On the combination of a low energy hydrogen atom beam with a cold multipole ion trap [Elektronische Ressource] / vorgelegt von Gheorghe Borodi

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• Astronomie
• Physik

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• Publié le: 01 janvier 2008
• Nombre de lectures: 25
• Langue: Deutsch
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Extrait

ON THE COMBINATION OF A LOW ENERGY
HYDROGEN ATOM BEAM
WITH A COLD MULTIPOLE ION TRAP






von der Fakultät für Naturwissenschaften der Technischen Universität Chemnitz
genehmigte Dissertation zur Erlangung des akademischen Grades

doctor rerum naturalium

(Dr. rer. nat.)


vorgelegt von M. Sc. Gheorghe Borodi
geboren am 06.10.1970 in Caianu Mic, Rumanien
eingereicht am 20. Oktober 2008


Gutachter:
Prof. Dr. Dieter Gerlich
Prof. Dr. Manfred Albrecht
Prof. Dr. Juraj Glosík



Tag der Verteidigung, 09. Dezember 2008
http://archiv.tu-chemnitz.de/pub/2009/








BIBLIOGRAPHISCHE BESCHREIBUNG
ON THE COMBINATION OF A LOW ENERGY
HYDROGEN ATOM BEAM
WITH A COLD MULTIPOLE ION TRAP
Dissertation an der Fakultät für Naturwissenschaften der
Technischen Universität Chemnitz, Institut für Physik,
von Gheorghe Borodi

Chemnitz, 20. 10. 2008
144 Seiten inkl. 2 Publikationen
in englischer Sprache mit 6 Tabellen und 66 Abbildungen

Referat
Der erste Teil der Aktivitäten dieser Arbeit bestand in der Entwicklung einer modernen
Ionenspeicher Apparatur zur Untersuchung chemischer Prozesse mit atomarem
Wasserstoff. Die Integration eines differentiell gepumpten Radikalenstrahls in eine
vorhandene temperaturvariable 22-Pol Speicherapparatur erforderte größere
Änderungen an dieser. Da astrophysikalische Fragestellungen im Vordergrund standen,
führt die Einleitung zunächst in das Gebiet der Astrophysik und -chemie ein. Die
Grundlagen der Ionenspeicherung in temperaturvariablen Hf-Speichern sind ausführlich
in der Literatur dokumentiert. Daher ist die Beschreibung der Apparatur (Kapitel 2)
relativ kurz gehalten. Viel Mühe wurde in die Entwicklung einer intensiven und stabilen
Quelle für Wasserstoffatome aufgewandt, deren kinetische Energie variiert werden
kann. Das Kapitel 3 beschreibt dieses Modul in vielen Details, wobei der Einsatz von
magnetischen Hexapolen zum Führen der Atome und die chemische Behandlung der
Oberflächen zur Reduzierung der H-H Rekombination einen wesentlichen Platz
einnimmt.
Durch die außergewöhnliche Empfindlichkeit der Speichertechnik kann das neue
Instrument zur Untersuchung von vielen Reaktionen eingesetzt werden, die von
astrochemischer und fundamentaler Bedeutung sind. Die Ergebnisse dieser Arbeit sind
im Kapitel 4 zusammengestellt, einige Reprints und Entwürfe von Publikationen findet
+man im Anhang. Die Reaktionen von CO mit Wasserstoffatomen und -molekülen 2
erwiesen sich als sehr geeignet, um in situ H and H Dichten über den gesamten 2
Temperaturbereich der Apparatur zu bestimmen (10 K - 300 K). Zum ersten mal
+ +wurden Reaktionen von H- and D-Atomen mit den Kohlenwasserstoffionen CH , CH2 ,
+and CH bei Temperaturen des interstellaren Raums untersucht. Ein sehr interessantes, 4
noch nicht ganz verstandenes Stoßsystem ist die Wechselwirkung von protoniertem
Methan mit H-Atomen. Im Ausblick der Arbeit werden einige Ideen aufgezeigt, wie
man das Instrument verbessern kann, und es werden einige Reaktionen erwähnt, die
man als nächste untersuchen könnte.
3 BIBLIOGRAPHISCHE BESCHREIBUNG
Diese Dissertation ist einen Beitrag zum Projekt 5 der Forschergruppe Laboratory
Astrophysics: Structure, Dynamics and Properties of Molecules and Grains in Space,
die von der DFG im Zeitraum von 2000 bis 2006 unterstützt wurde.
Schlagwörter
Ionen-Atom Reaktionen, Astrochemie, Hf-Multipol Ionenfalle, niederenergetischer H-
Atomstrahl, H-H-Rekombination, Ratenkoeffizienten bei tiefen Temperaturen,
+ + + + +Dehydrierung , Deuterierung, interstellare Moleküle: CH , CD , CH , CH D , CH , 3 2 4
+ + + +CH D , CH , CH D , CO H 3 5 4 2

