Neutron scattering study on R_1tn2PdSi_1tn3 (R=Ho, Er, Tm) compounds [Elektronische Ressource] / vorgelegt von Fei Tang

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• Physik

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• Publié par: technische_universitat_dresden
• Publié le: 01 janvier 2010
• Nombre de lectures: 31
• Langue: English
• Poids de l'ouvrage: 7 Mo

Extrait

Technische Universit¨at Dresden
Fakult¨at Mathematik und Naturwissenschaften
Fachrichtung Physik
Institut fu¨r Festk¨orperphysik
Neutron scattering study on
R PdSi2 3
(R = Ho, Er, Tm) compounds
Dissertation
zur Erlangung des akademischen Grades
Doctor rerum naturalium
vorgelegt von
Fei Tang
geboren am 06.06.1981 in Sichuan, China
Oktober, 20101. Gutachter: Professor Dr. Michael Loewenhaupt
2. Gutachter: Professor Dr. Frank Steglich
Eingereicht am: 04.10.2010
Verteidigt am: 14.12.2010
iiAbstract
Previous studies on the family of inter-metallic rare-earth compounds R PdSi re-2 3
vealed multifaceted magnetic properties, for instance, spin-glass like behavior. Exper-
imental observations include: Signs of a crystallographic superstructure, complicated
magneticstructuresbothinzerofieldandinappliedmagneticfieldsaswellasageneric
phase in applied fields for compounds in the series with the heavy rare-earthsR = Gd,
Tb, Dy, Ho, Er and Tm.
This thesis expands the studies on the magnetic properties of R PdSi employing2 3
mainlyneutronscatteringonsinglecrystalswiththefocusonthecompoundswithR=
Ho,ErandTm. Adetailedanalysisofthecrystallographicsuperstructureusingmodu-
lationwaveapproachandgrouptheoryispresented. Theresultingstructureimpliesthe
existence of two different rare-earth sites with reduced symmetry and an arrangement
ofthedifferentsitesaccordingtosequencesasdeterminedbythesuperstructure. Itwill
beshownthatthereducedsymmetryoftherare-earthsitesisexplicitlyobservedinthe
energy spectra of inelastic neutron scattering. The results on the magnetic structures
andexcitationsareshownanddiscussedintheframeworkofthesuperstructuremodel.
Specifically the generic phase in applied fields is interpreted as a direct consequence
of the crystallographic superstructure. It is rather unusual that a crystallographic su-
perstructure is playing such a decisive, and through the field dependence also tunable
role in determining the magnetic properties as observed in R PdSi . The mediating2 3
interactionsbetweenthecrystallographicpartandthemagneticpartofthesystemwill
be discussed.
Zusammenfassung
Fru¨here Untersuchungen der Familie der intermetallischen Selten-Erd Verbindun-
gen R PdSi zeigten vielf¨altige magnetische Eigenschaften, zum Beispiel ein Spin-2 3
glas ¨ahnliches Verhalten. Die experimentellen Beobachtungen beinhalten: Zeichen fu¨r
¨einekristallographischeUberstruktur, komplizierte magnetischeStrukturen, sowohlim
NullfeldalsauchinangelegtenMagnetfeldernunddaru¨berhinauseinegenerischePhase
in Magnetfeldern in den untersuchten Verbindungen mit den schweren Selten-Erden
R = Gd, Tb, Dy, Ho, Er und Tm.
Diese Dissertation erweitert die Untersuchungen der magnetischen Eigen-
schaften von R PdSi , haupts¨achlich durch Verwendung von Neutronenstreuung an2 3
Einkristallen, mit dem Schwerpunkt auf den Verbindungen mit R = Ho, Er und
¨Tm. Eine genaue Analyse der kristallographischen Uberstruktur mittels Modulation-
swellenansatz und Gruppentheorie wird pr¨asentiert. Das resultierende Strukturmod-
ell impliziert die Existenz zweier unterschiedlicher Selten-Erd Lagen mit reduzierter
¨Symmetrie in einer Anordnung entsprechend der durch die Uberstruktur festgelegten
Sequenzen. Eswirdgezeigt, dassdiereduzierteSymmetriederSelten-ErdLagendurch
BeobachtungenderinelastischenNeutronenstreuungexplizitbest¨atigtwird. DieErgeb-
¨nissedermagnetischenStrukturenundAnregungenwerdenimRahmendesUberstruk-
turmodels diskutiert. Speziell die generische Phase folgt als direkte Konsequenz aus
¨ ¨der Uberstruktur. Es ist eher ungew¨ohnlich, dass eine kristallographische Uberstruk-
tur eine solch bestimmende und bei Magnetfeldvariation auch “tunebare” Rolle spielt,
wie dies in den R PdSi Verbindungen beobachtet wird. Die vermittelnden Wechsel-2 3
wirkungen zwischen Struktur und Magnetismus werden diskutiert.
iiiContents
Abstract iii
1 Introduction 1
1.1 A brief history . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1
1.2 The rare-earth ions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3
1.3 Crystal electric field effect . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3
1.4 Exchange interaction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4
1.4.1 RKKY exchange interaction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
1.4.2 Dipole-dipole interaction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
1.5 The scope of this work . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6
