Microscopic investigations of the terahertz and the extreme nonlinear optical response of semiconductors [Elektronische Ressource] / vorgelegt von Daniel Golde

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• Publié le: 01 janvier 2010
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• Langue: Deutsch
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Extrait

Microscopic Investigations of the
Terahertz and the Extreme Nonlinear
Optical Response of Semiconductors
Dissertation
zur
Erlangung des Doktorgrades
der Naturwissenschaften
(Dr. rer. nat.)
dem Fachbereich Physik
der Philipps-Universit¨at Marburg
vorgelegt
von
Daniel Golde
aus Frankenberg (Eder)
Marburg (Lahn), 2010Vom Fachbereich Physik der Philipps-Universit¨at Marburg
als Dissertation angenommen am 07.06.2010
Erstgutachter: Prof. Dr. Stephan W. Koch
Zweitgutachter: PD Dr. Sangam Chatterjee
Tag der mu¨ndlichen Pru¨fung: 22.06.2010Zusammenfassung
Neben ihrer Bedeutung fur technische Anwendungen sind Halbleiter von besonderem Inter-¨
esse in der Grundlagenforschung. Die Mo¨glichkeit, Halbleiter in ho¨chster Reinheit herzustel-
len, macht sie zu idealen Modellsystemen fur die Erforschung von Korrelationseffekten in¨
wohldefinierten Vielteilchensystemen. Die Entwicklung moderner Wachstumstechniken hat es
ermoglicht, diese Effekte sogar in Systemen reduzierter Dimensionalitat zu untersuchen, von¨ ¨
nulldimensionalenQuantenpunktenzuzweidimensionalenQuantenfilmen[1].WerdenElektro-
nenineinemHalbleiterausdemValenzbandinsLeitungsbandangehoben,z.B.durchoptische
Anregung, so erzeugt die Coulombwechselwirkung eine Vielzahl von Korrelationen unter den
angeregten Teilchen. Unter anderem fu¨hrt die Elektron-Elektron-Streuung zu Relaxations-
undDephasierungsprozessen,dieaufeinerPikosekunden-odersogarFemtosekunden-Zeitskala
stattfinden. Diese ultraschnelle Dynamik des Vielteilchensystems kann mit Methoden der li-
nearen und nichtlinearen optischen Spektroskopie beobachtet werden [2–6].
Ein alternativer Zugang zur Erforschung von Korrelationseffekten in Halbleitern bietet die
Terahertzspektroskopie. Dabei macht man sich zunutze, dass die korrelierten Zustande typi-¨
¨scherweise Ubergangsfrequenzen von einigen Terahertz (THz) aufweisen. Dies erlaubt, Korre-
lationenimSystemzuidentifizierenundzucharakterisieren,diesichderdirektenBeobachtung
mit optischen Methoden verschließen [7–9]. Ein wichtiges Beispiel fur Korrelationseffekte in¨
Halbleitern ist die Bildung von Exzitonen [10]. Hierbei fu¨hrt die anziehende Coulombwechsel-
wirkungzwischeneinemElektronimLeitungsbandundeinemLoch(ein fehlendesElektron“)
”
im Valenzband zur Bildung eines gebundenen Paarzustandes a¨hnlich wie beim Wasserstoffa-
tom. In vergangenen THz-Experimenten an Halbleiternanostrukturen konnte der interne 1s-
¨2p-Ubergang genutzt werden, um Exzitonen nachzuweisen sowie ihren ultraschnellen Aufbau
nach optischer Anregung zu untersuchen [8,11–13]. Mithilfe starker THz-Felder ist es sogar
m¨oglich, den Zustand des Exzitons koh¨arent zu manipulieren [14]. Fu¨r genu¨gend hohe La-
dungstr¨agerkonzentrationen oder bei hohen Gittertemperaturen sind Exzitonen nicht mehr
