Étude des mécanismes de fragilisation par l'hydrogène des ...

Smanio-Renaud Véronique

Description

Chapitre IV : Étude des mécanismes de fissuration










CHAPITRE IV
ETUDE DES MECANISMES DE
FISSURATION
123 Chapitre IV : Étude des mécanismes de fissuration

1 INTRODUCTION .......................................................................................................................... 125
2 ÉTUDE DE LA FISSURATION HIC........................................................................................... 126
2.1 ÉTUDE DES DIFFERENTES ETAPES DE DEVELOPPEMENT DES FISSURES HIC DANS L’ACIER DE TYPE
X65 SWS ................................................................................................................................................. 126
2.1.1 Essais réalisés à pH et P variables ............................................................................ 126 H2S
2.1.2 Synthèse et discussion..................................................................................................... 131
2.2 ÉTUDE DES CINETIQUES DE FISSURATION HIC.......................................................................... 137
2.2.1 Résultats obtenus sur éprouvettes cylindriques .............................................................. 137
2.2.2 Résultats obtenus sur éprouvettes parallélépipédiques .................................................. 140
2.3 QUANTIFICATION DE L'ENDOMMAGEMENT DE TYPE HIC.......................................................... 141
2.3.1 Résultats ............................................... ...

Sujets

• Essai mécanique
• Authentification
• SSC Naples
• Aciers à outils
• Rupture Tito-Staline
• Politique énergétique de l'Union européenne

Informations

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Extrait

Chapitre IV : Étude des mécanismes de fissuration                     CHAPITRE IV ETUDE DES MECANISMES DE FISSURATION 312 

  Chapitre IV : Étude des mécanismes de fissuration   1   INTRODUCTION..........................................................................................................................125   2   ÉTUDE DE LA FISSURATION HIC...........................................................................................126   2.1   É TUDE DES DIFFERENTES ETAPES DE DEVELOPPEMENT DES FISSURES HIC DANS L ’ ACIER DE TYPE X65 S W S .................................................................................................................................................126   2.1.1   Essais réalisés à pH et P variables............................................................................126   H2S 2.1.2   Synthèse et discussion.....................................................................................................131   2.2   É TUDE DES CINETIQUES DE FISSURATION HIC..........................................................................137   2.2.1   Résultats obtenus sur éprouvettes cylindriques..............................................................137   2.2.2   Résultats obtenus sur éprouvettes parallélépipédiques..................................................140   2.3   Q UANTIFICATION DE L ' ENDOMMAGEMENT DE TYPE HIC..........................................................141   2.3.1   Résultats.........................................................................................................................142   a)   Fissures fines.................................................................................................................................142   b)   Fissures larges................................................................................................................................144   c)   Limites des critères d'endommagement (CLR, CAR)....................................................................145   2.3.2   Synthèse..........................................................................................................................146   2.4   I NFLUENCE DE LA MICROSTRUCTURE ET CONSEQUENCES SUR LA MORPHOLOGIE DES FISSURES 146   2.4.1   Suivi in-situ de la fissuration de type HIC par EA..........................................................146   2.4.2   Caractérisation ex-situ de la fissuration de type HIC....................................................150   2.4.3   Corrélation entre suivi in-situ par EA et analyse ex-situ de l’endommagment..............154   2.4.4   Synthèse..........................................................................................................................155   2.5   D ISCUSSION SUR LES CINETIQUES ET MECANISMES DE FISSURATION HIC................................155   2.5.1   Amorçage et origine de la fissuration HIC.....................................................................155   2.5.2   Propagation de la fissuration HIC.................................................................................157   a)   Mécanismes et étapes de propagation............................................................................................157   b)   Chemins de propagation.................................................................................................................160   2.5.3   Synthèse..........................................................................................................................162   3   ÉTUDE DE LA FISSURATION SSC...........................................................................................163   3.1   A PPORT DE L 'EA A L ' ETUDE DE LA FISSURATION SSC..............................................................163   3.1.1   Amorçage des fissures de type SSC : rôle de l'état de surface.......................................163   3.1.2   Cinétique de fissuration SSC..........................................................................................166   3.1.3   Synthèse..........................................................................................................................168   3.2   C OMPARAISON DES MODES DE DEVELOPPEMENT DE FISSURES AU SEIN DES ACIERS SOLLICITES SOUS CONTRAINTE EN MILIEU ACIDE CONTENANT DE L ’HS............................................................................169   2 3.2.1   Étude par EA du mode de fissuration de type SOHIC....................................................169   a)   Comportement en milieu H 2 S de l'acier de type X65 SS...............................................................169   b)   Faciès de rupture de l’acier de type X65 SS..................................................................................170   c)   Résultats d'EA................................................................................................................................172   d)   Synthèse.........................................................................................................................................174   3.2.2   Relation entre les caractéristiques des signaux acoustiques et les différents modes de fissuration en milieu HS............................................................................................................................175   2 4   SYNTHESE ET CONCLUSIONS.................................................................................................178   421 

