Electrokinetic flow and transport in porous media: Experimental methods, numerical analysis, and applications [Elektronische Ressource] / von Ulrich Tallarek

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Sujets

• Physik

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• Publié par: otto-von-guericke-universitat_magdeburg
• Publié le: 01 janvier 2004
• Nombre de lectures: 40
• Langue: Deutsch
• Poids de l'ouvrage: 15 Mo

Extrait

von Dr. rer. nat. Ulrich Tallarek
geb. am 23. Juli 1967 in Hannover


zur Verleihung des akademischen Grades


genehmigt von der Fakultät für Verfahrens- und Systemtechnik
der Otto-von-Guericke-Universität Magdeburg am 7. Dezember 2004


Gutachter:
Prof. Dr. Andreas Seidel-Morgenstern
Institut für Verfahrenstechnik, Otto-von-Guericke-Universität Magdeburg
Prof. Dr. Hans-Joachim Warnecke
Department für Chemie und Chemietechnik, Universität Paderborn
Prof. Dr. Andreas Manz
Institut für Spektrochemie und Angewandte Spektroskopie an der Universität Dortmund


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Die in der vorliegenden Habilitationsschrift einfließenden Ergebnisse resultieren aus meiner Zeit
als Marie-Curie-Stipendiat (1998-2000) an der Wageningen University and Research Centre,
Niederlande, und als wissenschaftlicher Assistent bzw. später Juniorprofessor (2000-2004) an
der Otto-von-Guericke-Universität Magdeburg.
Ich möchte daher allen Personen aus beiden Umfeldern danken, die mich während dieser Zeit
tatkräftig unterstützt und zum Gelingen dieser Arbeiten maßgeblich beigetragen haben.

Zunächst möchte ich mich sehr herzlich bei Prof. Dr. Andreas Seidel-Morgenstern (Universität
und MPI Magdeburg) für seine großzügige Unterstützung, die eingeräumten Freiheiten, Rat und
das ständige Interesse an meinen Arbeiten bedanken, die es mir ermöglicht haben, in kurzer
Zeit eine Arbeitsgruppe mit eigenem Forschungsprofil aufzubauen.
Weiterhin danke ich sehr herzlich Prof. Dr. Henk Van As (Wageningen) für das große Interesse
an meiner Arbeit, stete Diskussionsbereitschaft und die geförderte Eigenständigkeit während
meiner Zeit in den Niederlanden.

Außerdem möchte ich Kollegen und Gruppenmitgliedern für die gute Zusammenarbeit und
angenehme Arbeitsatmosphäre der letzten Jahre danken. Bei der Magdeburger Arbeitsgruppe
handelt es sich um Felix Leinweber, Erdmann Rapp, Ivo Nischang, Dima Hlushkou, Martin
Frank Vergeldt, Adrie de Jager (Wageningen), sowie Dr. Drona Kandhai, Dr. Alfons Hoekstra
und Prof. Dr. Pieter Sloot (University of Amsterdam).

Darüberhinaus danke ich den folgenden Personen vor Ort in Magdeburg für die Unterstützung
auf wichtigen Arbeitsgebieten: Dr. Heiner Sann und Prof. Dr. Udo Reichl (MPI Magdeburg) beim
Einsatz der konfokalen Lasermikroskopie für die Untersuchung von Transportvorgängen in
porösen Materialien, sowie Bernd Ebenau und Prof. Dr. Jürgen Tomas (Universität Magdeburg)
bei der elektrokinetischen Oberflächencharakterisierung von Mikropartikeln.

Dr. Dietmar Schmid und Prof. Dr. Günther Jung (Universität Tübingen) danke ich für die äußerst
effektive, erfolgreiche Arbeit zur Kopplung von kapillarmonolithischen Trennphasen mit der
Fourier-Transform Ionenzyklotronresonanz-Massenspektrometrie.

Dieter Lubda und Dr. Karin Cabrera (Merck KGaA, Darmstadt) danke ich für die fruchtbaren
gemeinsamen Arbeiten zu monolithischen Kieselgelmaterialien. Ihnen, sowie Dr. Gerard Rozing
(Agilent Technologies, Waldbronn) gebührt darüberhinaus mein tiefer Dank für mehrere
wertvolle, sehr hilfreiche Geräteleihgaben.

