Études de la photoionisation de radicaux et de réactions ion-molécule d’intérêt planétaire avec du rayonnement VUV synchrotron et laser, Estudo da fotoionização de radicais e reações íon-molécula de interesse planetário, através de radiação VUV síncrotron e laser

Études de la photoionisation de radicaux et de réactions ion-molécule d’intérêt planétaire avec du rayonnement VUV synchrotron et laser, Estudo da fotoionização de radicais e reações íon-molécula de interesse planetário, através de radiação VUV síncrotron e laser

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Sous la direction de Carlos Eduardo Fellows, Hélène Mestdagh
Thèse soutenue le 19 juillet 2011: Universidade Federal Fluminense, Paris 11
Ce travail a pour motivation de fournir des données expérimentales importantes pour l'interprétation de la chimie des ionosphère planétaires, en particulier pour le plus grand satellite de Saturne, Titan. On s'intéresse spécifiquement à la réactivité des espèces ioniques excitées. Cette thèse porte, d'une part, sur des expériences de préparation des cations (CH3+ et CF3+) sélectionnés en énergie interne par photoionisation VUV d'espèces neutres, et d'autre part, sur des réactions de cations sélectionnés en énergie interne avec des molécules, O+ avec CH4 et N+(3P) avec C3H4, C3H6 et C3H8.L'étude de la préparation des cations CH3+ et CF3+ sélectionnés dans des niveaux vibrationnels a été réalisée par la technique de coïncidence TPEPICO et du rayonnement VUV synchrotron à SOLEIL. Un spectromètre de type PFI-ZEKE qui permet d'atteindre une résolution de 0.84 cm-1 a été construit pour la réalisation d'études complémentaires avec le rayonnement laser VUV du Centre Laser de l'Université Paris Sud (CLUPS), à Orsay en France.Les expériences pour la détermination de l'influence de l'excitation du cation O+ (2S,2D,2P) sur sa réactivité avec le méthane ont été réalisées par les techniques de coïncidence TPEPICO et de guides d'ions. Elles ont été réalisées sur la ligne de rayonnement VUV DESIRS du synchrotron SOLEIL. Les études pour déterminer la constante de vitesse et les rapports de branchement entre produits des réactions de N+(3P) avec C3H4, C3H6 et C3H8 ont été réalisées par l'utilisation de la technique SIFT sur un montage de type commercial de petite taille à l'Institut de Physico-Chimie J. Heyrovský à Prague, en République Tchèque.
-Photoionisation
-Radiation VUV
-Laser
-Synchrotron
-Ionisation par champ
-PFI-ZEKE
-Photoélectron de seuil
-TPES
-Coïncidence TPEPICO
-Radical
-Pyrolyse éclair
-Méthyle
-Trifluorométhyle
-Réaction ion-molécule
-Titan
-Chimie ionosphérique
This work has the motivation to provide experimental data relevant to the interpretation of the chemistry of planetary ionospheres, particularly for the largest satellite of Saturn, Titan. Here we have a particular interest in studying the reactivity of excited ionic species. The first part of this work concerns the production of CH3+ and CF3+ state selected cations by VUV photoionization of neutral species and the second part, the reactions of state selected cations with molecules: O+ with methane and N+(3P) with C3H4, C3H6 and C3H8.The study of the preparation of the CH3+ and CF3+ cations in selected vibrational levels was performed by using the TPEPICO coincidence technique and VUV radiation at the french synchrotron, SOLEIL. A PFI-ZEKE spectrometer, that allowed us to obtain a resolution down to 0.84 cm-1, was constructed to conduct additional studies involving laser VUV radiation at the Laser Center of the University Paris Sud XI, at Orsay in France.Experiments to determine the influence of the O+ (2S,2D,2P) cation excitation on its reaction with methane were performed using the TPEPICO coincidence and the guide ion beam technique. These experiments were performed on the VUV DESIRS beamline at the synchrotron SOLEIL. Rate constants and products branching ratio for the reacion of N+(3P) with C3H4, C3H6 and C3H8 were measured with the SIFT technique in a small commercial apparatus at the Institute of Physical Chemistry J. Heyrovský in Prague, Czech Republic.
-Photoionization
-Radiation VUV
-Laser
-Synchrotron
-Field ionization
-PFI-ZEKE
-Threshold photoelectron
-TPES
-TPEPICO coincidence
-Radical
-Flash pyrolysis
-Methyl
-Trifluoromethyl
-Ion-molecule reaction
-Titan
-Ionospheric Chemistry
-Fotoionização
-Radiação VUV
-Laser
-Síncrotron
-Ionização por campo
-PFI-ZEKE
-Foto-elétron de limiar
-TPES
-Coincidência TPEPICO
-Radical
-Pirólise rápida
-Metil
-Trifluorometil
-Reação íon-molécula
-Titan
-Química ionosféricas
Source: http://www.theses.fr/2011PA112109/document