Chapitre IV : Étude des mécanismes de fissuration 1 Introduction Après avoir démontré les potentialités de l'EA pour la discrimination des phénomènes mis en jeu lors de la FPH des aciers en milieu contenant de l'H 2 S, nous utilisons désormais cette technique afin d’obtenir des informations quantitatives relatives à l'endommagement et à la cinétique de son développement, et ce, que la fissuration soit de nature HIC ou SSC. Ainsi, en suivant et en caractérisant l’évolution des événements acoustiques liés principalement à la fissuration, nous montrerons que l'instrumentation par EA d'un essai normalisé est de nature à recueillir des informations en temps réel sur les mécanismes, les cinétiques et l'amplitude de l'endommagement des aciers par FPH. Les analyses qui découleront de cette démarche contribueront à une approche plus fine dans l'identification des différents modes de fragilisation par l’hydrogène auxquels sont soumis les aciers en milieu hydrogénant contenant de l’H 2 S, et qui ont été présentés dans le premier chapitre.   La première partie de ce chapitre est consacrée à l'étude de la fissuration HIC. Dans un premier temps, les différentes étapes de développement des fissures HIC sont étudiées pour l’acier de type X65 SwS ayant servi à la discrimination des signaux acoustiques dans le chapitre précédent. Les essais ont été conduits à pH et P H2S  variables, sur éprouvettes normalisées, afin d’évaluer l’influence de ces deux paramètres sur les différents stades de la fissuration qui seront mis en évidence. Les points d’ombre sont alors identifiés et la technique d’EA est appliquée pour obtenir des informations supplémentaires quant au mode de fissuration mais aussi du point de vue quantitatif sur les cinétiques des différentes phases de développement des fissures HIC et sur l’amplitude de l’endommagement. Le rôle de la microstructure est alors souligné et précisé en étudiant les modes de propagation des fissures dans des aciers de différentes sensibilités à la fissuration HIC La seconde partie de ce chapitre est focalisée sur les fissurations se développant lorsque les matériaux sont sollicités sous contraintes mécaniques. Nous montrons notamment que l'EA permet de distinguer de façon certaine les ruptures de type SOHIC des ruptures de type SSC. Pour la fissuration de type SSC, les cinétiques de fissuration mais également les sites d'amorçage sont identifiés avec la technique d'EA. Enfin, les caractéristiques de l'EA liée à la fissuration SSC sont discutées afin d'améliorer la compréhension du mécanisme de ce mode de fissuration.   5 12

Chapitre IV : Étude des mécanismes de fissuration Ainsi, ce chapitre vise à montrer que l'instrumentation par EA d'un essai normalisé de résistance à la FPH permet de contribuer à mieux connaître les modes d'endommagement des aciers par FPH. 2 Étude de la fissuration HIC 2.1 Étude des différentes étapes de développement des fissures HIC dans l’acier de type X65 SwS Dans un premier temps, nous nous proposons de caractériser les différentes étapes de développement des fissures HIC au sein de notre acier de référence (X65 SwS), sur la base de l’essai normalisé référencé dans le document [NACE 03b], pour lequel nous avons fait varier la durée d’exposition, le pH et la teneur en H 2 S. L’établissement de cette base de résultats a pour but d’évaluer l’influence de ces derniers paramètres sur les différentes étapes de fissuration, d’apporter une analyse critique de l’essai HIC normalisé et d’identifier les points d’ombre que l’utilisation de la technique d’EA peut éclaircir. 2.1.1 Essais réalisés à pH et P H2S  variables Des essais ont ainsi été réalisés à différents pH et pression partielle d’H 2 S, pour des durées d’immersion variables permettant ainsi de suivre l'évolution de la fissuration au cours du temps, pour l’acier de type X65 SwS. Lors de ces essais, trois éprouvettes parallélépipédiques normalisées de type HIC [NACE 03b] (cf. paragraphe II.2.2.1) de 100 mm de long et 20 mm de large, non instrumentées par EA, ont été immergées dans la solution d’essai. Les différentes conditions expérimentales testées sont synthétisées sur la figure IV.1.   621 

