UNIVERSITE LOUIS PASTEUR STRASBOURG INSTITUT DE MECANIQUE DES FLUIDES ET DES SOLIDES UMR ULP CNRS

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Niveau: Supérieur, Doctorat, Bac+8
UNIVERSITE LOUIS PASTEUR STRASBOURG INSTITUT DE MECANIQUE DES FLUIDES ET DES SOLIDES UMR 7507 ULP-CNRS INSTITUT FRANCO-ALLEMAND DE RECHERCHE SUR L'ENVIRONNEMENT, ANTENNE DE STRASBOURG THESE Présentée en vue de l'obtention du diplôme de DOCTEUR DE L'UNIVERSITE LOUIS PASTEUR DE STRASBOURG Spécialité : Mécanique des fluides par Martine BOHY CARACTERISATION DE SOURCES DE POLLUTION COMPOSEES D'UN MELANGE DE SOLVANTS CHLORES EN AQUIFERE ALLUVIAL Expérimentations en laboratoire et sur site contrôlé associées à la simulation numérique Soutenance le 6 octobre 2003 devant le jury constitué de : MM. L. ZILLIOX Directeur de thèse G. SCHÄFER Directeur de thèse B. FRITZ Rapporteur interne H. BERTIN Rapporteur externe H. HÖTZL Rapporteur externe J.L. MERCIER Examinateur Thèse préparée au sein du Groupe d'Animation de la Recherche IFARE de l'IMFS

  • melange de solvants

  • caractérisation des zones sources

  • hötzl rapporteur externe

  • transfert de masse vers la zone

  • lois des interactions entre phase immobile

  • recherche en environnement

  • directeur de la recherche


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Publié le 01 octobre 2003
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Langue Français
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UNIVERSITE LOUIS PASTEUR STRASBOURG
INSTITUT DE MECANIQUE DES FLUIDES ET DES SOLIDES UMR 7507 ULP-CNRS
INSTITUT FRANCO-ALLEMAND DE RECHERCHE SUR L’ENVIRONNEMENT, ANTENNE DE STRASBOURG
THESE
Présentée en vue de l'obtention du diplôme de
DOCTEUR DE L’UNIVERSITE LOUIS PASTEUR DE STRASBOURG
Spécialité : Mécanique des fluides
par
Martine BOHY
CARACTERISATION DE SOURCES DE POLLUTION COMPOSEES D’UN MELANGE DE
SOLVANTS CHLORES EN AQUIFERE ALLUVIAL
Expérimentations en laboratoire et sur site contrôlé
associées à la simulation numérique
Soutenance le 6 octobre 2003 devant le jury constitué de :
MM. L. ZILLIOX Directeur de thèse
G. SCHÄFER Directeur de thèse
B. FRITZ Rapporteur interne
H. BERTIN Rapporteur externe
H. HÖTZL Rapporteur externe
J.L. MERCIER Examinateur
Thèse préparée au sein
du Groupe d'Animation de la Recherche
"IFARE" de l'IMFSAvant Propos
AVANT-PROPOS
Les travaux qui ont fait l'objet de cette thèse ont été effectués sous la responsabilité de Lothaire Zilliox et
Gerhard Schäfer, dans le cadre de l'opération de recherche "Localisation et caractérisation des zones
1 2
sources de solvants chlorés", au sein du Groupe d'Animation de la Recherche "IFARE " de l'IMFS , UMR
7507 ULP-CNRS, dirigé par Yves Rémond.
J'exprime ma reconnaissance à Messieurs Lothaire Zilliox, Directeur de Recherche du CNRS et Gerhard
Schäfer, Maître de conférences à L'ULP de Strasbourg, qui m'ont permis d'effectuer ces travaux dans les
meilleures conditions.
