UNIVERSITE LOUIS PASTEUR STRASBOURG I

Sandrine Portier

Description

Niveau: Supérieur, Doctorat, Bac+8

• mémoire

UNIVERSITE LOUIS PASTEUR - STRASBOURG I CENTRE DE GEOCHIMIE DE LA SURFACE (UMR 7517) Ecole doctorale des Sciences de la Terre, de l'Univers et de l'Environnement THESE présentée pour l'obtention du titre de Docteur de l'Université Louis Pasteur de Strasbourg Discipline : Sciences de la Terre et de l'Univers Mention : Géochimie par Sandrine PORTIER SOLUBILITE DE CO2 DANS LES SAUMURES DES BASSINS SEDIMENTAIRES Application au stockage de CO2 (gaz à effet de serre) Soutenue publiquement le 28 / Avril / 2005 devant la commission d'examen: Pierre ALBRECHT rapporteur interne Etienne BROSSE co-directeur de thèse François CHABAUX rapporteur interne Jean DUBESSY rapporteur externe Bertrand FRITZ co-directeur de thèse Bernard GUY rapporteur externe Christophe MONNIN co-directeur de thèse

• application au stockage de co2


• perturbation anthropique


• ecole doctorale des sciences de la terre, de l'univers et de l'environnement


• evaluation de la réponse du cycle du carbone


• stockage de dioxyde de carbone dans les réservoirs géologiques


• composition des phases


• sequestrer du dioxyde de carbone dans les aquiferes sales


• réponse de l'océan


• calcul de l'équilibre de phase pour h2o

Sujets

• Mémoire
• Portier
• Clement
• Brosse
• Albrecht

Informations

• Publié par: profil-feym-2012
• Publié le: 01 avril 2005
• Nombre de lectures: 192
• Langue: Français
• Poids de l'ouvrage: 2 Mo

Extrait

UNIVERSITE LOUIS PASTEUR - STRASBOURG I
CENTRE DE GEOCHIMIE DE LA SURFACE (UMR 7517)
Ecole doctorale des Sciences de la Terre, de l’Univers et de l’Environnement


THESE
présentée pour l’obtention du titre de
Docteur de l’Université Louis Pasteur de Strasbourg
Discipline : Sciences de la Terre et de l’Univers
Mention : Géochimie

par
Sandrine PORTIER

SOLUBILITE DE CO DANS LES SAUMURES DES 2
BASSINS SEDIMENTAIRES
Application au stockage de CO (gaz à effet de serre) 2


Soutenue publiquement le 28 / Avril / 2005 devant la commission
d’examen:

Pierre ALBRECHT rapporteur interne
Etienne BROSSE co-directeur de thèse
François CHABAUX
Jean DUBESSY rapporteur externe
Bertrand FRITZ
Bernard GUY
Christophe MONNIN co-directeur de thèse






Avant-propos _ Remerciements
Ce travail a été réalisé en grande partie au sein de la division Géologie-
Géochimie de l’Institut Français du Pétrole, à Rueil-Malmaison. Le financement
de ce travail a été assuré en partie par le ministère délégué à la Recherche et aux
Nouvelles Technologies à travers une convention CIFRE passée entre
l’Association Nationale de la Recherche Technique et l’entreprise (IFP).
Je remercie très chaleureusement Messieurs Etienne Brosse, Bertrand Fritz et
Christophe Monnin, co-directeurs de ma thèse de m’avoir accueilli dans leurs
équipes de travail, d’avoir suivi mes recherches pendant ces trois années et
d’avoir mis à ma disposition les moyens nécessaires à la réalisation de ce travail.
Mes remerciements s’adressent à Etienne Brosse, pour la confiance qu’il m’a
accordée, pour son investissement et sa patience, pour ses précieux conseils et sa
disponibilité, à Bertrand Fritz, pour son soutien et son aide lors de la réalisation
de ce travail comme lors de la rédaction de ce mémoire et à Christophe Monnin, à
qui je dois beaucoup des connaissances que j’ai acquises en thermodynamique
durant ces trois années.
Je remercie Messieurs Pierre Albrecht, François Chabaux, Jean Dubessy et
Bernard Guy d’avoir accepté d’examiner ce travail et de siéger à mon jury de
thèse.
Je tiens à remercier Chris Rochelle, Pascal Mougin, Alain Clément, Olivier
Bildstein pour leur participation et l’intérêt qu’ils ont porté à ce travail.
A vous… Edésio, Alix, Caroline, Elise, Laurence, Jean-Michel, Emmanuel, Manu,
Sami, et bien d’autres… Merci pour votre amitié.
A toi… Lio, for your computer skills.