,65 55, ,45 35, ,25 0,0001 Chapitre IV : Étude des mécanismes de fissuration 0,001 24h/336h 4j/15j 96h/196h/ 24h/96h/120h/ 336h 196h/336h 4j/15j 9 24 6 h h / / 4 3 8 3 h 6 / h / 5 4 h 4 /8 h/ h 9 /1 6 4 h/ h 1 /2 2 4 0 h h h6/33 4j/15j/ 24h/48h/ 24h/96h 30j/45j 96h/336h 0,010,1110 pH 2 S (bar) Figure IV.1 Conditions expérimentales testées en fonction du pH, de la pression partielle d’H 2 S et de la durée des essais.    A l’issue des essais, l’état de fissuration de chaque échantillon a été caractérisé par US. Pour chaque condition expérimentale testée, une surface fissurée moyenne a été calculée d'après les résultats obtenus sur les 3 éprouvettes testées. Les caractérisations par ultrasons réalisées en fin d'essai permettent de tracer l'évolution de la surface fissurée (CAR) en fonction du temps pour les différentes conditions de milieu testées. Sur les figures tracées, chaque point représente un essai interrompu et les barres d'erreur correspondent aux valeurs minimales et maximales des surfaces fissurées pour les 3 éprouvettes testées. Certaines éprouvettes ont également été observées par coupes métallographiques selon la procédure détaillée dans le document NACE TM0284 [NACE 03b].   Les résultats obtenus sous 1 bar d'H 2 S pour des pH variant entre 6,5 et 3,5 sont présentés sur la figure IV.2.   1 72  

Chapitre IV : Étude des mécanismes de fissuration p p H H     3 5 , , 5 5     1 1     b b a a r r     H H 2 2 S S p p H H    6 4 , , 5 5     1 1     b b a a r r     H H 2 2 S S 010 90 80 70 60 50 40 03 02 01 0 050100150200250300350 Temps (h)   Figure IV.2 Évolution du CAR en fonction de la durée d'essai pour différents pH sous 1 bar d'H 2 S.    L'évolution de la surface fissurée au cours du temps pour les essais réalisés sous 1 bar d'H 2 S (figure IV.2) met en évidence une différence de cinétique d’évolution importante entre les essais réalisés à pH faibles (3,5 et 4,5) et ceux menés à pH élevés (5,5 et 6,5). Les courbes obtenues à pH faible (3,5 et 4,5) se décomposent en trois étapes, de durées variables selon le pH testé. Ce mode de développement des fissures témoigne de l’amorçage des fissures, de leur propagation rapide puis du ralentissement de la progression de la surface fissurée. La période d'amorçage des fissures est courte (moins de 14 heures), puis la progression de la surface fissurée semble conduire à un même "palier" d'endommagement pour les pH faibles, en un temps voisin de 96 heures. Ce palier correspond à une dégradation "complète" de l'éprouvette en termes de surface fissurée ; elle représente alors 78% de la surface totale. Pour ce "palier", les fissures sont larges et ouvertes en surface, ce qui n'est pas visible par US mais peut être observé par métallographie (figure IV.3b). Pour les essais réalisés à pH plus élevés (5,5 et 6,5), les cinétiques globales de fissuration HIC sont plus lentes. Aucun endommagement n'a été observé dans les éprouvettes testées à pH 6,5 même pour l'essai le plus long (336 heures). Une durée d’essai plus longue serait nécessaire pour déterminer si ces conditions peuvent conduire à la fissuration de l'éprouvette. A pH 5,5, l'amorçage de la fissuration est plus long (entre 192 et 336 heures) que pour les essais réalisés à 821 

Chapitre IV : Étude des mécanismes de fissuration pH faibles. Seul des essais plus longs permettraient de déterminer l’endommagement maximal pour ces conditions.   )a  )b pH 3,5 0,1 bar H2S pH 4,5 0,1 bar H2S pH 5,5 0,1 bar H2S    Figure IV.3 Observations de fissures dans des éprouvettes normalisées d'acier de type X65 SwS a) immergée pendant 24h,CAR 48% (pH 4,5, 1 bar H 2 S) b) immergée pendant 120h,CAR 84% (pH 4,5, 1 bar H 2 S).    L'évolution de la surface fissurée (CAR) en fonction du temps pour les essais menés sous 0,1 bar d'H 2 S et des pH variant entre 5,5 et 3,5 est représentée sur la figure IV.4.   010 90 08 07 06 05 04 03 02 01 0 050100150200250300350 Temps (h)   Figure IV.4 Évolution du CAR en fonction de la durée d'essai pour différents pH sous 0,1 bar d'H 2 S.     921