Je remercie également Messieurs Henri Bertin, Directeur de Recherche au CNRS de Bordeaux, Bertrand
Fritz, Directeur de Recherche au CNRS de Strasbourg, Heinz Hötzl, Professeur à l'Université de
Karlsruhe, et Jean-Luc Mercier, Professeur à l'université Louis Pasteur de Strasbourg, d'avoir accepté de
participer à mon jury de thèse.
Je remercie Messieurs Paul Muntzer et Olivier Razakarisoa, Ingénieurs de Recherche au CNRS, pour leur
soutien, leurs conseils et leur grande disponibilité.
Mes remerciements vont également à Ingrid Pollet, Chercheur en thèse, Muriel Eichhorn, Documentaliste
et Marie-Ange Moser, Chargée de communication, pour les instants privilégiés passés autour d'un café,
permettant de prendre du recul et de replacer ces travaux de thèse dans un contexte plus global.
J'adresse ma profonde gratitude à Claude Veit, Responsable de l'atelier de mécanique de l'IMFS,
Christiane Ott, Technicienne au CNRS et Joseph Rapp, Assistant Ingénieur au CNRS, pour leur précieuse
aide technique quant aux travaux sur SCERES ou en laboratoire.
Merci à Salah Jellali et Hocine Benremita, Docteurs, qui m'ont initiée aux travaux au laboratoire et sur
SCERES.
Enfin, merci à Marc, Bertille, Claire, Sonia, Rita et Lotfi d'avoir apporté leur aide à mes travaux, dans la
joie et la bonne humeur !

1
Institut Franco-Allemand de Recherche sur l’Environnement
2 Institut de Mécanique des Fluides et des Solides
1Table des Matières
TABLE DES MATIERES
AVANT-PROPOS ...................................................................................................................................... 1
TABLE DES MATIÈRES.......................................................................................................................... 3
INTRODUCTION................... 7
CHAPITRE 1. LES ÉCOULEMENTS DANS LES AQUIFÈRES POREUX .................................... 13
1.1. L’AQUIFÈRE ALLUVIAL................................................................................................................ 13
1.2. PROPRIÉTÉS DU MILIEU POREUX................................................................................................. 13
1.2.1. Granulométrie......................................................................................................................... 13
1.2.2. Porosité ................................................................................................................................... 14
1.2.3. Surface spécifique................................................................................................................... 14
1.2.4. Perméabilité ............................................................................................................................ 14
1.2.5. Dispersivité............................................................................................................................. 15
1.3. PROPRIÉTÉS DES FLUIDES ........................................................................................................... 16
1.3.1. Masse volumique.................................................................................................................... 16
1.3.2. Viscosité.. 16
1.3.3. Pression de vapeur .................................................................................................................. 17
1.3.4. Solubilité.. 17
1.3.5. Saturation................................................................................................................................ 18
1.4. ECOULEMENTS EN MILIEU POREUX............................................................................................. 18
1.4.1. Ecoulements monophasiques et de fluides miscibles ............................................................. 18
1.4.1.1. Lois des interactions entre phase immobile et éléments transportés, modification chimique des éléments .. 19
1.4.1.2. Lois du transport en solution des éléments conservatifs ............................................................................... 20
1.4.2. Ecoulements polyphasiques (fluides non miscibles) .............................................................. 22
CHAPITRE 2. LES SOLVANTS CHLORÉS DANS LES AQUIFÈRES ALLUVIAUX.................. 25
2.1. NOTIONS SUR LES SOLVANTS CHLORÉS ...................................................................................... 25
2.2. COMPORTEMENT DES SOLVANTS DANS LES AQUIFÈRES ALLUVIAUX......................................... 27
2.2.1. Formation d'un corps d'imprégnation ..................................................................................... 27
2.2.2. Comportement en zone non saturée........................................................................................ 29
2.2.2.1. Equation générale d'advection-dispersion.................................................................................................... 30
2.2.2.2. Transport par diffusion ................................................................................................................................. 30
2.2.2.3. Transport par advection................................................................................................................................ 31
2.2.2.4. Transport aqueux.......................................................................................................................................... 32
2.2.2.5. Transferts de masse entre phases dans la zone non saturée ......................................................................... 33
2.2.2.6. Transferts de masse vers les interfaces ......................................................................................................... 34
2.2.3. Comportement des solvants en zone saturée .......................................................................... 35
