Experimental and model-based analysis of the steady-state and dynamic operating behaviour of the direct methanol fuel cell (DMFC) [Elektronische Ressource] = Experimentelle und modellbasierte Analyse des stationären und dynamischen Betriebsverhaltens der Direkt-Methanolbrennstoffzelle (DMFC) / von Thorsten Schultz

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• Publié le: 01 janvier 2004
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Extrait

Experimental and Model-based Analysis
of the Steady-state and Dynamic Operating Behaviour
of the Direct Methanol Fuel Cell (DMFC)
Experimentelle und modellbasierte Analyse
des stationären und dynamischen Betriebsverhaltens
der Direkt-Methanolbrennstoffzelle (DMFC)
Der Fakultät für Verfahrens- und Systemtechnik der
Otto-von-Guericke-Universität Magdeburg
zur Erlangung des akademischen Grades
Doktoringenieur
(Dr.-Ing.)
am 4.Mai 2004 vorgelegte Dissertation
von Dipl.-Ing. Thorsten SchultzPreface III
Preface
This dissertation thesis presents the major results of my research performed between 1999 and
2004 at the Max Planck Institute (MPI) for Dynamics of Complex Technical Systems in
Magdeburg (Germany). I had the privilege to be one of the first researchers of this new
institute, and the first assistant to my scientific mentor Prof. Dr.-Ing. Kai Sundmacher, to
whom I owe my whole scientific career so far (without him calling me to Magdeburg I would
not be a scientist at all). Helping to build up something totally new has been a unique and
very exciting experience, even though especially in the first years it often meant spending
more time on organisational rather than on scientific matters, like e.g. planning whole
laboratories and assisting other new colleagues while the infrastucture was still in its buildup.
I wish to thank all those who accompanied and supported my work, starting with my parents
who financed my university studies and always encouraged me in my scientific proceeding.
Also to my wife Sandra I owe so much that it is impossible to put in words.
I thank all colleagues at the MPI and the Otto-von-Guericke University of Magdeburg for
their cooperation, uncountable discussions and for being good friends. I did and still do enjoy
working together with you. Special thanks go to Dipl.-Ing. Peter Heidebrecht and Dipl.-Ing.
Richard Hanke for their assistance in reading and correcting the first version manuscript and
for various hints in the fields of thermodynamics and modeling.
Many thanks I owe to the staff of the mechanical and electrical workshops of the MPI and the
Institute for Process Engineering as well as to Dipl.-Ing. Torsten Schröder for their
enthusiastic cooperation in development and production of various types of fuel cells. Now
we have a full fuel cell toolbox enabling us to produce all variations of PEM fuel cells,
whether operated on methanol or hydrogen (or.... who knows what else ?) as fuel. This should
be a good basis for the whole experimental fuel cell activities in our research group (which
has grown up to nine scientists since my beginning in 1999).
I thank Prof. Keith Scott from the University of Newcastle-upon-Tyne (UK) and Prof.
Andreas Seidel-Morgenstern from the Otto-von-Guericke University Magdeburg for
accepting to be co-referees of this thesis, and Prof. Scott also for his advice on practical
aspects of DMFC production.
Concluding, I am looking forward to the continuation of the actual research work in the field
of fuel cells and to the developing new topics at hand.
Magdeburg, May 2004IV Vorwort (Preface in German Language)
Vorwort (Preface in German Language)
Die vorliegende Dissertationsschrift entstand während meiner Assistententätigkeit, welche ich
seit 1999 am Max-Planck-Institut (MPI) für Dynamik komplexer technischer Systeme in
Magdeburg ausübe. Ich hatte das Privileg einer der ersten Wissenschaftler dieses
neugegründeten Institutes zu sein, und erster Assistent meines wissenschaftlichen Mentors
Herrn Prof. Dr.-Ing. Kai Sundmacher, dem ich meine gesamte bisherige wissenschaftliche
Laufbahn verdanke (ohne seinen Ruf nach Magdeburg wäre ich heute mit Sicherheit kein
Wissenschaftler). Mithelfen zu dürfen etwas ganz Neues aufzubauen war eine einmalige und
sehr aufregende Erfahrung, auch wenn es, gerade in den ersten Jahren, oft bedeutete mehr Zeit
mit organisatorischen denn mit wissenschaftlichen Dingen zuzubringen, wie z.B. ganze
Labore auszustatten und Kollegen zu unterstützen als die Infrastruktur noch im Aufbau war.