Chapitre IV : Étude des mécanismes de fissuration Les courbes obtenues à partir des essais menés à pH 3,5 et 4,5, bien qu’extrapolées pour les durées d’essai faibles, présentent des allures similaires à celles des essais menés sous 1 bar d'H 2 S à pH faible. Pour les essais menés sous 0,1 bar d'H 2 S, la période d'amorçage est comprise entre 0 et 24 heures. Dans ces conditions, les temps d’amorçage des fissures, bien que plus élevés, restent du même ordre de grandeur que ceux obtenus lors des essais menés sous 1 bar d'H 2 S. L’augmentation de la surface fissurée est moins rapide pour les essais réalisés à pH 4,5 qu'à pH 3,5 puisqu’après 24 heures d'essai, la surface fissurée est de 2 % à pH 4,5 contre 23 % à pH  5.3, Après 336 heures d'essai, la surface fissurée dans les échantillons testés à pH 3,5 et 4,5 atteint une même valeur située autour de 60 %. L’augmentation de la surface fissurée est moins rapide entre 96 heures et 336 heures d'essai, et la surface fissurée semble atteindre un palier. La réalisation d'essais plus longs permettrait de confirmer qu'il s'agit bien d'un palier et non d'un ralentissement important de la propagation. S'il s'agit effectivement d'un palier d'endommagement, celui-ci serait plus faible que celui atteint pour les essais réalisés sous 1 bar d'H 2 S. Les résultats obtenus à pH 5,5 sont à priori surprenants puisque l'endommagement mesuré est plus important que pour les essais réalisés à ce même pH sous 1 bar d'H 2 S. Le temps d'amorçage pour ce pH se situe entre 0 et 96 heures et après 336 heures d'essais les échantillons présentent le même taux d'endommagement que ceux testés à pH plus faibles. La propagation est bien plus rapide que pour les essais menés à ce même pH sous 1 bar d'H 2 S. La cinétique de croissance de la couche de sulfure de fer, certainement différente dans ces deux conditions d'essai, pourrait être un facteur à l’origine d’une différence d’absorption de l’hydrogène au sein du métal, ayant ainsi des conséquences sur la fissuration. Son influence sera discutée ultérieurement.   L'évolution de la surface fissurée en fonction du temps pour les essais réalisés sous 0,01 bar d'H 2 S et à différents pH est tracée sur la figure IV.5.    310

07 06 05 40 03 02 01 Chapitre IV : Étude des mécanismes de fissuration pH 3,5pH 4,5pH 5,5 0 01020304050 Temps (jours)   Figure IV.5 Évolution du CAR en fonction de la durée d'essai pour différents pH sous 0,01 bar d'H 2 S.    Les essais réalisés à pH 4,5 et 5,5 n'ont pas conduit à de la fissuration HIC au sein des éprouvettes même après 15 jours d'immersion. Pour les essais menés à pH 3,5, des fissures HIC se sont amorcées pour des temps compris entre 15 et 30 jours. La surface fissurée représente plus de 50% de la surface totale après 45 jours d'essai. L'endommagement à long terme est donc important même dans des conditions de milieu généralement considérées comme peu sévères (pH 3,5 et 0,01 bar H 2 S). 2.1.2 Synthèse et discussion L’analyse des résultats obtenus sur l’acier de type X65 SwS sollicité dans des conditions de pH et de pression partielle d’H 2 S variables, susceptibles de conduire au développement de fissures HIC permettent d’identifier trois étapes dans le mécanisme d’endommagement : amorçage, propagation, ralentissement de la propagation voire arrêt.   Le temps d’amorçage des fissures est bien corrélé à la pression partielle d’H 2 S pour un pH donné, acide (pH 3,5 et 4,5) : il augmente quand la pression partielle diminue. Il est également bien corrélé avec le pH : l’amorçage est d’autant plus rapide que le pH est faible. Il est intéressant de comparer nos résultats concernant l’amorçage des fissures HIC dans un acier ferrito-perlitique avec des résultats d’essais de perméation réalisés sur le même acier (X65 SwS) dans le cadre d'une autre étude menée à l'IFP [KIT 08a]. A partir des données de perméation en couche mince mesurées sous 0,1 bar d’H 2 S à différents pH pour l’acier de type X65 SwS 31 1