2.2.3.1. Dissolution des solvants à saturation résiduelle........................................................................................... 35
2.2.3.2. Transfert de masse liquide - solide ............................................................................................................... 36
2.2.3.3. Transfert de masse vers la zone non saturée................................................................................................. 37
2.3. CARACTÉRISATION DES ZONES SOURCES ................................................................................... 37
2.3.1. Etat de l’art .............................................................................................................................. 37
2.3.2. Principe et méthode ................................................................................................................ 38
2.3.3. Limites potentielles................................................................................................................. 40
3Table des Matières
CHAPITRE 3. MATÉRIELS ET MÉTHODES.................................................................................... 45
3.1. LES MILIEUX POREUX ET PRODUITS UTILISÉS ............................................................................. 45
3.1.1. Les milieux poreux ................................................................................................................. 45
3.1.2. Les produits utilisés ................................................................................................................ 45
3.1.2.1. Les solvants chlorés ...................................................................................................................................... 45
3.1.2.2. Les traceurs................................................................................................................................................... 46
3.2. DISPOSITIFS EXPÉRIMENTAUX DE LABORATOIRE ....................................................................... 46
3.2.1. Essais en réacteurs fermés ...................................................................................................... 46
3.2.2. Les colonnes de milieu poreux ............................................................................................... 47
3.2.2.1. Préparation des colonnes.............................................................................................................................. 48
3.2.2.2. Essais de traçage .......................................................................................................................................... 48
3.2.2.3. Essais de rétention ........................................................................................................................................ 49
3.2.3. Traitement des résultats 49
3.2.3.1. Calcul de la masse de traceurs solubilisée (essais de traçage)..................................................................... 49
3.2.3.2. Calcul de la masse de solvants retenue dans le milieu poreux...................................................................... 49
3.3. LE BASSIN EXPÉRIMENTAL SCERES .......................................................................................... 50
3.3.1. Description, historique des expérimentations......................................................................... 50
3.3.2. Contrôle des expérimentations............................................................................................... 52
3.3.2.1. Suivi des paramètres hydrauliques ...............................................................................................................53
3.3.2.2. Suivi des traces dissoutes dans la zone saturée............................................................................................. 53
3.3.2.3. Suivi des traces dissoutes dans la frange capillaire...................................................................................... 54
3.3.2.4. Suivi des concentrations dans la zone non saturée ....................................................................................... 55
3.3.2.5. Quantification du flux de vapeurs par la méthode expérimentale du caisson de l'IFARE ............................ 56
3.4. MÉTHODES D’EXTRACTION ET D’ANALYSE ................................................................................. 57
3.4.1. Extraction et analyse des traces dissoutes............................................................................... 57
3.4.1.1. Extraction des traces dissoutes de TCE et PCE............................................................................................ 57
3.4.1.2. Préparation des échantillons contenant les traceurs .................................................................................... 57
3.4.1.3. Analyse par chromatographie en phase gazeuse (CPG)............................................................................... 57
3.4.2. Analyse des vapeurs de TCE et PCE...................................................................................... 58
3.4.3. Extraction et analyse des solvants retenus sur les charbons actifs.......................................... 59
3.5. OUTILS NUMÉRIQUES.................................................................................................................. 60
3.5.1. Processing MODFLOW ......................................................................................................... 60
3.5.2. SIMUSCOPP .......................................................................................................................... 61
3.5.2.1. Equations générales...................................................................................................................................... 61
3.5.2.2. Pressions capillaires diphasiques et perméabilités relatives ........................................................................ 62