stabil, und der vorliegende Vielteilchenzustand besteht aus einem Plasma von korrelierten
Elektronen und L¨ochern. In diesem Fallkanndas System kollektive Ladungstra¨gerschwingun-
gen aufweisen, sogenannte Plasmonen [1,5,15]. Die zugehorige Plasmafrequenz ist in Halb-¨
leitern typischerweise im Bereich von einigen THz, was die Untersuchung von Plasmonen
mithilfe der THz-Spektroskopie ermoglicht [16].¨
Ein weiteres Anwendungsgebiet von THz-Strahlung in Halbleitern ist die Untersuchung
¨von Ubergangen zwischen quantisierten Zustanden in niederdimensionalen Systemen, soge-¨ ¨
nannteIntersubbandu¨berg¨ange[17–21].In solchenSystemenistdieBewegungderElektronen
ein einer oder mehrere Richtungen eingeschr¨ankt. Dabei tauchen Quantisierungseffekte in
der jeweiligen Richtung auf, die dazu fuhren, dass die Elektronen nur noch diskrete Energie-¨
zust¨ande besetzten ko¨nnen [5]. Der energetische Abstand zwischen diesen Niveaus ha¨ngt von
dem tatsachlichen Potential ab, welches die Elektronen einsperrt, ist in Halbleitern aber in¨
der Regel im Bereich von einigen zehn THz.
Eine durch einen Halbleiter propagierende THz-Welle induziert auf ihrem Weg verschiede-
¨ne Uberga¨nge, die in Resonanz mit ihr stehen, beispielsweise die oben erwa¨hnten. Abgesehen
idavonbeschleunigtdasrelativlangsamoszillierendeelektrischeFeldjedochauchdieLadungs-
trager gemaß des klassischen Beschleunigungstheorems, siehe z.B. Ref. [22]. Diese oszillieren-¨ ¨
den oder wackelnden“ Elektronen strahlen ihrerseits wieder ein Feld ab und tragen somit
”
zur THz-Antwort des Halbleiters bei. Dieser sogenannte ponderomotive Beitrag kann bei op-
tischenFeldernfurgewohnlichvernachlassigtwerden,dadieElektronen,einfachausgedruckt,¨ ¨ ¨ ¨
dem sich rasch a¨ndernden elektrischen Feld nicht folgen ko¨nnen. Bei THz-Anregung kann der
ponderomotive Beitrag jedoch signifikant die Antwort des Halbleiters beeinflussen [14,23].
Der gr¨oßte Teil der vorliegenden Arbeit bescha¨ftigt sich mit der theoretischen Untersu-
chung der linearen THz-Antwort von Halbleiternanostrukturen auf Basis einer mikroskopi-
schen Theorie [5,10]. Dabei untersuche ich zwei verschiedene F¨alle: Intersubbandu¨berga¨nge
inoptischangeregtenQuantenfilmensowiedieTHz-Antwortvonzweidimensionalenkorrelier-
ten Elektron- und Elektron-Loch-Plasmen. Im zweiten Fall liefert die Bestimmung der Plas-
mafrequenz aus den berechneten linearen THz-Spektren signifikante Unterschiede zur allge-
meinbekanntenFormderzweidimensionalenPlasmafrequenz[5].DesWeiterenuntersucheich
das Elektron-Loch-Systems fu¨r Bedingungen, bei denen sowohl Exzitonen vorhanden sind die
THz-AntwortaberauchEinflussedesPlasmasenthalt.EinquantitativerExepriment-Theorie-¨ ¨
¨Vergleich liefert neue Erkenntnisse u¨ber das Verhalten des Systems beim Ubergang vom rein
exzitonischen zum plasmaartigen Regime. Die Diskussion der Intersubbandubergange kon-¨ ¨
zentriert sich hauptsa¨chlich auf den Einfluss der beschleunigten Ladungstra¨gern auf die THz-
Antwort.IchstelleeineeinfacheMethodevor,dieesermoglicht,dieponderomotivenEinflusse¨ ¨
direkt in den THz-Spektren zu identifizieren. Daneben werden auch exzitonische Effekte in
den Intersubbandu¨berga¨ngen untersucht.