Chapitre IV : Étude des mécanismes de fissuration (figure IV.6), il est possible d’extraire les coefficients de diffusion et les valeurs de concentration subsurfacique en hydrogène, C 0 , pour chacune des conditions testées. Ces paramètres permettent de modéliser la diffusion de l’hydrogène au sein de l’acier à l’aide de la résolution des lois de Fick [CRA 75].   02 51 01 55. 5 4.5 3.5 2.8 0 0102030405060708090 Durée de l'essai (heures)   Figure IV. 6 Flux de perméation en fonction du temps mesuré sur une membrane épaisse (10 mm) d’acier de type X65 SwS sous 0,1 bar d’H 2 S à différents pH. [KIT 08a].    Des auteurs [KIT 08] ont montré, par des mesures de l’hydrogène diffusible (méthode de la glycérine), que l’acier de type X65 SwS ne fissurait que si la quantité d’hydrogène dissoute dans l’éprouvette était supérieure à 0,9 ppm quelles que soient les conditions de pH et de pression partielle d’H 2 S. Nous avons donc cherché à établir le temps nécessaire pour atteindre cette concentration dans tout le plan milieu d’une éprouvette parallélépipédique de type HIC, zone contenant préférentiellement les bandes de perlite pour cet acier (cf. paragraphe II.3.2.4, figure II.13), pour les essais réalisés sous 0,1 bar d’H 2 S. Les valeurs de ces temps ainsi que les temps d'amorçage des fissures évaluées d'après la figure IV.4 sont consignées dans le tableau IV.1. La procédure pour obtenir ces résultats est détaillée en annexe G.   1 23

Chapitre IV : Étude des mécanismes de fissuration Tableau IV.1 Temps nécessaire pour atteindre C H >0,9 ppm dans le plan milieu d’une éprouvette parallélépipédique de type HIC selon le pH testé sous 0,1 bar d’H 2 S. Comparaison avec les temps d’amorçage évalués au cours de nos essais réalisés sur éprouvettes HIC normalisées. pH testé pH 3,5 pH 4,5 pH 5,5  Temps (h) C H >0,9 ppm au 5 8 33 plan milieu Temps (h) d’amorçage évalué d'après la figure 5 10-20 30-40   4.VI   Les valeurs obtenues sont donc en accord avec les temps d’amorçage des fissures évalués dans le présent travail sous 0,1 bar d’H 2 S. Les temps nécessaires pour atteindre une concentration en hydrogène dissous supérieure à 0,9 ppm dans le plan milieu d’une éprouvette parallélépipédique de type HIC correspondent donc au temps d’amorçage des fissures HIC.   Les essais réalisés nous apportent également une information sur la phase de propagation des fissures, et plus précisément sur l’état d’endommagement à l’interruption du test. La surface fissurée est en particulier très différente sous 1 bar d'H 2 S selon que le pH est acide (3,5 ou 4,5) ou proche de la neutralité (5,5) pour les durées d’essai supérieures à 96 heures. Ces résultats sont en accord avec les mesures de contre-pression d’hydrogène réalisées par Crolet [CRO 00]. Dans ces essais, l'évolution de la contre-pression d'hydrogène a été mesurée dans un capteur creux immergé dans le milieu hydrogénant. A l'équilibre, cette contre-pression caractérise l'activité de l'hydrogène dissous dans l'acier. Les valeurs des contre-pressions mesurées par Crolet lors d'essais réalisés sous différentes conditions de pH et de pressions partielles d'H 2 S sont reportées dans le tableau IV.2.   Tableau IV.2 Contre-pression P H2 en bar   d'après Crolet [CRO 00]. pH\P H2S  (bar) 0,001 0,01 0,1 1  6,5 2,7 3,6 5-8 3,3 5,5 > 70 250 185 107-110  4,5 > 70 >>150 > 350 > 350    Sous 1 bar d'H 2 S, d'importantes différences existent entre les contre-pressions mesurées à pH 4,5, 5,5 et 6,5. En effet, à pH 4,5 cette contre-pression atteint plus de 350 bars et n'est toujours pas arrivée à un palier de stabilisation après 20 jours d'immersion. Pour les pH moins acides, les valeurs de contre-pression sont de 110 bars pour le pH 5,5 et 3,3 bars pour le pH 6,5. Les résultats obtenus lors de notre étude sous 1 bar d'H 2 S montrent, dans le même sens, une grande différence de cinétique de propagation des fissures HIC entre les essais réalisés à pH faibles (3,5 et 4,5) et 1 33