Supermagnetism in magnetic nanoparticle systems [Elektronische Ressource] = Supermagnetismus in magnetischen Nanoteilchensystemen / Subhankar Bedanta

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• Publié par: universitat_duisburg-essen
• Publié le: 01 janvier 2006
• Nombre de lectures: 14
• Langue: English
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Extrait

Supermagnetism in magnetic nanoparticle systems

(Supermagnetismus in magnetischen
Nanoteilchensystemen)





Vom Fachbereich Physik
der Universität Duisburg-Essen
(Campus Duisburg)
zur Erlangung des akademischen Grades eines
Doktors der Naturwissenschaften
genehmigte Dissertation


von





Subhankar Bedanta
aus Jignipur, Cuttack, Indien






Referent : Prof. Dr. Wolfgang Kleemann
Korreferent : Prof. Dr. Michael Farle
Tag der mündlichen Prüfung : 11. Dezember 2006
































Dedicated to my parents



































I
Abstract

Nanoscale magnetic materials are of interest for applications in ferrofluids, high-density
magnetic storage, high-frequency electronics, high performance permanent magnets, and,
magnetic refrigerants. Magnetic single-domain nanoparticles (“superspins) are very
interesting not only for potential applications, e.g. high density storage devices, but also for
fundamental research in magnetism. In an ensemble of nanoparticles in which the inter-
particle magnetic interactions are sufficiently small, the system shows superparamagnetic
(SPM) behavior as described by the Néel-Brown model. On the contrary, when inter-
particle interactions are non-negligible, the system eventually shows collective behavior,
which overcomes the individual anisotropy properties of the particles. In order to address
the effect of interactions, we have investigated two different magnetic nanoparticle
systems.
The first part of this thesis focuses on the magnetic properties of ensembles of
magnetic single-domain nanoparticles in an insulating matrix. The samples have a granular
multilayer structure prepared as discontinuous metal-insulator multilayers (DMIM)
[Co Fe (t )/Al O (3nm)] where the nominal thickness of CoFe is varied in the range 80 20 n 2 3 m
0.5 £ t £ 1.8 nm, and the number of bilayers m is varied between 1- 10. The DMIMs n
represent a model system to study the effect of inter-particle interactions by varying the
nominal thickness which corresponds to the magnetic particle concentration. The structural
properties are investigated by transmission electron microscopy, small angle X-ray
reflectivity and electric conductivity measurements. It is found that CoFe forms well-
separated and quasi-spherical nanoparticles in the Al O matrix, and the samples exhibit a 2 3
regular multilayer structure. The magnetic properties are investigated by means of dc
magnetization, ac susceptibility, polarized neutron reflectometry (PNR), magneto-optic
Kerr effect and ferromagnetic resonance. The DMIM system with the lowest t = 0.5 nm, n
in which the inter-particle interaction is almost negligible, single particle blocking has been
observed. When increasing the nominal thickness to t = 0.7 nm and, hence, increasing the n
inter-particle interaction, the system shows spin glasslike cooperative freezing of magnetic
moments at low temperatures. Superspin glass properties have been evidenced by static
and dynamic criticality studies such as memory and rejuvenation. With further increase of
nominal thickness and hence stronger interaction, the system shows a superferromagnetic
(SFM) state, e.g., at t = 1.3 nm. A SFM domain state has been evidenced by Cole-Cole n II
analysis of the ac susceptibility and polarized neutron reflectivity measurements. Finally,
the SFM domains have been imaged by synchrotron based photoemission electron
microscopy (PEEM) and magneto-optic Kerr microscopy. Stripe domains stretched along
the easy in-plane axis, but exhibiting irregular walls and hole-like internal structures
(“domains in domains”) are revealed. They shrink and expand, respectively, preferentially
by sideways motion of the long domain walls as expected in a longitudinal field. The SFM
domain state is explained by dipolar interaction and tunneling exchange between the large
particles mediated by ultrasmall atomically small magnetic clusters. These have been
evidenced by their sizable paramagnetic contributions, first in systems referring to t = 0.5 n
nm and 0.7 nm, but later on also at SFM coverages, t = 1.3 nm and at higher coverages. n
These ultrasmall particles (atoms?) are undetectable in transmission electron microscopy.
At t = 1.4 nm, physical percolation occurs and a conventional three-dimensional n
(3D) ferromagnetic phase with Ohmic conduction is encountered. Polarized neutron
reflectivity and magnetometry studies have been performed on the DMIM sample with t = n
1.6 nm which exhibits dominant dipolar coupling between the ferromagnetic layers. Our
PNR measurements at the coercive field reveal a novel and unexpected magnetization state
of the sample exhibiting a modulated magnetization depth profile from CoFe layer to layer
with a period of five bilayers along the multilayer stack. With the help of micromagnetic
simulations we demonstrate that competition between long and short-ranged dipolar
interactions apparently gives rise to this unusual phenomenon.
In the second part of the thesis the structural and magnetic properties of FeCo
nanoparticles in liquid hexane will be analyzed for two different concentrations of the
ferrofluids. Inter-particle SFM ordering between FeCo nanoparticles are evidenced by
magnetization measurements and ac susceptibility measurements. Mössbauer spectroscopy
measurements are shown to evidence collective inter-particle correlations between the
nanoparticles.







