Photonics at the Frontiers: Generation of Few-cycle Light Pulses via NOPCPA and Real-time Probing of Charge Transfer in Hybrid Photovoltaics [Elektronische Ressource] / Daniel Herrmann. Betreuer: Eberhard Riedle

Daniel Herrmann

Sujets

• Physik

Informations

• Publié par: ludwig-maximilians-universitat_munchen
• Publié le: 01 janvier 2011
• Nombre de lectures: 8
• Langue: Deutsch
• Poids de l'ouvrage: 26 Mo

Extrait

Photonics at the Frontiers:
Generation of Few-cycle Light Pulses via NOPCPA and
Real-time Probing of Charge Transfer in Hybrid Photovoltaics


Daniel Herrmann











Dissertation

München 2011


Photonics at the Frontiers:
Generation of Few-cycle Light Pulses via NOPCPA and
Real-time Probing of Charge Transfer in Hybrid Photovoltaics


Daniel Herrmann







Dissertation
an der Fakultät für Physik
der Ludwig-Maximilians-Universität
München



vorgelegt von
Daniel Herrmann
aus Wiesbaden



München, im Oktober 2011





























Erstgutachter: Prof. Dr. Eberhard Riedle
Zweitgutachter: Prof. Dr. Stefan Karsch

Tag der mündlichen Prüfung: 11.11.2011



Kurzfassung

Die schnellsten bekannten lichtinduzierten Prozesse in der Natur treten auf einer Zeitskala
von wenigen Femtosekunden (fs) oder sogar auf einigen hundert Attosekunden (as) auf. Um
diese ultraschnellen Licht-Materie-Wechelwirkungen aufzulösen und zu erforschen, sind
Lichtpulse von wenigen optischen Zyklen vom extrem Ultravioletten (XUV) bis hin zum
Infraroten (IR) erforderlich. Deren Erzeugung stellt schon seit Jahren eine Herausforderung
dar und stößt auf breites Interesse für Anwendungen in Physik, Chemie und Medizin.
Im ersten Teil dieser Dissertation wird die vielversprechende Methodik der nichtkollinearen
optisch parametrischen Verstärkung gestreckter Lichtpulse (NOPCPA) für die Generierung
von „few-cycle“ Lichtpulsen im Sichtbaren (Vis) und nahen IR (NIR) mit Pulsdauern von 5-
8 fs Halbwertsbreite erheblich weiterentwickelt. Grundlegende parametrische Einflüsse, wie
die Existenz einer parametrisch induzierten Phase und die Generierung von optisch
parametrischer Fluoreszenz (OPF), werden sowohl durch theoretische Analysen und
numerische Simulationen, als auch durch konkrete Experimente erforscht. Experimentell
werden im Rahmen dieser Arbeit „few-cycle“ Lichtpulse mit einer Pulsdauer von 7.9 fs,
130 mJ Energie, bei 805 nm Zentralwellenlänge und einem sehr hohen, „seed“-Puls
limitierten Vorpuls-Kontrast von 11 und 8 Größenordnungen bei 30 ps und ca. 3 ps erzielt.
Diese stellen derzeit die leistungsstärksten „few-cycle“ Lichtpulse weltweit dar und es werden
durch diese Arbeit und Kooperationen neue Experimente in der Hochfeld-Physik realisiert.
Zum Einen, ist es mit dem hier beschriebenen Breitbandpulsverstärker gelungen, "quasi-
monoenergetische" Elektronen mit Energien mit bis zu 50 MeV zu beschleunigen. Dazu wird
19 2der Lichtpuls zu relativistischen Intensitäten von mehreren 10 W/cm in einen Helium-
Gasjet fokussiert. Die Elektronen zeigen einen stark reduzierten niederenergetischen
Elektronenhintergrund, verglichen mit Beschleunigung durch längere Lichtpulse. Zum
Anderen, wurde XUV-Licht bis zur 20. Harmonischen des generierten Lichtpulses aus dem
Breitbandpulsverstärker durch dessen „sub-cycle“ Wechselwirkung mit Festkörperoberflächen
erzeugt. Die Erzeugung von solchen kohärenten hohen Harmonischen verspricht den Bau von
kompakteren XUV-Strahlungsquellen, die as-Pulsdauern mit hohen Photonenflüssen XUV-
Anrege/XUV-Abfrage Experimente kombinieren würden.
Im Rahmen dieser Arbeit werden darüber hinaus neue, erweiterte Konzepte für noch
breitbandigeres NOPCPA über eine Oktave entwickelt und charakterisiert, die die
Verwendung von zwei Pumppulsen in einer NOPCPA Stufe und die Verwendung von zwei
verschiedenen Pumpwellenlängen in zwei aufeinanderfolgenden NOPCPA Stufen beinhalten.
Im zweiten Teil dieser Dissertation werden breitbandige Weißlicht-Spektren und mittels
NOPCPA spektral abstimmbare, ultrakurze Lichtpulse verwendet um ein weltweit
einzigartiges transientes Absorptionsspektrometer mit Vielkanaldetektion zu realisieren.
Dieser neue Anrege-Abfrage Aufbau kombiniert eine sehr breitbandige UV-Vis-NIR Abfrage
mit einer hohen Zeitauflösung von 40 fs und hoher Sensitivität für die transiente Änderung
-4der optischen Dichte von weniger als 10 . Damit ist es in dieser Dissertation zum ersten Mal
gelungen den photoinduzierten Ladungstransfer im konjugierten Polymer Polythiophen und in
hybriden Polythiophen/Silizium Solarzellen in Echtzeit aufzulösen. Dabei wird eine seit
mehreren Dekaden geführte kontroverse Debatte über die Natur der primären Photoanregung
in organischen Halbleitern aufgelöst: Exzitonen dissoziieren mit 140 fs Zeitkonstante zu
Polaronen (Ladungsträger). Entscheidende Parameter (z.B. strukturelle Ordnung,
Ladungsträgermobilität) für die Effizienz der Generierung und Extraktion von freien
Ladungsträgern können bestimmt werden, was fundamentales Verständnis für die
Optimierung von organischer und hybrider Photovoltaik für zukünftige nachhaltige
Energiequellen beisteuert. Weitere Ultrakurzzeit-Experimente an neuartigen organischen
Solarzellen sind hier begonnen und aufgezeigt.
v






















































