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Description

Niveau: Supérieur
Numéro d'ordre : U Docteu Mesures et et d Ef Soutenue 4432 niversité Louis Pasteur – Strasbourg I Thèse Présentée pour obtenir le grade de r en Sciences de l'Université Louis Pasteur (spécialité : Physique Nucléaire) par Gilles NOGUERE analyses des sections efficaces neutroniques totales e captures radiatives des iodes 127 et 129 de 0.5 eV à 100 keV ; fets expérimentaux et études de sensibilité publiquement le 2 décembre 2003 devant la commission d'examen : Mme. N.M . LARSON Rapporteur MM. J.C. SENS Président et Rapporteur G. RUDOLF Directeur de thèse C. WAGEMANS Rapporteur O. BOULAND Examinateur F. KAEPPELER Examinateur A. LEPRETRE Examinateur

  • période radioactive

  • erreurs systématiques affectant la précision

  • expérience de transmission

  • section efficace

  • solution radioactive provenant de la hague

  • pondération des spectres de capture

  • temps de vol

  • code

  • neutron


Sujets

Informations

Publié par
Publié le 01 décembre 2003
Nombre de lectures 43
Langue Français
Poids de l'ouvrage 9 Mo

Extrait

Numéro d’ordre : 4432



Université Louis Pasteur – Strasbourg I



Thèse


Présentée pour obtenir le grade de

Docteur en Sciences de l’Université Louis Pasteur
(spécialité : Physique Nucléaire)



par

Gilles NOGUERE


Mesures et analyses des sections efficaces neutroniques totales
et de captures radiatives des iodes 127 et 129
de 0.5 eV à 100 keV ;

Effets expérimentaux et études de sensibilité





Soutenue publiquement le 2 décembre 2003 devant la commission d’examen :

Mme. N.M . LARSON Rapporteur
MM. J.C. SENS Président et Rapporteur
G. RUDOLF Directeur de thèse
C. WAGEMANS Rapporteur
O. BOULAND Examinateur
F. KAEPPELERExaminateur
A. LEPRETRE Examinateur REMERCIEMENTS



Ce travail a été réalisé dans le cadre du programme de mesures de données nucléaires n-TOF, en
collaboration avec l’Institut des Matériaux et des Mesures de Références de Geel (IRMM), le
Laboratoire d’Etudes Physiques du CEA-Cadarache (SPRC/LEPh), du Service de Physique
Nucléaire du CEA-Saclay (SPhN) et de la Direction des Etudes et Recherches d’EDF (DER,
Clamart).

Cette étude n’aurait jamais pu aboutir sans l’aide précieuse de Messieurs Alfred Leprêtre et Antonio
Brusegan. Je les remercie chaleureusement de m’avoir guidé tout au long de cette thèse. Ils ont su me
communiquer leur passion en m’enseignant les techniques de mesures par temps de vol. Je tiens à
exprimer ma profonde gratitude pour leur soutien et leur disponibilité.

Je tiens également à adresser mes plus vifs remerciements à Monsieur Olivier Bouland pour son aide
et ses nombreux conseils tout au long de l’analyse des données. Je lui suis reconnaissant d’avoir
partagé ses connaissances sur l’ensemble des codes d’analyses intervenant dans cette évaluation.

J’exprime ma gratitude à Madame Nancy Larson et Monsieur Mick Moxon, les auteurs des codes
SAMMY et REFIT. Je les remercie pour l’attention qu’ils ont portée à mon travail et pour les
précieux conseils qu’ils m’ont prodigués concernant l’utilisation de leur code et l’interprétation
physique des résultats.

Je désire exprimer ma reconnaissance à Monsieur Gérard Rudolf qui a accepté d’encadrer ce travail
de recherche. Je le remercie particulièrement pour ses conseils et ses remarques lors de la correction
du manuscrit.

Je remercie Messieurs Cyriel Wagemans de l’Université de Gand, Franz Kaeppler de l’Institut des
Transuraniens de Karlsruhe et Jean-Claude Sens de l’Institut de Recherche Subatomique de
Strasbourg de l’intérêt qu’ils ont porté à ce travail en acceptant d’être rapporteurs de cette thèse. Je
leur suis très reconnaissant des remarques et conseils qui ont contribué à l’amélioration de ce
manuscrit.

Au cours de cette thèse, Messieurs Herman Weigmann, Peter Rullhunsen et Robert Jacqmin m’ont
accueilli au sein de leur laboratoire et ont soutenu ce travail, qu’ils en soient remerciés.

Qu’il me soit permis d’adresser mes remerciements et ma reconnaissance à l’ensemble des membres
de l’unité ND de l’IRMM, du SPhN et du LEPh. Je tiens particulièrement à exprimer ma
reconnaissance à Franco Corvi, Paolo Mutti, Peter Schillebeeckx, Peter Siegler, George Lobo, Franck
Gunsing, Gaelle Aerts, Arjan Plompen, Natalia Janeva, Arnaud Courcelle, Cyril de Saint Jean,
Emeric Dupond et Olivier Sérot pour les précieux échanges qui ont contribué à valoriser ce travail.