DerletzteTeildieserArbeitbehandeltdieextremnichtlineareoptischeAntwortvonHalblei-
ternanostrukturen.IndiesemRegimederLicht-Materie-Wechselwirkungsinddievorhandenen
Felder so stark, dass die Rabifrequenz vergleichbar oder sogar großer ist als die charakteris-¨
¨tische Ubergangsfrequenz des betrachteten Systems [24]. Dabei ist die Rabifrequenz definiert
¨als das Produkt aus dem Dipolmatrixelement des entsprechenden Ubergangs und der elektri-
schenFeldsta¨rke.BeiresonanterAnregungeinesZweiniveausystems,legtdieRabifrequenzdie
Zeit fest, wahrend der sich das System aus dem Grundzustand in einen komplett invertierten¨
Zustand und wieder zuru¨ck in den Grundzustand entwickelt. Dieser Zyklus wird ein Rabi-
flop genannt. In der herk¨ommlichen nichtlinearen Optik beinhaltet ein Rabiflop u¨blicherweise
viele Oszillationen des anregenden Feldes. In diesem Fall wird die Dynamik des Zweinive-
ausystems gut durch das sogenannte Areatheorem [25] der nichtlinearen Optik beschrieben,
welches den Besetzungszustand des Systems mit der Einhullenden des Laserpulses verknupft.¨ ¨
Die Systemdynamik wird also vielmehr durch die Einhu¨llende, also die Intensita¨t, des Feldes
bestimmt als durch das elektrische Feld an sich. Im Gegensatz dazu findet ein Rabiflop im ex-
trem nichtlinearen Regime wa¨hrend einer einzigen Schwingung des optischen Feldes statt, so
dass das elektrische Feld selbst nun den Zustand des Systems manipuliert. Man spricht hier-
bei von carrier-wave Rabiflops. Theoretische Untersuchungen [26–32] zu diesem Gebiet haben
eine große Anzahl neuer nichtlinearer Effekte vorhergesagt, von denen einige auch schon in
Experimenten an Halbleitern beobachtet werden konnten [33–35]. In theoretischen Arbeiten
zu Halbleitern wurden diese meist als ein Ensemble von unabha¨ngigen Zweiniveausystemen
modelliert unter Vernachlassigung der Coulombwechselwirkung zwischen den angeregten La-¨
dungstra¨gern. Nur in einigen wenigen Vero¨ffentlichungen wurden Coulombeffekte im extrem
nichtlinearen Regime berucksichtigt [35,36]. Des Weiteren haben sich bisherige Untersuchun-¨
gen lediglich auf Interbandu¨berg¨ange konzentriert, also auf Prozesse, bei denen Elektronen
aus dem Valenzband ins Leitungsband angeregt werden. Bei den hohen Feldstarken, die hier¨
iieine Rolle spielen, kann die Intrabandbeschleunigung allerdings nicht mehr von vornherein
vernachlassigt werden. Daher werden in der vorliegenden Arbeit sowohl der Einfluss der Cou-¨
lombwechselwirkung als auch die Auswirkung der ponderomotiven Ladungstragerbeschleuni-¨
gung auf die extrem nichtlineare Antwort untersucht.
Die mikroskopische Theorie, die fur Berechnungen der in dieser Arbeit diskutierten Re-¨
sultate verwendet wurde, wird in Kapitel 2 vorgestellt. Sie basiert auf einer Bewegunsglei-
chungsmethode [5], bei der die auftauchende Vielteilchenhierarchie mit einer sogenannten
Clusterentwicklung [10] konsistent abgebrochen wird. In Hartree-Fock-Na¨herung erhalte ich
erweiterte Halbleiterblochgleichungen [5], die neben den ublichen Interbandubergang