3.5.2.3. Transferts de masse....................................................................................................................................... 62
CHAPITRE 4. ETUDE DU COMPORTEMENT D'UN MÉLANGE DE TCE-PCE........................ 67
4.1. CARACTÉRISTIQUES DU MÉLANGE TCE-PCE............................................................................. 67
4.2. DÉROULEMENT DES EXPÉRIENCES.............................................................................................. 68
4.2.1. Conditions expérimentales...................................................................................................... 68
4.2.1.1. Essai 1 : zone source placée en zone saturée................................................................................................ 68
4.2.1.2. Essai 2 : source placée en zone non saturée ................................................................................................. 68
4.2.2. Réseaux de mesure .................................................................................................................69
4.2.2.1. Essai 1........................................... 70
4.2.2.2. Essai 2 71
4.2.3. Mise en place de la source ...................................................................................................... 72
4.2.3.1. Essai 1 72
4.2.3.2. Essai 2 73
4.3. RÉSULTATS EXPÉRIMENTAUX..................................................................................................... 75
4.3.1. Source de pollution située en zone saturée de SCERES (essai 1) .......................................... 75
4.3.1.1. Extension et évolution du corps d'imprégnation ........................................................................................... 75
4.3.1.2. Evolution de la pollution dans la nappe et la frange capillaire .................................................................... 76
4.3.1.3. Evolution de la pollution dans la zone non saturée de SCERES ................................................................... 80
4.3.1.4. Estimations du flux de TCE et de PCE vers l'atmosphère............................................................................. 82
4.3.1.5. Bilan de masse .............................................................................................................................................. 86
4.3.1.6. Conclusions................................................................................................................................................... 87
4.3.2. Source de pollution située en zone non saturée de SCERES (essai 2) ................................... 89
4.3.2.1. Evolution du panache de vapeurs de TCE et PCE ........................................................................................ 89
4.3.2.2. Evolution des traces dissoutes de TCE et PCE ............................................................................................. 93
4Table des Matières
4.3.2.3. Flux de vapeurs vers l'atmosphère.............................................................................................................. 101
4.3.2.4. Conclusions................................................................................................................................................. 109
4.4. SIMULATION NUMÉRIQUE DU TRANSPORT DE TCE-PCE À PARTIR D’UNE ZONE SOURCE PLACÉE
EN ZONE NON SATURÉE DE SCERES .................................................................................................... 111
4.4.1. Paramètres du modèle........................................................................................................... 111
4.4.2. Maillage ................................................................................................................................ 111
4.4.3. Données physiques et thermodynamiques, conditions aux limites....................................... 113
4.4.4. Concentrations en TCE et PCE simulées.............................................................................. 114
4.4.4.1. Dans la zone non saturée............................................................................................................................ 115
4.4.4.2. Dans la frange capillaire ............................................................................................................................ 117
4.4.4.3. Dans la zone saturée................................................................................................................................... 119
4.4.5. Masses transférées vers la nappe et l'atmosphère - Comparaison avec la méthode
semiexpérimentale.................................................................................................................................... 120
4.4.6. Conclusions........................................................................................................................... 122
CHAPITRE 5.CARACTÉRISATION DE ZONES SOURCES DE TCE À L'AIDE DE TRACEURS
BISOLUBLES......................................................................................................................................... 123
5.1. ETAPES PRÉPARATOIRES À LA MISE EN ŒUVRE DES TRACEURS BISOLUBLES SUR SCERES .... 123
5.1.1. Avant-Propos ........................................................................................................................ 123
5.1.2. Détermination des coefficients de partage............................................................................ 123
5.1.3. Essai préliminaire sur colonne de milieu poreux.................................................................. 124
5.2. LOCALISATION D'UNE SOURCE DE TCE SUR SCERES À L’AIDE DES TRACEURS IPA ET 4M2P . 125
5.2.1. Equipement du bassin et dimensionnement de l’essai .......................................................... 126
