Cold guided beams of polar molecules [Elektronische Ressource] / Michael Motsch

Michael Motsch

Description

Cold Guided Beams ofPolar MoleculesMichael MotschTemperature (K)1 5 10 201.0HO2DO0.8 2HDO0.60.40.20.00 50 100 150 200Velocity (m/s)DissertationMax-Planck-Institut fur Quantenoptik, Garchingand Physik Department, Technische Universitat Munchen December 2009Physik Departmentechnische Universit?t M?nchenTMPQSignal of guided moleculesCover illustration: The gure on the cover shows velocity distributions of coldguided water molecules produced by electrostatic velocity ltering. These distri-butions illustrate the di erent sensitivity of the water isotopologs H O, D O, and2 2HDO to external electric elds.Technische Universitat Munchen Max-Planck-Institut fur QuantenoptikCold Guided Beams ofPolar MoleculesMichael MotschVollstandiger Abdruck der von der Fakultat fur Physik der Technischen Universitat Munchen zur Erlangung des akademischen Grades einesDoktors der Naturwissenschaften (Dr. rer. nat.)genehmigten Dissertation.Vorsitzender : Univ.-Prof. Dr. W. ZwergerPrufer der Dissertation : 1. Hon.-Prof. Dr. G. Rempe2. Univ.-Prof. Dr. St. PaulDie Dissertation wurde am 30.10.2009 bei der Technischen UniversitatMunchen eingereicht und durch die Fakultat fur Physik am 11.12.2009angenommen.AbstractThis thesis reports on experiments characterizing cold guided beams of polar mo-lecules which are produced by electrostatic velocity ltering.

Sujets

• Physik

Informations

• Publié par: technische_universitat_munchen
• Publié le: 01 janvier 2009
• Nombre de lectures: 38
• Langue: English
• Poids de l'ouvrage: 3 Mo

Extrait

and

Cold

Guided

Beams

oleculesMrolaP

Michael

Motsch

Dissertation

Quantenoptik,ur¨fMax-Planck-Institut

Physik

of

rchingGa

Department,TechnischeUniversit¨at

December

2009

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TechnischeUniversit¨atM¨unchen
Quantenoptikur¨fMax-Planck-Institut

ColdPolarGuidedMoleculesBeamsof

MotschMichael

Vollst¨andigerAbdruckdervonderFakult¨atf¨urPhysikderTechnischen
Universit¨atM¨unchenzurErlangungdesakademischenGradeseines

DoktorsderNaturwissenschaften(Dr.rer.nat.)

Dissertation.genehmigten

:rsitzenderoV

Univ.-Prof.Dr.W.Zwerger

Pr¨uferderDissertation:1.Hon.-Prof.Dr.G.Rempe
2.Univ.-Prof.Dr.St.Paul

DieDissertationwurdeam30.10.2009beiderTechnischenUniversit¨at
M¨uncheneingereichtunddurchdieFakult¨atf¨urPhysikam11.12.2009
angenommen.

