Interactions between aqueous fluids and silicate melts [Elektronische Ressource] : equilibration, partitioning and complexation of trace elements / von Manuela Borchert

Manuela Borchert

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• Publié par: universitat_potsdam
• Publié le: 01 janvier 2009
• Nombre de lectures: 18
• Langue: English
• Poids de l'ouvrage: 4 Mo

Extrait

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“thesis_report_old” — 2010/4/26 — 13:54 — page 2 — #1
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Institut für Erd- und Umweltwissenschaften
Mineralogie
INTERACTIONS BETWEEN
AQUEOUS FLUIDS AND SILICATE MELTS
Equilibration, partitioning and
complexation of trace elements
kumulative Dissertation
zur Erlangung des akademischen Grades
"doctor rerum naturalium"
(Dr. rer. nat.)
in der Wissenschaftsdisziplin "Mineralogie"
eingereicht an der
Mathematisch-Naturwissenschaftlichen Fakultät
der Universität Potsdam
von
Dipl.-Min. Manuela Borchert
November 2009
Betreuer: Prof. R. Oberhänsli und Dr. Christian Schmidt
Projektleiter: Dr. Max Wilke
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Published online at the
Institutional Repository of the University of Potsdam:
URL http://opus.kobv.de/ubp/volltexte/2010/4208/
URN urn:nbn:de:kobv:517-opus-42088
http://nbn-resolving.org/urn:nbn:de:kobv:517-opus-42088 i i
“thesis_report_old” — 2010/4/26 — 13:54 — page B — #3
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"But o dear, o dear, o deary,
When the end comes sad and dreary!
’Tis is a dreadful thing to tell
That on Max and Moritz fell!
All they did this book rehearses,
Both in pictures and in verses."
from "Max and Moritz"
A juvenile history in seven tricks
by Wilhelm Busch
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Acknowledgements
Many people supported me during the last three years, and this work has greatly benefited
from their help. First of all, I would like to express my gratitude to Max Wilke and Christian
Schmidt, who initiated and supervised this project. Without their continuous guidance, help,
and encouragement, the research presented here could not have been accomplished. Their
doors were always open for me to discuss various aspects of my work. Both encouraged and
supported me to attend several scientific meetings, which allowed me to practice presentation
of my results and to get insights into new developments and directions in my research area.
All in all, I had a great time and I could not imagine a better supervisor team thanks a lot,
Max and Christian!
I would like to thank Karen Appel for her enormous support during the measurements at
beamline L, and the active interest in my work, which included all the patient answers to plenty
of my technical questions, the fruitful discussions, and the various comments that helped to
improve the quality of the presented manuscripts.
Furthermore, I like to thank all actual and former members of the work group "Mineralo-
gie" at the Institut für Erd- und Umweltwissenschaften (Universität Potsdam) for their support,
encouragement, and the possibility to collect teaching skills. In particular, I like to mention
Roland Oberhänsli, Uwe Altenberger, Romain Bousquet, Andreas Möller, Patrick O´Brien, and
Beate Mocek. I also like to express my gratitude to all members of the department 3.3 at the
GeoForschungsZentrum Potsdam for their support and lively discussion of my results, and the
possibility to use all laboratories and analytical instruments.
I would also apply my gratitude to following people: Reiner Schulz for his technical
support during the performance of the quench experiments, Antje Musiol for teaching me the
usage of the ICP-OES and for her help during other laboratory work, Oona Appelt for her kind
support during the EMP analyses, Andrea Gottsche, who introduced me to Ion Chromatog-
raphy and her friendly support during some other laboratory work, and Jean Cauzid, Pieter
Glatzel, Kristina Kvashnina, and the beamline staff at ID22 and ID26 for their technical support
during the measurements at the ESRF.
Finally, many thanks to my friends (and colleges) Maik, Anke, Franzi, Gregor, Nic, Fiore,
Basti, Tina, Hans-Peter, Mónica, Ati, Andre, Sylvie, Nadine, and Max for the plenty of funny
"after work" activities, and for their support during the stressful last few weeks of this work.
Last but not least I am very grateful to my family for their continuous support, under-
standing, and encouragement during the last years. Thanks so much mum, dad, Micha, Di-