5.2.2. Mise en place de la source et injection des traceurs ............................................................. 127
5.2.3. Résultats................................................................................................................................ 128
5.2.4. Discussion............................................................................................................................. 130
5.3. ESSAIS COMPLÉMENTAIRES SUR COLONNES DE MILIEU POREUX.............................................. 131
5.3.1. Traçages d'une source de TCE à différentes saturations résiduelles..................................... 131
5.3.2. Caractéristiques des essais.................................................................................................... 131
5.3.3. Analyse ................................................................................................................................. 132
5.3.4. Traçage de zones sources à l'aide des traceurs isopropanol et octanol ................................. 135
5.3.4.1. Détermination de la solubilité de l'octanol ................................................................................................. 136
5.3.4.2. Déten des coefficients de partage octanol/TCE............................................................................. 136
5.3.4.3. Test de rétention de l'octanol sur le milieu poreux de SCERES.................................................................. 136
5.3.4.4. Traçages de sources de TCE en colonne de milieu poreux......................................................................... 137
5.3.4.5. Traçage d'une zone source à l'aide de ipa, 4m2p et octanol, à très faible vitesse d'écoulement................. 143
5.3.5. Cinétique de partage ............................................................................................................. 146
5.4. CONCLUSIONS........................................................................................................................... 148
CONCLUSION GÉNÉRALE ET PERSPECTIVES .......................................................................... 151
RÉFÉRENCES BIBLIOGRAPHIQUES ............................................................................................. 155
ANNEXES .............................................................................................................................................. 169
LISTE DES SYMBOLES....................................................................................................................... 173
LISTE DES ABRÉVIATIONS.............................................................................................................. 179
LISTE DES FIGURES............. 181
LISTE DES TABLEAUX....................................................................................................................... 183
5Introduction
INTRODUCTION
Sur notre planète bleue où l'eau paraît omniprésente, l'eau douce ne représente en réalité qu'un tout petit
pourcent de la quantité totale d'eau. C'est de ce petit pourcent que dépendent les écosystèmes terrestres, la
végétation non marine, les animaux de nos étangs et de nos fleuves. C'est également de ce petit pourcent
que dépend l'homme pour la production d'eau potable et le développement de ses activités. L'eau douce,
indispensable à toute forme de vie terrestre est donc un capital précieux à gérer.
La protection des eaux souterraines est devenu un objectif majeur dès les années 1970. Cette prise de
conscience a d'ailleurs été amplifiée en fonction des développements technologiques, industriels et
agricoles, multipliant les risques de pollution à partir des rejets de stations d'épuration urbaines, d'aires de
dépôts de déchets ou à la suite d'accidents de stockage ou lors du transport de produits toxiques. Parmi
ces produits toxiques et cancérogènes, les solvants chlorés ou hydrocarbures chlorés aliphatiques, comme
le trichloroéthylène (TCE) ou le perchloroéthylène (PCE), constituent un risque de pollution des nappes
souterraines. En effet, de masse volumique nettement supérieure à celle de l'eau, le corps d'imprégnation
pourra pénétrer en profondeur dans la nappe si la capacité de rétention de la zone non saturée est
dépassée. Il aura alors tendance à se stabiliser à saturation résiduelle au-dessus des horizons peu
perméables et ainsi entretenir une pollution de longue durée en raison de la faible solubilité de ces
composés.
Face à cette problématique, l'IFARE, Institut Franco-Allemand de Recherche sur l'Environnement, a
développé un axe de recherche portant sur la protection des aquifères contre la pollution par
hydrocarbures et dérivés. Les objectifs des travaux de recherche dans ce domaine sont de mieux connaître
les facteurs physiques et chimiques qui régissent l'infiltration de polluants tels que les hydrocarbures ou
les solvants chlorés dans le sous-sol et d'extrapoler les résultats des travaux aux situations concrètes afin
de fournir une aide au développement de méthodes de réhabilitation de sites pollués. Dans le but de
mieux comprendre les mécanismes de fonctionnement de la nappe souterraine, l'IFARE en association
avec des partenaires du secteur industriel, a construit en 1992 un bassin de 25 m de long sur 12 m de large
et une profondeur de 3 m, où est reconstitué un aquifère alluvial. Grâce à l'implantation de capteurs et
instruments de mesure et de surveillance, ce Site Contrôlé Expérimental de recherche pour la
Réhabilitation des Eaux et des Sols (SCERES) permet de simuler des pollutions accidentelles et d'en
étudier la progression et l'évolution sur une échelle 1. Parallèlement à ce modèle expérimental, le
laboratoire est équipé de plusieurs appareils de mesure et d'analyse ainsi que de divers modèles physiques
mono-, bi- ou tridimensionnels.