Abstract
The first part of the activities of this thesis was to develop a sophisticated ion storage
apparatus dedicated to study chemical processes with atomic hydrogen. The integration
of a differentially pumped radical beam source into an existing temperature variable 22-
pole trapping machine has required major modifications. Since astrophysical questions
have been in the center of our interest, the introduction first gives a short overview of
astrophysics and -chemistry. The basics of ion trapping in temperature variable rf traps
is well-documented in the literature; therefore, the description of the basic instrument
(Chapter 2) is kept rather short. Much effort has been put into the development of an
intense and stable source for hydrogen atoms the kinetic energy of which can be
changed. Chapter 3 describes this module in detail with emphasis on the integration of
magnetic hexapoles for guiding the atoms and special treatments of the surfaces for re-
ducing H-H recombination.
Due to the unique sensitivity of the rf ion trapping technique, this instrument allows one
to study a variety of reactions of astrochemical and fundamental interest. The results of
this work are summarized in Chapter 4, some reprints and drafts are reproduced in the
+appendix. Reactions of CO with hydrogen atoms and molecules have been established 2
as calibration standard for in situ determination of H and H densities over the full tem-2
perature range of the apparatus (10 K - 300 K). For the first time, reactions of H- and D-
+ + +atoms with the ionic hydrocarbons CH , CH and CH have been studied at tempera-2 , 4
tures of interstellar space. A very interesting, not yet fully understood collision system
is the interaction of protonated methane with H. The outlook presents some ideas, how
to improve the new instrument and a few reaction systems are mentioned which may be
studied next.
This thesis is a contribution to the project 5 of the research unit Laboratory Astrophys-
ics: Structure, Dynamics and Properties of Molecules and Grains in Space which has
been supported by the DFG from 2000 to 2006.
Key words
Ion-atom reactions, astrochemistry, rf-multipole ion trap, low energy hydrogen atom
beam, H-H recombination, low temperature rate coefficient, dehydrogenation, deutera-
+ + + + + + + +tion, interstellar molecules: CH , CD , CH , CH D , CH , CH D , CH , CH D , 3 2 4 3 5 4
+ CO H2
4
CONTENTS
1 INTRODUCTION 7
1.1 Physical conditions in space 7
1.2 Chemistry of the interstellar medium 7
1.3 Laboratory approaches 11
1.4 Overview 13
2 EXPERIMENTAL 14
2.1 The AB–22PT apparatus 14
2.2 Vacuum system and gas inlet 16
2.3 Description of the 22-pole ion trap machine 18
2.4 Determination of rate coefficients 21
3 COLD ATOMIC HYDROGEN BEAM SOURCE 25
3.1 Theoretical considerations 25
3.1.1 Theory of effusive gas sources 25
3.1.2 Mechanisms of H production and loss 27
3.1.3 Guiding and focusing H atoms 31
3.2 Technical description 33
3.2.1 The radio frequency dissociator 33
3.2.2 The nozzle cooling system 34
3.2.3 The hexapole magnets 36
3.3 Test measurements 38
3.3.1 Degree of dissociation measurements 39
3.3.2 Number density at trap location 45
3.3.3 Velocity distributions of atoms 53
4 REACTIONS 55
+4.1 Temperature dependence of reactions of CO 55 2
+4.2 Reactions of CH with H and D 56
+ +4.3 CH + H, CH + D 61 4 4
+ +4.4 CH + D 65 5 5
5 SUMMARY AND OUTLOOK 69
APPENDIX 71
A On the combination of a low energy hydrogen atom beam with a 71
cold multipole ion trap
+B Reactions of CO with H, H and deuterated analogues 109 2 2
C Interactions of ions with hydrogen atoms 119
D Nomenclature 129





5 REFERENCES 131
LIST OF PUBLICATIONS AND CONFERENCE CONTRIBUTIONS 137
SELBSTSTÄNDIGKEITSERKLÄRUNG 139
CURRICULUM VITAE 141
ACKNOWLEDGEMENTS 143

61 INTRODUCTION
1.1 Physical conditions in space
Most of the mater in the universe is assembled in large agglomerates of stars known as
galaxies; however, the stars occupy only a small fraction of the space. The space be-
tween stars is found to be not devoid of material but to contain so-called interstellar
medium (ISM), which consist of gas (99 %) and sub-µm sized grain particles (1 %) with
-3an average number density of 1 H atom cm [kai02]. Using various methods, astrono-
mers have been able to deduce the cosmic abundances of the elements. By far dominant
is still hydrogen; helium has about 7 % of the hydrogen abundance by number. The bio-
genic elements carbon, nitrogen and oxygen have fractional abundances with respect to
-4 -5 -4hydrogen of 4 × 10 , 9.3 × 10 , and 7.4 × 10 , respectively [her05]. Other elements like
neon, silicone, magnesium and sulfur are less copious furnishing only 0.02 % of the
hydrogen abundance. The average elemental abundances do not apply to all astronomi-
cal objects, for example, stars in certain stages of evolution can be carbon rich (contain-
ing more carbon than oxygen).
Early models [kee77] classified the ISM into three phases: the Cold Neutral Medium
(CNM) often referred to as clouds; the Warm Ionized Medium (WIM) which is consid-
ered the boundary layers of the CNM; and the Hot Ionized Medium (HIM), wh