ana, Jenny, Hanelore, Udo, grandma, grandpa, and of course, Maik and my beloved "little" son
Adrian.
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Zusammenfassung
Die Entstehung und Entwicklung von Graniten steht seit Jahrzehnten im Fokus vieler geologi-
scher Studien, da sich die Erdkruste zu großen Teilen aus granitoiden Gesteinen zusammen-
setzt. Von besonderer Bedeutung für die Bildung von granitischen Schmelzen ist neben der
Temperatur, der Wassergehalt der Schmelze, da dieser Parameter die chemische Zusammen-
setzung der Schmelze entscheidend verändern kann. Die Entmischung wässriger Fluide aus
Schmelzen führt zur Neuverteilung von Elementen zwischen diesen Phasen. Bedingt durch
die geringere Dichte des wässrigen Fluids im Vergleich zur Schmelze und dem Nebenge-
stein, beginnt dieses aus tieferen Erdschichten aufzusteigen. Damit verknüpft ist nicht nur eine
räumliche Trennung von Schmelze und Fluid, sondern auch die Alterierung des Nebengestein.
Dieser Prozess ist insbesondere bei der Bildung von magmatisch-hydrothermalen Lagerstät-
ten und in späten Entwicklungsstadien magmatischer Komplexe wichtig. Für ein detailliertes
Verständnis dieser Prozesse ist es notwendig, das Elementverhalten in solchen Systemen
in Abhängigkeit von Parametern wie Temperatur, Druck und chemischer Zusammensetzung
des Systems experimentell zu untersuchen, und Elementverteilungskoeffizienten als Funkti-
on dieser Variablen zu bestimmen. Für die Untersuchungen sind insbesondere Spurenele-
mente geeignet, da diese im Gegensatz zu Hauptelementen nicht essentiell für die Stabilität
weiterer auftretender Phasen sind, aber sehr sensibel auf Änderungen intensiver Variablen
reagieren können. Zudem werden bei geochemischen Mineral- und Gesteinsanalysen viele
Spurenelemente, Spurenelementverhältnisse, und Spurenelementisotope als petrogenetische
Indikatoren verwendet, d.h. diese Daten liefern Informationen darüber, wann und in welcher
Tiefe und bei welchen chemischen Bedingungen ein Gestein gebildet worden ist, und welche
weiteren Prozesse es auf dem Weg zur Erdoberfläche durchlaufen hat. Allerdings sind für vie-
le Spurenelemente die Abhängigkeiten der Verteilung zwischen Fluiden und Schmelzen von
intensiven Variablen nicht, oder nur unzureichend experimentell untersucht worden. Zusätzlich
dazu basiert die Mehrheit der experimentell gewonnenen Verteilungskoeffizienten und deren
Interpretation, insbesondere hinsichtlich der Elementkomplexierung im Fluid, auf der Analyse
von schnell abgekühlten Phasen. Bisher ist nicht geklärt, ob solche Analysen repräsentativ
sind für die Zusammensetzungen der Phasen bei hohen Drücken und Temperaturen.
Das Ziel dieser Studie war die Erarbeitung eines experimentellen Datensatzes zur Spu-
renelementverteilung zwischen granitischen Schmelzen und wässrigen Fluiden in Abhängig-
keit von der Schmelzzusammensetzung, der Salinität des Fluids, des Drucks und der Tem-
peratur. Ein Hauptanliegen der Arbeit bestand in der Weiterentwicklung einer experimentellen
Methode bei welcher der Spurenelementgehalt im Fluid in-situ, d.h. unter hohen Drücken und
Temperaturen, und im Gleichgewicht mit einer silikatischen Schmelze bestimmt wird. Die so
gewonnenen Daten können anschließend mit den Resultaten von Abkühlexperimenten vergli-
chen werden, um diese und auch Literaturdaten kritisch zu bewerten. Die Daten aller unter-
suchten Spurenelemente dieser Arbeit (Rb, Sr, Ba, La, Y und Yb) zeigen:
1. unter den untersuchten Bedingungen eine Präferenz für die Schmelze unabhängig von
der chemischen Zusammensetzung von Schmelze und Fluid, Druck oder Temperatur,
2. die Verwendung von chloridhaltigen Fluiden kann die Verteilungskoeffizienten um 1 bis
2 Größenordnungen anheben und
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3. für die Verteilungskoeffizienten von Sr, Ba, La, Y und Yb eine starke Abhängigkeit von
der Schmelzzusammensetzung im chloridischen System.
Der Vergleich der Daten der verschiedenen Methoden zeigt, dass insbesondere für chloridfreie
Fluide große Diskrepanzen zwischen den in-situ Daten und Analysen von abgeschreckten Pro-
ben bestehen. Dieses Ergebnis beweist eindeutig, dass beim Abschrecken der Proben Rück-
reaktionen stattfinden, und dass Daten, welche auf Analysen abgeschreckter Fluide basieren,
nur eingeschränkt verwendet werden sollten. Die Variation der Verteilungskoeffizienten von Sr,
Ba, La, Yb, und Y als Funktion der Schmelzzusammensetzung ist entweder auf eine &#