Am Ende möchte ich nicht versäumen, meinen Mentoren Prof. Dr. Ernst Bayer (1927-2002;
Universität Tübingen) und Prof. Dr. Georges Guiochon (University of Tennessee, Knoxville, TN,
USA), die meinen wissenschaftlichen Werdegang wesentlich beeinflußt haben, meinen Dank
auszusprechen.


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Die vorliegende Habilitationsschrift beschäftigt sich mit analytisch- und physikalisch-chemischen
experimentellen, aber auch theoretischen und numerischen Aspekten der Elektrokinetik in
porösen Materialien. Im Hinblick auf diese Arbeit zählen dazu insbesondere offene, einfachere
Kanalstrukturen (die z.B. als Sensoren oder Bauteile in Lab-on-a-Chip-Technologien Einsatz
finden), sowie kapillare Festbetten und Kapillarmonolithen für Elektrochromatographie und auch
kapillare HPLC. Ergebnisse der Untersuchungen sind darüberhinaus für elektrokinetische
Prozesse in deutlich größeren Säulen (z.B. mit dem Ziel präparativer Chromatographie) und
Membranen (z.B. für Elektrodialyse oder potentialgesteuerte Reaktionsführung) von Bedeutung.
Es wurde versucht, miteinander eng verknüpfte Themen in einer durch stark zunehmende
Komplexität geprägten Chronologie zu bearbeiten, um letztlich zu einem abgerundeten globalen
Verständnis relevanter Stofftransportphänomene in den untersuchten Materialien zu gelangen.
Dies beinhaltete die elektrokinetische Charakterisierung der involvierten Oberflächen, transiente
und stationäre Dynamik des elektroosmotischen Flußfeldes, Kopplung der Adsorption von
geladenen Spezies mit der lokalen (quasi-)Gleichgewichtselektrostatik, Elektrophorese, axiale
und radiale Dispersion, Eigenschaften der Elektrolytlösung (insbesondere ihre Ionenstärke) und
Analyten (Ladung, Adsorption, Diffusion), Struktur der Materialien (hierarchischer Aufbau,
Porendimensionen, Oberflächenheterogenität), sowie entstehende Konzentrationspolarisation
und mögliche Nichtgleichgewichtseffekte in starken elektrischen Feldern.

Ein Ziel dieser Arbeit ist es, moderne und im Hinblick auf die bearbeiteten Themen kaum oder
noch nicht genutzte experimentelle Methoden (chromatographische Verfahren und direkte
Bildgebungstechniken wie dynamische NMR-Mikroskopie und konfokale Lasermikroskopie) mit
einerseits anspruchsvollen, aber andererseits auch kompakten, sehr effizienten numerischen
Verfahren zu verknüpfen, um auf mikroskopischen Strukturdetails und mesoskopischen
Zusammenhängen aufbauend Elektrokinetik und den Stofftransport auf makroskopischer Ebene
besser zu analysieren, verstehen und optimieren.

Wie bereits erwähnt zählen zu den adaptierten und intensiv eingesetzten Bildgebungsmethoden
die Kernspintomographie und die konfokale Lasermikroskopie. Beide Mikroskopietechniken
ergänzen sich in einzigartiger Weise. Während mithilfe der dynamischen NMR-Mikroskopie die
Flußfelddynamik in einem sehr attraktiven örtlichen und zeitlichen Fenster direkt in dem porösen
Material untersucht wird, kann durch die empfindlichere konfokale Lasermikroskopie der
Transport in geringer Konzentration vorliegender Tracermoleküle erfaßt werden. Somit sind die
Dynamik der fluiden Phase, aber auch die Transportcharakteristik eines in ihr gelösten Analyten
mit (leicht zu realisierender) Adsorption und/oder Reaktion an der Oberfläche komplementär
zugänglich. Mit diesen beiden Mikroskopietechniken konnte quantitative Information zum
Massentransport (Diffusion, Dispersion, Elektrophorese, Elektroosmose, Adsorption) in porösen
Materialien sowohl orts- (im unteren Mikrometer- bis in den Submikrometerbereich), als auch
zeitaufgelöst (im Millisekundenbereich) erhalten und der Übergang zu makroskopischem
Verhalten dokumentiert werden. Damit stellen diese experimentellen Untersuchungsmethoden
eine sehr dringend benötigte Ergänzung zu den vielfältigen chromatographischen Verfahren
dar, die lediglich Informationen über örtlich und zeitlich gemitteltes (makroskopisches) Verhalten
geben können.