Abstract

Thisthesisreportsonexperimentscharacterizingcoldguidedbeamsofpolarmo-
leculeswhichareproducedbyelectrostaticvelocityfiltering.Thisfilteringmethod
exploitstheinteractionbetweenthepolarmoleculesandtheelectricfieldprovided
byanelectrostaticquadrupoleguidetoextractefficientlytheslowmoleculesfroma
thermalreservoir.FormoleculeswithlargeandlinearStarkshiftssuchasdeuter-
atedammonia(ND3)orformaldehyde(H2CO),fluxesofguidedmoleculesof1010–
1011molecules/sareproduced.Thevelocitiesofthemoleculesinthesebeamsare
intherangeof10–200m/sandcorrespondtotypicaltranslationaltemperaturesof
afewKelvin.ThemaximumvelocityoftheguidedmoleculesdependsontheStark
shift,themolecularmass,thegeometryoftheguide,andtheappliedelectrodevolt-
age.Althoughthesourceisoperatedinthenear-effusiveregime,thenumberdensity
oftheslowestmoleculesissensitivetocollisions.Atheoreticalmodel,takinginto
accountthisvelocity-dependentcollisionallossofmoleculesinthevicinityofthe
nozzle,reproducesthedensityoftheguidedmoleculesoverawidepressurerange.
Acarefuladjustmentofpressureallowsanincreaseinthetotalnumberofmolecules,
whilstyetminimizinglossesduetocollisionsofthesought-forslowmolecules.This
isanimportantissueforfutureapplications.
Electrostaticvelocityfilteringissuitedfordifferentmolecularspecies.Thisis
demonstratedbyproducingcoldguidedbeamsofthewaterisotopologsH2O,D2O,
andHDO.Althoughthesearechemicallysimilar,theyshowlinearandquadratic
Starkshifts,respectively,whenexposedtoexternalelectricfields.Asaresult,the
fluxofHDOislargerbyoneorderofmagnitude,andthefluxoftheindividual
isotopologsshowsacharacteristicdependenceontheguidingelectricfield.
Theinternal-statedistributionofguidedmoleculesisstudiedwithanewlydevel-
opeddiagnosticmethod:depletionspectroscopyofformaldehyde.First,ultraviolet
absorptionspectroscopyoftheA˜1A2←X˜1A1transitionofformaldehydeisper-
formedinaroom-temperaturegastoextractmolecularconstants.Thesefindings
areusedtoaddresssinglerotationalstatesofguidedmolecules.Sincetheformalde-
hydemoleculesdissociateuponultravioletexcitation,thelaser-frequency-dependent
decreaseinthenumberofguidedmoleculesallowstoextractthepopulationofin-
dividualrotationalstatesinthebeam.Withthesourcetemperaturesetto155K,
populationsofrotationalstatesexceeding10%areobserved,whichvalidatesthe
theoreticalmodelofvelocityfiltering.
Finally,Rayleighscatteringintoanopticalcavityisinvestigatedasanalternative,
non-destructivedetectionmethodforcoldmolecules.Comparingtherateofscatter-
ingintothefundamentalcavitymodetothatintothesamemodeunderfree-space
conditions,anenhancementbyafactorofupto38isobservedforroom-temperature
gases.ThisPurcell-likeenhancementisexplainedbyinterferenceofelectromagnetic
fieldsscatteredbyaclassicaldrivendipoleoscillatorintheresonator.

