easy to access at THz frequencies. We
use the electric field of THz pulses for high-field transport experiments on ultrafast time
scales. Within this quantum-kinetic regime, the electron velocity decouples from phonon
modes of the crystal lattice and quasi-ballistic transport becomes feasible during the first
hundreds of femtoseconds even at room temperature. Mathematically this effect is rooted in
the polaron equations of motion. We develope a dynamic polaron model, which reproduces
the experimental results on short time scales as well as the published values on long time
scales. At low temperatures of 80 K, we find additional THz-induced interband tunneling
in GaAs. The temperature dependent tunneling rate depends essentially on the decoherence
time of the induced process.
Furthermore, a novel method of collinear 2D THz spectroscopy is developed and applied
to quantum well structures. An elaborated noncollinear beam geometry, applied in conven-
tional 2D experiments at infrared frequencies, is not necessarily required. Frequency vec-
tors are introduced to explain the underlying process of N-wave mixing not in space, but in
time. This allows for a collinear beam geometry to measure all nonlinear signals simulta-
neously and to avoid tedious phasing procedures. We used this new method to decompose
Rabi oscillations on intersubband transitions into nonlinear signals of different order. For
large pulse areas the perturbation theory and thus the concept of N-wave mixing breaks
down. The first 2D correlation spectra in the THz frequency range demonstrate energetic
couplings between polaronic states within an asymmetric double quantum well structure.
Another experiment displays for the first time the 2D correlation spectrum of a 2p Rabi
flop on the intersubband transition of a multiple quantum well structure.
iiiZusammenfassung
Die vorliegende Dissertation behandelt Grundlagen und Anwendungen der nichtlinearen
Terahertzspektrospie (THz). Zwei verbreitete Quellen für THz-Strahlung, der Quantenkas-
kadenlaser sowie ein Laser-induziertes Plasma, werden mittels der THz-Spektroskopie un-
tersucht. Diese Arbeit zeigt erstmalig, dass sich die Inversion des Quantenkaskadenlasers
nach einer Störung schon innerhalb von hundert Femtosekunden wieder erholt. Außerdem
wurde der exakte Generationsprozess von THz Impulsen in einem Laser-induzierten zwei-
Farben Plasma untersucht. Unsere experimentellen Ergebnisse im Vergleich mit theoreti-
schen Simulationen identifizieren eindeutig den Ionisationsstrom im Plasma als Ursache
der Emission von THz Strahlung. Auch der Einfluss von Ausbreitungseffekten im Plasma
wird experimentell gemessen und theoretisch erklärt.
Neue Spektroskopiemethoden in ein und zwei Zeitdimensionen werden entwickelt und
auf verschiedene Halbleiterstrukturen angewendet. Diese Methoden nutzen insbesonde-
re die, im THz-Bereich leicht zugängliche, Phaseninformationen des elektrischen Feldes
aus. Wir nutzen das elektrische Feld des THz-Impulses um Hochfeld-Transportexperimente
auf ultrakurzen Zeitskalen durchzuführen. In diesem quanten-kinetischen Regime entkop-
pelt sich die Bewegung des Elektrons von den Phononmoden des Kristalls, und quasi-
ballistischer Transport in den ersten hundert Femtosekunden wird selbst bei Raumtempera-
tur möglich. Mathematisch liegt dieser Effekt in den Bewegungsgleichungen des Polarons
begründet. Wir entwickeln ein dynamisches Polaronmodell, welches sowohl die experi-
mentellen Ergebnisse auf kurzen Zeitskalen als auch Literaturwerte auf langen Zeitska-
len zuverlässig reproduziert. Bei niedrigen Temperaturen von 80 K tritt zusätzlich THz-
induziertes Interbandtunneln in GaAs auf. Die temperaturabhängige Tunnelrate hängt dabei
wesentlich von der Dekohärenzrate des induzierten Prozesses ab.
Desweiteren wird eine kollineare 2D THz Spektroskopiemethode entwickelt und erst-
mals an Quantentrogstrukturen angewendet. Eine komplizierte, nichtkollineare Strahlgeo-
metrie, wie sie bei 2D Experimenten im infraroten Frequenzbereich häufig angewendet
wird, ist prinzipiell nicht notwendig. Die eingeführten Frequenzvektoren erklären das zu-
grundeliegende N-Wellen Mischen analog zum Raum auch in der Zeit. So können mit
einer kollinearen Strahlgeometrie alle nichtlinearen Signale simultan gemessen werden
und aufwendige Phasenkorrekturen umgangen werden. Mit diesem Konzept wurden Rabi-
Oszillationen an Intersubbandübergängen in Signale verschiedener nichtlinearer Ordnung
zerlegt und die Grenzen der angewandten Störungstheorie aufgezeigt. Die ersten 2D Kor-
relationsspektren im THz-Bereich demonstrieren die energetischen Kopplungen zwischen
verschiedenen polaronischen Zuständen in einer asymmetrischen Doppel-Quantentrog-
struktur. Weitere Messungen an einer Sequenz von Einzel-Quantentrögen weisen eine 2p
Rabi-Oszillation am Intersubbandübergang nach.
vContents
1 Introduction 1
2 Nonlinear Terahertz Spectroscopy 5
2.1 Terahertz Pulse Generation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
2.1.1 Ti:Sapphire Laser System . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
2.1.2 Frequency Mixing in Nonlinear Crystals . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
2.1.3 THz Pulse Generation in Laser-Induced Plasmas . . . . . . . . . . . . 10
2.2 Phase-Resolved Detection using Electrooptic Sampling . . . . . . . . . . . . . 16
2.3 Spectroscopic Concepts at THz Frequencies . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
2.3.1 The Phase-resolved Detection Suggests a 2D Approach . . . . . . . . . 19
2.3.2 Field-Induced Effects Studied by Nonlinear THz Spectroscopy . . . . . 20
3 Coherent Ballistic High-Field Transport in GaAs 27
3.1 Basic Concepts . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
3.2 Experimental Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
3.3 The Influence of Scattering Processes on High-Field Transport in GaAs . . . . 37
3.4 Dynamic Quantum-Kinetic Polaron Model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
3.5 A View on Previous Experiments . . . . . . . . . . . . . . . 46
4 Terahertz-Induced Interband Tunneling of Electrons in GaAs 49
4.1 Tunneling and the Role of Decoherence . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49
4.2 Experimental Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
4.3 Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
4.4 Dependence of the Tunneling Rate upon the Decoherence Rate . . . . . . . . . 55
4.5 Model Calculations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58
5 Phase-Resolved Pump-Probe Experiments on a Quantum Cascade Laser 63
5.1 Quantum Cascade Lasers . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63
5.2 Experimental Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66
5.3 Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70
6 Collinear Two-Dimensional Terahertz Spectroscopy 75
6.1 2D Spectroscopy at Infrared Frequencies . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75
6.2 N-Wave Mixing in Space and in Time . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79
6.3 Collinear Two-Dimensional THz Spectroscopy . . . . . . . . . . . . . . . . . 84
6.4 Decomposition of Rabi Flops into Nonlinear Signals of Different Orders . . . . 87
6.5 From the Photon Echo to the 2D Correlation Spectrum . . . . . . . . . . . . . 95
6.6 Phasing Procedures . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101
6.7 2D THz Correlation Spectroscopy on Multiple Quantum Wells . . . . . . . . . 106
6.8 Energetic Couplings between Asymmetric Double Quantum Wells . .