7Introduction
Un problème particulier de la recherche sur la contamination des nappes souterraines résulte des multiples
échelles entrant en compte. Le transfert direct des résultats issus des expériences en batch (réacteur
fermé) ou en colonne au site est malaisé en raison du fait que la variabilité naturelle des propriétés du
milieu souterrain ne peut être prise en compte et que les interactions entre les différents processus ne
peuvent être représentées toutes en détail. D'un autre côté, malgré le fait que des expériences sur site réel
impliquant l'injection de solvants dans des systèmes aquifères soient très riches en enseignements, elles
restent rares à ce jour. Les risques associés à ces expérimentations sont en effet importants et les
autorisations réglementaires difficiles à obtenir. Afin de surmonter cette difficulté, le concept de SCERES
a été développé, qui constitue donc un pont entre les études de laboratoire et sur site, permettant d'élargir
les résultats obtenus à l'échelle des pores ou du volume élémentaire représentatif (essais en batch ou
colonne) à celle de l'aquifère (milieu poreux) voire de l'hydrosystème.
La remédiation de sites contaminés nécessite la connaissance de la progression de la pollution depuis
l'introduction du polluant dans l'aquifère, en étudiant son transport dans le milieu souterrain et en prenant
en compte les éventuelles interactions entre le polluant et le milieu (réactions géochimiques et/ou
biochimiques), mais également la connaissance de sa localisation et si possible sa quantification. Il faut
noter également que dans de nombreux cas de pollution, plusieurs contaminants peuvent être
simultanément transportés par l'eau. Les effets d'interactions et/ou de synergie qui en résultent et qui
modifient soit une seule soit plusieurs des caractéristiques (de nature physique, chimique ou biologique)
des substances concernées sont pratiquement inconnus dans de nombreux cas. La recherche sur le
transport des solvants chlorés et sur la remédiation des sites pollués a jusqu'à présent principalement été
menée en laboratoire. La caractérisation de sources de pollution composées de TCE et de PCE sur le site
expérimental SCERES de l'IFARE va ainsi pouvoir permettre d'une part de mettre en évidence les
mécanismes régissant la propagation de tels mélanges de solvants en aquifère alluvial et d'appréhender les
éventuelles interactions qui peuvent intervenir et d’autre part de tenter de localiser et quantifier ces zones
sources à l’aide d’une technique de traçage.
Ce travail de recherche sur la caractérisation de sources de pollution par un mélange de TCE et PCE fait
suite à plusieurs années d'études du comportement de sources de TCE seul dans l'aquifère (F. Van Dorpe,
1997; S. Jellali, 2000; H. Benremita, 2002). L'ampleur des expérimentations sur SCERES a nécessité une
action d'équipe impliquant les chercheurs permanents (P. Muntzer, O. Razakarisoa, G. Schäfer), les
techniciens (C. Ott, J. Rapp, C. Veit), les stagiaires (M. Baruthio, L. Dridi, S. Heitz, C. Hiebel, B. Marton,
R. Pietschmann) et les doctorants (H. Benremita, S. Jellali, I. Pollet). La première partie de ce travail de
thèse, concernant la caractérisation d'une source située en zone saturée de SCERES, est de ce fait
également apparue dans la thèse de H. Benremita (2002), qui en a fait l'analyse numérique.
8