III
Kurzfassung

Magnetische Materialien auf der Nanoskala sind von hohem Interesse in zahlreichen
Anwendungen, wie z.B. Ferrofluiden, Speichermedien, Hochfrequenzelektronik,
Permanentmagneten und magnetischen Kühlmitteln. So sind insbesondere magnetisch
eindomänige Nanopartikel ("superspins") nicht nur für Anwendungen, wie z.B. in der
Speichertechnologie interessant, sondern auch für das Grundlagenverständnis im
Magnetismus. In einem Ensemble von Nanopartikeln mit genügend kleiner magnetischer
Wechselwirkung zwischen den Partikeln, zeigt das System superparamagnetisches (SPM)
Verhalten, welches durch das Néel-Brown- Modell beschrieben werden kann. Umgekehrt,
wenn die Inter-Partikel-Wechselwirkungen nicht vernachlässigbar sind, zeigt es kollektives
Verhalten, welches dabei die individuellen Anisotropieeigenschaften der Partikel
überwindet. Um diesem Effekt der Wechselwirkungen nachzugehen, haben wir zwei
unterschiedliche Nanopartikelsysteme untersucht.
Der erste Teil dieser Arbeit behandelt die Eigenschaften von Ensembles von
magnetisch eindomänigen Nanopartikeln in einer isolierenden Matrix. Die Proben haben
eine granulare Multilagenstruktur, die als diskontinuierliche Metall-Isolator-
Vielfachschichten (DMIMs) der Form [Co Fe (t )/Al O (3nm)] hergestellt werden. Die 80 20 n 2 3 m
nominelle Dicke der CoFe-Schicht liegt dabei im Bereich 0.5 £ t £ 1.8 nm und die n
Anzahl der Bilagen im Bereich 1 £ m £ 10. Diese DMIMs stellen ein hervorragendes
Modell-System zum Untersuchen des Effekts der Inter-Partikel-Wechselwirkungen dar.
Die nominelle Dicke entspricht hierbei der Partikelkonzentration. Die strukturellen
Eigenschaften wurden mit Hilfe von Transmissionselektronenmikoskopie (TEM),
Kleinwinkel-Röntgen-Streuung und elektrischen Transportmessungen studiert. So findet
man, dass das CoFe getrennte und nahezu sphärische Nanopartikel in der Al O -Matrix 2 3
bildet, und das ganze System eine exzellente Multilagenstruktur aufweist. Die
magnetischen Eigenschaften wurden mittels DC-Magnetisierung, AC-Suszeptibilität, DC-
Relaxation, magneto-optischem Kerr-Effekt (MOKE) und ferromagnetischer Resonanz
untersucht. Im DMIM-System mit der niedrigsten nominelle Dicke, t = 0.5 nm, und somit n
kleinster Inter-Partikel-Wechselwirkung wurde individuelles Blocking (SPM-Verhalten)
gefunden. Bei einem größeren Wert von t = 0.7 nm, und somit stärkeren n
Wechselwirkungen, zeigt das System spinglas-artiges kooperatives Einfrieren der
magnetischen Partikelmomente bei niedrigen Temperaturen. Diese 'Superspinglas'- IV
Eigenschaften wurden nachgewiesen durch statische und dynamische Untersuchungen, wie
z.B. den Memory- und Rejuvenation-Effekt. Bei weiterer Vergrößerung der nominellen
Dicke und somit stärkeren Wechselwirkungen zeigt das Ensemble einen
superferromagnetischen (SFM) Zustand. Dieser SFM-Domänen-Zustand wurde
nachgewiesen durch eine Cole-Cole-Plot-Analyze der AC-Suszeptibilität und durch
polarisierte Neutronenreflektometrie (PNR). Es ist sogar gelungen diese SFM-Domänen
direkt durch Photoelektronen-Emissionsmikroskopie (PEEM) an einem Synchrotron und
MOKE-Mikroskopie darzustellen. Sichtbar sind