v

Zusammenfassung

DievorliegendeArbeitberichtet¨uberExperimentemitkaltengef¨uhrtenMo-
lek¨ulstrahlen,diemittelsderelektrostatischenGeschwindigkeitsfilterungerzeugt
werden.DabeiwirddieWechselwirkungzwischenpolarenMolek¨ulenundeinem
elektrischenQuadrupolf¨uhrungsfeldausgenutzt,umdielangsamenMolek¨uleaufeffi-
zienteWeiseauseinemthermischenReservoirzuextrahieren.F¨urMolek¨ulewieAm-
moniak(ND3)oderFormaldehyd(H2CO),dieeinegroßelineareStark-Verschiebung
erfahren,lassensichFl¨ussevon1010–1011Molek¨ulen/srealisieren.Diegef¨uhrtenMo-
lek¨ulehabenGeschwindigkeitenvon10–200m/s,waseinerTemperaturvoneinigen
Kelvinentspricht.DieH¨ochstgeschwindigkeitderMolek¨ulewirddurchihreStark-
VerschiebungundMasse,dieGeometriederMolek¨ulf¨uhrungsowiedieangelegte
Elektrodenspannungbestimmt.ObwohldieMolek¨ulzufuhraufdennaheffusivenBe-
reicheingestelltwird,reagiertdieZahlderlangsamstenMolek¨uleempfindlichauf
St¨oße.EinModell,dassolchegeschwindigkeitsabh¨angigenVerlustedurchSt¨oßeim
BereichderD¨useber¨ucksichtigt,beschreibtdieDichtedergef¨uhrtenMolek¨ule¨uber
einenweitenDruckbereich.EineOptimierungdesDruckeserlaubt,dieGesamtzahl
derMolek¨ulezuerh¨ohen,w¨ahrendVerlustederlangsamstenMolek¨uledurchSt¨oße
minimiertwerden.Diesistf¨urzuk¨unftigeAnwendungenwichtig.
DieVielseitigkeitderelektrostatischenGeschwindigkeitsfilterungwirddurchdie
Erzeugungkaltergef¨uhrterStrahlenderWasserisotopologeH2O,D2OundHDO
demonstriert.Obwohlchemischsehr¨ahnlich,zeigensieimexternenelektrischen
Feldeinenlinearenbzw.quadratischenStark-Effekt.DerFlussankaltemHDOist
daherumeineGr¨oßenordnungh¨oher,undderFlussderIsotopologezeigtjeweils
einecharakteristischeAbh¨angigkeitvomangelegtenelektrischenF¨uhrungsfeld.
DieVerteilungderinternenZust¨andedergef¨uhrtenMolek¨ulewirdmittelsei-
nerneuentwickeltenMethode,derEntv¨olkerungsspektroskopievonFormaldehyd,
untersucht.Zun¨achstwirdzurBestimmungvonMolek¨ulkonstantenineinemther-
mischenFormaldehydgasAbsorptionsspektroskopiedesultravioletten¨Ubergangs
A˜1A2←X˜1A1durchgef¨uhrt.DamitlassensichdanneinzelneRotationszust¨ande
imgef¨uhrtenMolek¨ulstrahlansprechen.DaFormaldehydmolek¨ulebeiultravioletter
Anregungdissoziieren,l¨asstderEinbruchimSignaldergef¨uhrtenMolek¨uleaufdie
BesetzungeinzelnerZust¨andeimStrahlschließen.BeieinerTemperaturderQuelle
von155KwerdenZustandsbev¨olkerungenvon¨uber10%beobachtet,wasdieim
VorfeldentwickelteTheoriederGeschwindigkeitsfilterungeindeutigbest¨atigt.
MitderRayleigh-StreuungineinenoptischenResonatorwirdeinealternative,
nichtdestruktiveDetektionsmethodef¨urkalteMolek¨uleuntersucht.DieRateder
StreuungindiefundamentaleResonatormodeistf¨urthermischeGaseumeinen
Faktor38h¨oheralsjeneindieselbeModeimfreienRaum.DiesedemPurcell-
Effektentsprechende¨Uberh¨ohungwirddurchInterferenzdervoneinemklassischen
getriebenenDipolgestreutenelektromagnetischenWellenbeschrieben.
vi

tstenCon

Abstract

Zusammenfassung

v

vi

1Coldpolarmolecules1
1.1Applicationsofcoldpolarmolecules...................2
1.1.1Coldchemistryandcoldcollisions................2
1.1.2Quantuminformationscience..................4
1.1.3Precisionspectroscopy......................5
1.2Productionofcoldpolarmolecules...................6
1.2.1Indirectmethods:Forgingmolecularbondsbetweenultracold
atoms...............................7
1.2.2Directmethods:Controllingtranslationalandinternalmolec-
ularmotion............................8
1.3ApproachoftheRempegrouptoproducecoldmolecules.......11
1.3.1History,developments,andextensionsoftheelectricguide..11
1.4Thisthesis.................................13

2Electrostaticvelocityfilteringandguidingofpolarmolecules15
2.1Theoryofelectrostaticvelocityfilteringofpolarmolecules......16
2.1.1Velocitydistributionsinthethermalsource..........18
2.1.2Cutoffvelocitiesintheelectricguide..............18
2.1.3Fluxofguidedmolecules.....................19
2.2Experimentalsetup............................19
2.3Velocity-filteringexperiments......................21
2.4Theflux-densitymystery.........................22
2.5Velocitydistributionofguidedmolecules................26

3Collisionaleffectsintheformationofcoldguidedbeamsofpolar
29molecules3.1Measurementsofcollisionaleffects....................29
3.2Pressuredependenceofvelocityfiltering................30
3.3Modelofvelocityfilteringincludingcollisionallosses..........33
3.4Electrode-voltagedependenceofvelocityfiltering...........35

4

5

6

7

3.5Velocitydistributionsofguidedmolecules................38
3.6Summary.................................40

Coldguidedbeamsofwaterisotopologs41
4.1Starkshiftofthewaterisotopologs...................42
4.1.1CalculationofStarkshifts....................43
4.1.2DiscussionofStarkshifts.....................48
4.2Calculationofthefluxofguidedmolecules...............55
4.3Experimentalprocedure.........................57
4.4Electrode-voltagedependence......................60
4.5Velocitydistributions..................