Ich danke all jenen die mich und meine Arbeit unterstützt haben, allen voran meinen Eltern
die mein Studium finanzierten und die mich immer aufs Neue ermutigten. Meiner Frau
Sandra verdanke ich so unausprechlich viel, daß ich für immer in ihrer Schuld stehe.
Mein Dank gilt auch allen Kollegen am MPI und der Otto-von-Guericke-Universität
Magdeburg für ihre Kooperation, unzählige Diskussionen, und für ihre Freundschaft. Ich
genoß und genieße die Zusammenarbeit mit Euch. Besonderer Dank gebürt Herrn Dipl.-Ing.
Peter Heidebrecht und Herrn Dipl.-Ing. Richard Hanke für die Korrekturlesung dieser Arbeit
und für zahllose wichtige Hinweise in Bezug auf Thermodynamik und Modellierung.
Ich danke allen Mitarbeitern der mechanischen und elektrischen Werkstatt des MPI und des
Instituts für Verfahrenstechnik der Otto-von-Guericke-Universität sowie Herrn Dipl.-Ing.
Torsten Schröder für ihr enthusiastisches Engagament bei der Entwicklung und Herstellung
von zahllosen Brennstoffzellenvarianten. Wir verfügen nunmehr über einen kompletten
Brennstoffzellenbaukasten, mit dem es uns möglich ist die verschiedensten PEM
Brennstoffzellentypen einheitlich herzustellen, egal ob sie als Brennstoff Methanol oder
Wasserstoff (oder...mal sehen was noch) verwenden. Wir verfügen hiermit über eine gute
Basis für weitere experimentelle Tätigkeiten in unserer seit 1999 auf neun Wissenschaftler
angewachsenen Brennstoffzellen-Forschungsgruppe.
Besonderer Dank gilt auch Herrn Prof. Keith Scott von der Universität Newcastle-upon-Tyne
(UK) und Herrn Prof. Andreas Seidel-Morgenstern von der Otto-von-Guericke Universität
Magdeburg für ihre Bereitschaft als Zweitgutachter für diese Arbeit zu fungieren.
Magdeburg, im Mai 2004Table of Contents V
List of Symbols........................................................................................................................IX
Abstract...............................................................................................................................XVII
1 Introduction to the Direct Methanol Fuel Cell (DMFC)................................................1
1.1 Principle and Main Features of the DMFC.....................................................................3
1.2 Anodic Methanol Oxidation............................................................................................6
1.3 Polymer Electrolyte Membrane (PEM).........................................................................11
1.4 Cathode Reactions.........................................................................................................16
1.5 Water Management in the DMFC.................................................................................17
1.6 Carbon Dioxide Production...........................................................................................18
1.7 Modeling and Simulation of DMFC Systems...............................................................20
1.8 Operation and Control of DMFC Systems....................................................................22
1.9 Conclusions and Scope of This Work...........................................................................23
2 Thermodynamics of the DMFC.......................................................................................25
2.1 Basic Considerations.....................................................................................................25
2.2 Reversible Cell Voltage.................................................................................................26
2.3 Concluding Remarks.....................................................................................................33
3 Experimental Setup...........................................................................................................34
3.1 Laboratory-scale Test Facility.......................................................................................34
3.2 DMFC Miniplant...........................................................................................................35
3.2.1 Basic Features.......................................................................................................38
3.2.2 On-Line Sensors...................................................................................................41
3.2.3 Carbon Dioxide Separator (Membrane Module)..................................................43
3.2.4 Balance of Plant....................................................................................................44
3.2.5 Corrosion Problems..............................................................................................53
3.3 Fuel Cell Design............................................................................................................56VI Table of Contents
3.3.1 Membrane Electrode Assembly (MEA)...............................................................57
3.3.2 Diffusion Layers...................................................................................................61
3.3.3 Gaskets..................................................................................................................61
3.3.4 Monopolar Plates...........................