Phase-field modeling for ferroelectrics in a multi-scale approach [Elektronische Ressource] / von Benjamin Völker

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• Publié le: 01 janvier 2010
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Extrait

Phase-field modeling for ferroelectrics
in a multi-scale approach
Zur Erlangung des akademischen Grades
DoktorderIngenieurwissenschaften
der Fakultät für Maschinenbau des
Karlsruher Instituts für Technologie (KIT)
genehmigte
Dissertation
von
Dipl.-Ing. Benjamin Völker
geboren am 20.05.1982
in Bad Kissingen
Tag der mündlichen Prüfung: 21.12.2010
Hauptreferent: Prof. Dr. M. Kamlah
Korreferent: Prof. Dr. O. Kraft
K Prof. Dr. C. ElsässerAbstract
Today’s development and improvement of ferroelectric materials is mainly based on experimen-
tal approaches. In order to significantly reduce development time and costs in the future, there
is a demand for a virtual material development. The primary objective of this thesis is applying
phase-field modeling in a knowledge based multi-scale simulation approach for the ferroelec-
tric polycrystalline ceramics lead titanate (PTO) and lead zirconate titanate (PZT). Within this
approach, phase-field modeling bridges the gap between predictive atomistic methods on one
side and micromechanical modeling methods on the other side. Therefore, two interfaces in this
multi-scale simulation chain have been developed and established in this work.
In order to link the atomic level to the meso-scale, results from first-principles calculations and
atomistic shell-model simulations are employed as input parameters for the phase-field model.
The core of a phase-field model is its thermodynamical free energy function, containing all
crystallographic and domain wall information of the ferroelectric material. Based on a sensitiv-
ity analysis of the coefficients of the free energy function, a novel adjustment method has been
developed for these coefficients that solely requires input parameters from atomistic calcula-
tions and thereby is completely knowledge based. Furthermore, the free energy function of the
phase-field model has been improved by introducing a new elastic energy term: It allows for a
separate adjustment of the cubic and tetragonal elastic properties for PTO and PZT, as well as
an independent fitting of the spontaneous strains and the piezoelectric coefficients.
Typical ferroelectric domain configurations have been identified and investigated under elec-
tromechanical loading. The obtained domain effective small-signal and large-signal parameters
serve as input for micromechanical modeling methods, thereby bridging the gap between the
meso- and the micro-scale in the simulation chain. Therefore, the adjusted phase-field model
has been implemented into a finite-element formulation. By investigating the monodomain
state, the 90 domain stack as well as multidomain configurations, and taking defect mecha-
nisms such as electrically charged point defects and grain boundaries into account, reversible
domain wall motion and bending have been identified as governing processes on the meso-scale
influencing the small-signal behavior. Furthermore, a clear correlation between the complexity
of a domain structure and the resulting coercive field strength for initiating irreversible switch-
ing processes has been illustrated by the performed large-signal analysis.
iiiZusammenfassung
Herkömmliche Ansätze zur Weiterentwicklung und Verbesserung ferroelektrischer Materialien
beruhen hauptsächlich auf experimentellen Vorgehensweisen. Um zukünftig den Zeit- und
Kostenaufwand für die Optimierung von Werkstoffen deutlich senken zu können, bedarf es
einer Methodik zur virtuellen Werkstoffentwicklung. Das vorrangige Ziel dieser Arbeit be-
stand darin, die Methodik der Phasenfeldmodellierung in einem wissensbasierten Multiskalen-
simulationsansatz für die ferroelektrischen polykristallinen Werkstoffe Blei-Titanat (PTO) und
Blei-Zirkonat-Titanat (PZT) zu etablieren. Hierzu wurden zwei Schnittstellen in der Multi-
skalensimulationskette entwickelt.
Ergebnisse aus prädiktiven quantenmechanischen ab-initio Rechnungen und atomistischen Si-
mulationen wurden als Eingangswerte für das Phasenfeldmodell verwendet, um die atomare
Ebene mit der Mesoskala zu verbinden. Die thermodynamisch motivierte Freie Energiefunk-
tion, die sämtliche kristallographischen und Grenzflächeninformationen des Ferroelektrikums
enthält, stellt das Herzstück eines Phasenfeldmodells dar. Auf der Grundlage einer Sensi-
tivitätsstudie der Freien Energiefunktion wurde eine neuartige Anpassungsmethode für deren
Koeffizienten entwickelt, die ausschließlich Eingangswerte aus atomistischen Berechnungen
benötigt und somit komplett wissensbasiert ist. Des Weiteren wurde die bestehende Energiefunk-
tion um einen neuen Energieterm höherer Ordnung zur Beschreibung der elastischen Energie
erweitert. Dieser ermöglicht nun für PTO und PZT eine getrennte Anpassung der elastischen
Eigenschaften in der kubischen und in der tetragonalen Phase sowie eine unabhängige Anpas-
sung der spontanen Verzerrungen und der piezoelektrischen Koeffizienten.