SOMMAIRE

INTRODUCTION 5
CHAPITRE I - PREAMBULE : POURQUOI ENVISAGER DE SEQUESTRER DU
DIOXYDE DE CARBONE DANS LES AQUIFERES SALES ? 11
I-1 Connaissance actuelle de la perturbation anthropique du cycle naturel du carbone 16
I-1.1 Emissions anthropiques de CO dans l'atmosphère 18 2
I-1.1.1 La source de CO fossile 18 2
I-1.1.2 La sourO dûe à la déforestation 18 2
I-1.2 Evaluation de la réponse du cycle du carbone à la perturbation anthropique 19
I-1.2.1 Accumulation moyenne du CO dans l’atmosphère 19 2
I-1.2.2 Réponse de l’océan 19
I-1.2.3 Réponse de la biosphère 20
I-1.2.4 Conclusion 21
I-2 Les conditions géologiques et géochimiques envisagées pour le stockage de dioxyde de carbone dans les
réservoirs géologiques perméables 23
I-2.1 Profondeur et caractéristiques physico-chimiques des aquifères 25
I-2.2 Composition chimique des eaux interstitielles 30
I-2.3. La nature des aquifères et des couvertures 31
I-2.3.1. Les formations hôtes 32
I-2.3.1.1. Les réservoirs carbonatés 32
I-2.3.1.2 Les réservoirs gréseux 32
I-2.3.2 Les roches de couverture 32
I-2.4 Conclusion 33
I-3 Contenu et objectifs de l’étude 33
CHAPITRE II- EQUILIBRE DES PHASES 35
II-1 Diagramme de phases du système binaire CO -HO 38 2 2
II-2 Revue bibliographique des mesures de solubilité du CO dans les solutions aqueuses 44 2
II-2.1 Méthodes expérimentales 44
II-2.2 Définition de la solubilité 47
II-2.3 Données dans l’eau pure 48
II-2.4 Données dans les solutions de chlorure de sodium 48
II-2.5 Cas des autres sels 49
II-3 Modèles permettant de calculer la composition des phases 50
II-3.1 Approches hétérogènes 50
II-3.1.1 Thermodynamique de l’équilibre gaz-solution 50
II-3.1.2 Calcul de l’équilibre de phase pour HO 52 2
II-3.1.3 Calcul de l’équilibre de phase pour CO 53 2
II-3.2 Approche homogène 54
II-4 Conclusion 55


1
CHAPITRE III- SOLUBILITE DU DIOXYDE DE CARBONE DANS LES SOLUTIONS
SALEES 57
III-1 Modèle de solubilité de CO dans les solutions salées (modèle CAD-PR) 60 2
III-1.1 Méthode de calcul 60
III-1.2 Coefficient de fugacité du CO en phase vapeur 61 2
III-1.3 Constante apparente de dissolution du CO 64 2
III-1.3.1 Influence de la pression 64
III-1.3.2 Paramétrisation de la constante apparente de dissolution du CO à la pression de vapeur saturante2
66
III-1.3.3 Activité du CO dissous 69 2
III-1.4 Résultats : ajustement du modèle CAD-PR sur les données de référence 72
III-2 Discussion : validation du modèle 77
III-2.1 Calcul de la solubilité du CO dans les saumures naturelles 77 2
III-2.2 Comparaison des performances de différents modèles 81
III-2.2.1 Le modèle de Soreide et Whitson 81
III-2.2.2 Le modèle de Duan et Sun 82
III-2.2.3 Avantages et inconvénients des trois modèles considérés 83
III-3 Application : description phénoménologique de la solubilité du CO dans les conditions du piégeage2
86
III-4 Conclusion 89
CHAPITRE IV- SOLUBILITE DE LA CALCITE DANS LE CONTEXTE DE LA
SEQUESTRATION GEOLOGIQUE DU DIOXYDE DE CARBONE 91
IV-1 Revue bibliographique des mesures de solubilité de la calcite dans les solutions salées à P élevée 94 CO2
IV-1.1 Définition de la solubilité de la calcite 94
IV-1.2 Paramètres mesurables du système carbonaté 94
IV-1.2.1 Le pH 94
IV-1.2.2 Pression partielle de CO(g) 95 2
IV-1.2.3 Teneur totale en espèces carbonatées : T CO2
IV-1.2.4 Alcalinité carbonatée et alcalinité totale : A et A C T
IV-1.3 Données expérimentales de la littérature 96
IV-2 Calcul de la solubilité de la calcite dans les solutions aqueuses à P élevée 97 CO2
IV-2.1 Equilibres chimiques dans le système CO -H O-CaCO 97 2 2 3
IV-2.2 Données sur les constantes apparentes de dissociation dans le système CO -HO 98 2 2
IV-2.2.1 Constantes d’acidité du CO dissous 98 2
IV-2.2.2 Constante de dissociation de l’eau 101
IV-2.2.3 Application au calcul des concentrations et de la distribution des espèces carbonatées dans le
système CO -H O 102 2 2
IV-2.2.3.1 Expression des concentrations des espèces carbonatées 102
IV-2.2.3.2 Distribution des espèces carbonatées du système CO -H O en milieu fermé 103 2 2
IV-2.2.3.3 Dist espe CO -H O en milieu ouvert 105 2 2
IV-2.3 Calcul du produit apparent de solubilité de la calcite dans les solutions de NaCl à P élevée 107 CO2
IV-2.3.1 Exploitation des travaux expérimentaux de la littérature 107
IV-2.3.2 Calibration et ajustement sur les données de référence 108
IV-3 Application au calcul de la solubilité de la calcite en présence d’une saumure enrichie en CO dissous2
114
IV-4 Conclusion 122


2
CHAPITRE V- CAPACITE DES AQUIFERES SALES A SEQUESTRER DU
DIOXYDE DE CARBONE 123
V-1 Définition du facteur de capacité de séquestration du CO en aquifère 126 2
V-2 Modèles permettant de calculer les propriétés volumétriques 128
V-2.1 Masse volumique du gaz 128
V-2.2 Masse volumique d’une eau de formation contenant du CO 130 2
V-3 Calculs de la capacité de séquestration du CO en contexte réel 134 2
V-3.1 Hypothèses examinées 134
V-3.2 Cas de la formation de Utsira (Mer du Nord) 135
V-4 Discussion 140
V-4.1 Fin de l’injection 140
V-4.2 Evolution à long terme 141
V-5 Conclusion 145
CONCLUSION GENERALE 147
ANNEXES 153
REFERENCES BIBLIOGRAPHIQUES 237


3
INTRODUCTION



5