2 Experimental methods 7
2.1 Macroscopic methods . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
2.1.1 Magnetization with vibrating sample magnetometer (VSM) . . . 8
2.1.2 The ac magnetic susceptibility . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8
2.2 Neutron scattering . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9
2.2.1 Neutron diffraction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
2.2.2 Inelastic neutron scattering . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
2.A Tables of measurements performed . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16
2.B Convention of notations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
I Magnetic structures inR PdSi 202 3
3 Crystallographic structure ofR PdSi 212 3
3.1 The basic structure . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
3.2 The observation of superstructure . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
3.3 The crystallographic structure model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23
3.3.1 Description of superstructure using modulation wave approach . . . 23
3.3.2 Structure model for R PdSi . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 252 3
3.3.3 Comparison with previous models . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
3.4 Implications for magnetic structures . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
ivCONTENTS
4 Magnetic structures of Ho PdSi 382 3
4.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
4.2 The zero field magnetic structure . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39
14.2.1 Propagation vectorτ = ( -δ, 2δ, 0) . . . . . . . . . . . . . . . . 39
7
4.2.2 The direction of the magnetic moment . . . . . . . . . . . . . . 42
4.3 Field dependence of the zero field structure . . . . . . . . . . . . . . . . 45
4.3.1 Magnetic field applied along the (001) direction . . . . . . . . . 45
¯4.3.2 Magnetic field applied along the (110) direction . . . . . . . . . 46
4.4 The generic FiM phase at higher field . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49
4.4.1 Magnetic field applied along (001) direction . . . . . . . . . . . 50
¯4.4.2 Magnetic field applied along (110) direction . . . . . . . . . . . 51
4.4.3 Modeling of the FiM phase at higher field . . . . . . . . . . . . 52
4.5 Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55
5 Magnetic structures of Er PdSi in finite magnetic fields 562 3
5.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56
5.2 Competing magnetic structures at zero field . . . . . . . . . . . . . . . 57
5.3 Magnetic structures in magnetic fields . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61
5.3.1 Zero field structures in magnetic field . . . . . . . . . . . . . . . 61
5.3.2 Structureτ = (0.133, 0.133, 0) in applied field . . . . . . . . . 623
5.4 The generic FiM phase at higher field . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
5.5 Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 67
6 Magnetic structures of Tm PdSi 702 3
6.1 Phase diagram derived from ac-susceptibility measurements. . . . . . . 70
6.2 Magnetic structures in zero field . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73
6.2.1 Experimental observations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73
6.2.2 Magnetic structure model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76
6.2.3 Determination of the magnetic moment . . . . . . . . . . . . . . 79
6.3 Magnetic structures at intermediate fields . . . . . . . . . . . . . . . . 80
6.3.1 The zero field structure in field . . . . . . . . . . . . . . . . . . 81
6.3.2 The appearance of new propagation vectors . . . . . . . . . . . 81
6.4 The generic FiM phase at higher field . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 85
6.5 Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87
II Magnetic excitations in R PdSi 902 3
7 Interactions in R PdSi 912 3
7.1 Crystal electrical field effect in R PdSi . . . . . . . . . . . . . . . . . . 912 3
7.1.1 Temperature dependence of CEF transitions . . . . . . . . . . . 93
7.1.2 Field dependence of CEF transitions . . . . . . . . . . . . . . . 94
7.2 Dispersion of CEF transitions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 96
7.3 Convention of labeling . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 96
vCONTENTS
8 Magnetic excitations in Ho PdSi 982 3
8.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98
8.2 Magnetic excitations in zero field . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 100
8.3 Temperature dependence of the magnetic excitations in zero field . . . 101
8.4 Q dependence of the magnetic excitations . . . . . . . . . . . . . . . . 104
8.4.1 Q dependence of the magnetic excitations in the HK0 plane . . 104
8.4.2 Qdependenceofthemagneticexcitationsalongthe(00L)direction106
8.5 Field dependence of