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Ajouté le 31 octobre 2011
Nombre de lectures 62
Langue Português
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Universidade Federal Fluminense Universite de Paris XI { Orsay
Instituto de Fısica Ecole Doctorale de Chimie
Estudo da fotoionizac~ao de radicais e reac~oes
ıon molecula de interesse planetario, atraves de
radiac~ao VUV sıncrotron e laser
TESE
Apresentada dia 19 de julho de 2011 em Niteroi como requisito parcial
para obtenca~o dos tıtulos de
Doutora em fısica pela Universidade Federal Fluminense
e
Docteur en chimie de l'Universite de Paris XI { Orsay
por
Barbara Kelly Cunha de Miranda
Dr. Laurent Nahon
Dr. Maria Luiza Rocco Duarte Pereira
Dr. Laurent Nahon
Dr. Christian Alcaraz (co orientador)
Dr. Carlos Eduardo Fellows
Dr. Frederico Vasconcellos Prudente
Dr. Arnaldo Naves de Brito
Dr. Carlos Eduardo Fellows
Pr. Helene Mestdagh
Instituto de Fısica Laboratoire de Chimie Physique
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Instituto de Fısica Ecole Doctorale de Chimie
Etudes de la photoionisation de radicaux et de
reactions ion molecule d inter^et planetaire avec
du rayonnement VUV synchrotron et laser
THESE
presentee et soutenue publiquement a Niteroi le 19 Juillet 2011
pour l obtention des titres de
Docteur en chimie de l'Universite de Paris XI { Orsay
et
Doutora em fısica pela Universidade Federal Fluminense
par
Barbara Kelly Cunha de Miranda
Rapporteurs : Dr. Laurent Nahon
Dr. Maria Luiza Rocco Duarte Pereira
Examinateurs : Dr. Laurent Nahon
Dr. Christian Alcaraz (co directeur de these)
Dr. Carlos Eduardo Fellows
Dr. Frederico Vasconcellos Prudente
Dr. Arnaldo Naves de Brito
Dr. Carlos Eduardo Fellows
Pr. Helene Mestdagh
Instituto de Fısica Laboratoire de Chimie Physique
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Sumário


3 2 2 3 3
tel-00619442, version 1 - 6 Sep 2011.
S,
.
Capítulo
.
3
.
126
.
Esp
.
ectroscopia
.
PFI-ZEKE
.
do
.
radical
.
metil
N
CH
.
otoionização
.
e
.
NO
.
66
to
A.
.
In
Ar
tro
disso
dução
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.
.
.
.
.
H
.
Apresen
.
.
.
.
.
.
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.
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.
.
.
ho
.
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.
.
.
.
.
.
.
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.
.
.
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.
.
.
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.
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.
.
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.
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.
.
5
.
com
.
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.
P)+CH
.
.
.
.
.
.
.
.
.
erimen
.
.
.
.
.
.
.
.
67
Aparato
B.
.
Técnicas
.
exp
.
erimen
Determinação
tais
.
.
.
.
dos
.
.
.
.
.
99
.
.
.
.
.
.
.
.
.
103
.
.
.
.
.
.
.
103
.
O
.
.
.
.
.
O
.
.
.
.
.
.
.

.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
reaçõ
.
P)
.
116
67
selectionado-molécula
B..1
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Técnica
D,
de
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ionização
do
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.
camp
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pulsado
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.
.
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.
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.
1
.
erimen
.
.
.
.
67
.
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F
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on
.
te
92
de
seção
radiação
absoluta
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.
.
.
.
.
.
B..3
.
F
.
CERISES
.
.
.
.
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.
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.
.
Resultados
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.
Optimização
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72
.
C.
.
Exp
A
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C..3
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0
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tese
.
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.
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.
.
.
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.
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.
.
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.
.
.
.
.
115
.
Etudos
.
íons-moléculas
.
(
.
Kr
.
Capítulo
.
C
.
e
.
:
.
delo
.
Mo
.
Apêndice
74
124
C..1
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Geração
A.
da
tação
radiação
Sistema
V
.
UV
.
.
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.
90
.
Exp
.
tal
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
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.
.
.
.
.
.
.
74
.
C..2
.
Mon
.
tagem
.
exp
.
erimen
.
tal
.
.
.
.
9
.
B..1
.
Exp
.
tal
.
.
.
.
.
.
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.
.
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B..2
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.
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.
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.
total
.
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.
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77
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D.
.
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Mo
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.
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.
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.
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.
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.
.
.
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81
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D..1
.
Esp
.
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.
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.
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do
.
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.
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.
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C..2
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fotoionização
.
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.
do
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.
.
.
.
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.
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.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
106
.
Reação
.
P
.
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.
.
.
.
81
.
E.
.
Sín
.
tese
.
.
.
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.
.
.
.
.
.
11
.
D.
.
n
.
.
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.
.
Capítulo
.
e
.
de
.
es
.
do
.
Geral
.
Conclusão
.
e
.
6
.
C
88
H
Capítulo
,
4
H
de
C
Reação
89
íon
vi
3
3
+ 4 2 2 4
+
2
+
+ 3 + 3 4
3 6 3 8


tel-00619442, version 1 - 6 Sep 2011ográcas
129
Bibli
Referências
tel-00619442, version 1 - 6 Sep 201140
V
.
de
.
Figuras
.
1.1
cidade
Imagem
os
de
NO
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retirada
da
do
.
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da
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.
.
.
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9
.
2.1
Esp
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n
do
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.
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.
autoionização.
etores
18
.
2.2
.
Esquema
.
ilustrativ
de
o
9
simplicado
pre-
das
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técnicas
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de
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ligada
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a
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.
.
2.10
.
para
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cedimen
20
tamen
2.3
dos
Sim
.
ulação
.
do
.
aparato
.
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.
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.
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.
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.
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.
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.
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35
.
de
.
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.
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.
8
.
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e
23
d
2.4
função
Esquema
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do
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10.5
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25.5
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a
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do
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do
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2.13
26
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2.5
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(44
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.
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.
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27
p
2.6
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.
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.
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.
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.
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.
massa
.
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.
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.
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.
.
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4
.
V
.
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.
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.
.
.
.
29
seus
2.8
dutos
Esquema
e
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otência
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e
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44
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.
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I
.
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.
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.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
39
.
Esp
.
de
.
de
.
dos
.
dutos
.
pirólise
.
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.
precursor
.
.
.
.
.
9.9
.
V
.
e
.
12.4
.
V
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
30
.
2.9
dos
Imagem
Lista
+
3 2
3 2
tel-00619442, version 1 - 6 Sep 2011