Je ne saurais oublier Jorge Gonzales, Charles Nazareth et Egidio Macavero pour leur assistance au
niveau du système d’acquisition. La réussite de ces expériences incombe également à Chris
Ingelbrecht, Jacque Lupo et Thierry Lombard pour la préparation des échantillons. De même, je
souhaiterais remercier chaleureusement l’équipe chargée du fonctionnement de GELINA.

Enfin, j’ai une pensée pour tous ceux qui ont rendu mon séjour en Belgique et à Cadarache agréable.
La liste est longue, aussi je les remercie tous pour leur soutien amical.

Pour terminer, je souhaite dédier ce manuscrit à Laurence pour son soutien précieux, ses
encouragements répétés et sa présence tout au long de ce travail.




[\RESUME

Ce travail s’inscrit dans le cadre de la loi Bataille (1991) visant à explorer les
possibilités de transmutation des déchets radioactifs à vie longue issus des réacteurs
nucléaires. Les études menées sur la transmutation ont pour objectif le développement de
237systèmes capables de réduire la radiotoxicité des principaux actinides mineurs ( Np,
241,243 243,244,245 99 129 135Am, Cm) et produits de fission à vie longue ( Tc, I, Cs). L’évaluation
du potentiel de transmutation de ces isotopes et l’optimisation des scénarios envisagés
requièrent une bonne connaissance des sections efficaces neutroniques des corps mis en
7jeu. L’iode-129 a une période radioactive de 1.57×10 ans. Après capture d’un neutron, il
peut être transmuté en iode-130 dont la période n’est que de 12.36 h. La précision
129actuelle sur la section efficace neutronique de capture radiative de I est de l’ordre de
10%. Cette précision insuffisante a suscité une demande officielle de nouvelles mesures
microscopiques (NEA/NSC/DOC-97-4). Dans ce contexte, une campagne de mesures par
temps de vol a été réalisée en 2001-2002 auprès de la source pulsée de neutron GELINA
de l’Institut des Matériaux et des Mesures de Référence (IRMM) de Geel, laboratoire
européen situé en Belgique. Deux types d’expériences ont été réalisées. Une série de
mesures de capture d’une part, et de transmission d’autre part, nous ont permis d’obtenir
respectivement la section efficace de capture radiative et la section efficace totale de
l’iode-129 de 0.5 eV à 100 keV. Les résultats expérimentaux ont été analysés avec les
codes REFIT et SAMMY. Les paramètres de résonance obtenus ont ensuite été convertis
en format ENDF-6. Le code NJOY a finalement été utilisé afin de produire les
bibliothèques des codes de calculs MCNP et ERANOS. Ce travail, qui fait partie du
projet n-TOF, a été réalisé dans le cadre d’une collaboration entre l’IRMM, le CEA et
EDF.





Les quatre étapes principales dans l’évaluation des sections efficaces
neutroniques sont la préparation des échantillons, la réalisation des expériences,
l’analyse des données et la conversion des paramètres en fichier de données
nucléaires évaluées (ENDF). Parallèlement, des études de sensibilité ont été
menées au cours de cette évaluation afin de déterminer les erreurs systématiques
affectant la précision de nos résultats.

Peu de mesures microscopiques ont été réalisées sur l’iode-129 en raison
des difficultés liées à la préparation en quantités suffisantes d’échantillons
chimiquement stables. Les échantillons nécessaires à la réalisation de nos mesures
ont été préparés à l’IRMM à partir de 200 litres d’une solution radioactive
provenant de la Hague (COGEMA). A l’issue de 11 mois de travail, environ 140 g
d’iode-129 ont été extraits sous forme de PbI . Ce dernier est principalement 2
129 127composé de I (16.43%), I (3.36%) et de plomb naturel (~53.4%). Afin de
129déterminer avec précision les sections efficaces des réactions I(n,tot) et
129 127 127I(n,γ), une étude complète des réactions I(n,γ) et I(n,tot) et une mesure de
transmission du plomb ont également été menées dans les mêmes conditions
expérimentales que celles de l’iode-129 auprès de l’installation GELINA.

- I -
[\RESUME
La source blanche de neutron GELINA est constituée d’un accélérateur
linéaire d’électrons et d’une cible d’uranium appauvri. Après accélération, les
électrons sont ralentis dans la cible d’uranium et génèrent un rayonnement de
freinage (Bremsstrahlung). Les neutrons, produits par photoréactions (γ,n) et
(γ,fission), ont un spectre en énergie centré autour de 1 à 2 MeV. Afin d’étudier
les sections efficaces au-dessous de quelques centaines de keV, les neutrons émis
par la cible d’uranium sont modérés par 3.6 cm d’eau, puis collimatés vers les
diverses aires expérimentales. La méthode de mesur

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