Typische ferroelektrische Domänenkonfigurationen wurden identifiziert und unter elektromech-
anischer Belastung untersucht. Die so ermittelten domänen-effektiven Kleinsignal- und Großsig-
nalparameter stellen Eingangwerte für mikromechanische Modellierungsmethodiken, womit
in der Multiskalensimulationskette die Lücke zwischen der Mesoskala und der Mikroskala
geschlossen werden kann. Um ferroelektrische Domänenkonfigurationen auf der Mesoskala un-
tersuchen zu können, wurde das zuvor an Ergebnisse atomistischer Berechnungen angepasste
Phasenfeldmodell in die Finite-Element-Formulierung implementiert. Anschließend wurden
verschiedene Domänenzustände untersucht: die Monodomäne, der ideale 90 -Domänenstapel
sowie verschiedene Multidomänenkonfigurationen. Darüber hinaus wurden Defektmechanis-
men, beispielsweise elektrisch geladene Punktdefekte und Korngrenzen, in den Modellen berück-
sichtigt. Auf der Ebene der Mesoskala wurden reversible Domänenwandbewegungen sowie
das Durchbiegen von Domänenwänden als maßgebliche extrinsische Einflussfaktoren auf die
Kleinsignalwerte identifiziert. Im Rahmen einer Großsignalanalyse wurde die Koerzitivfeld-
stärke (bei der irreversibles Domänenschalten einsetzt) in Abhängigkeit von der Komplexität
von Domänenstrukturen betrachtet. Dabei wurde ein eindeutiger Zusammenhang zwischen
steigender Komplexität der Domänenstruktur und einem Abnehmen der resultierenden Koerzi-
tivfeldstärke festgestellt.
iiiivPreface
Piezoelectricity, which is the generation of electric polarity in a material by application of stress,
was discovered by J. Curie and P. Curie in 1880 when systematically studying the effect of
inducing electric charge under pressure in crystals, such as tourmaline, quartz and other min-
erals [54]. About 40 years later, in 1921, Valasek recognized a reorientable electric moment in
Rochelle salt [73]. Since experiments on the dielectric properties showed many aspects similar
to the nature of ferromagnetism in iron, the group of materials exhibiting permanent internal
dipol moments became known as ferroelectrics. In retrospect, the late discovery of ferroelec-
tricity when compared to ferromagnetism might be explained by the fact that the spontaneous
polarization within a ferroelectric material is shielded by electric charges on the surface, thereby
impeding its detection. During World War II, ferroelectric materials were used in first appli-
cations: Capacitors made of barium titanate gained in importance due to its high dielectric
constant [32]. This man-made ferroelectric ceramic exhibits piezoelectric properties that sig-
nificantly exceed those found in natural materials. A first phenomenological theory of barium
titanate was introduced by Devonshire in 1949. In the following years the technical exploita-
tion of ferroelectric ceramics began, certainly boosted by the development of lead zirconate
titanate (PZT) in the mid-1950s, which became today’s most widely commercially used ferro-
electric ceramic. Striking reasons for employing ferroelectrics for piezoelectric applications are
their unique properties, such as a high dielectric permittivity, high pyroelectric coefficients and
the high piezoelectric effect found in these materials, leading to an efficient electromechanical
conversion of energy and signal. Furthermore, ferroelectrics can be poled: After processing
of the ferroelectric ceramic, the remnant polarization can be oriented in the desired direction
by application of an external electric field. The result is a macroscopic unipolar imprint in the
material [82].
Nowadays, various commercial applications are available, and ferroelectric materials are used
as sensors and actuators, for instance in ultrasonic medical imaging, in fuel injectors of high-
performance common rail diesel engines, in precise positioning systems, in active vibration
damping systems as well as in energy harvesting applications. Moreover, in the last years
ferroelectric materials became increasingly interesting for a broad range of applications down
to micro- or even nanosystems, and ferroelectric thin films are employed in Micro-Electro-
Mechanical Systems (MEMS) as well as for information storage in nonvolatile memory appli-
cations [17, 66, 68].
When further improving and developing fer