vi
List of Publications

This thesis is based on the following publications reprinted in the appendices B1-B10:
1 Generation of sub-three-cycle, 16 TW light pulses by using noncollinear optical
parametric chirped-pulse amplification
Daniel Herrmann, Laszlo Veisz, Raphael Tautz, Franz Tavella, Karl Schmid, Vladimir
Pervak, and Ferenc Krausz
Optics Letters 34, 2459-24691 (2009).
2 Generation of 8 fs, 125 mJ Pulses Through Optical Parametric Chirped Pulse
Amplification
Daniel Herrmann , Laszlo Veisz, Franz Tavella, Karl Schmid, Raphael Tautz,
Alexander Buck, Vladimir Pervak and Ferenc Krausz
Advanced Solid-State Photonics (ASSP) 2009 paper WA3.
3 Generation of Three-cycle, 16 TW Light Pulses by use of Optical Parametric
Chirped Pulse Amplification
Daniel Herrmann, Laszlo Veisz, Raphael Tautz, Alexander Buck, Franz Tavella,
Karl Schmid, Vladimir Pervak, Michael Scharrer, Philip Russell and Ferenc Krausz
The European Conference on Lasers and Electro-Optics (CLEO/Europe) 2009 paper
CG1_3.
4 Investigation of two-beam-pumped noncollinear optical parametric chirped-pulse
amplification for the generation of few-cycle light pulses
Daniel Herrmann, Raphael Tautz, Franz Tavella, Ferenc Krausz, and Laszlo Veisz
Optics Express 18, 4170-4183 (2010).
5 Approaching the full octave: Noncollinear optical parametric chirped pulse
amplification with two-color pumping
D. Herrmann, C. Homann, R. Tautz, M. Scharrer, P. St.J. Russell, F. Krausz, L. Veisz,
and E. Riedle
Optics Express 18, 18752-18762 (2010).
6 Approaching the Full Octave: Noncollinear Optical Parametric Chirped Pulse
Amplification with Two-Color Pumping
Daniel Herrmann, Christian Homann, Raphael Tautz, Laszlo Veisz, Ferenc Krausz,
and Eberhard Riedle
Advanced Solid-State Photonics (ASSP) 2011 paper JWC1.
vii
7 Role of Structural Order and Excess Energy on Ultrafast Free Charge
Generation in Hybrid Polythiophene/Si Photovoltaics Probed in
Real Time by Near-Infrared Broadband Transient Absorption
Daniel Herrmann, Sabrina Niesar, Christina Scharsich, Anna Köhler,
Martin Stutzmann, and Eberhard Riedle
Journal of the American Chemical Society 133, 18220 (2011).
(Further publications by the authors about this topic are in preparation.)
Additionally, results from various collaborations are contained in this thesis:
8 Few-Cycle Laser-Driven Electron Acceleration
K. Schmid, L. Veisz, F. Tavella, S. Benavides, R. Tautz, D. Herrmann, A. Buck,
B. Hidding, A. Marcinkevicius, U. Schramm, M. Geissler, J. Meyer-ter-Vehn,
D. Habs, and F. Krausz
Physical Review Letters 102, 124801 (2009).
9 Density-transition based electron injector for laser driven wakefield accelerators
K. Schmid, A. Buck, C. M. S. Sears, J. M. Mikhailova, R. Tautz, D. Herrmann,
M. Geissler, F. Krausz, and L. Veisz
Physical Review Special Topics-Accelerators and Beams 13, 091301 (2010).
10 Toward single attosecond pulses using harmonic emission from solid-density
plasmas
P. Heissler, R. Hörlein, M. Stafe, J.M. Mikhailova, Y. Nomura, D. Herrmann,
R. Tautz, S.G. Rykovanov, I.B. Földes, K. Varjú, F. Tavella, A. Marcinkevicius,
F. Krausz, L. Veisz, G.D. Tsakiris
Applied Physics B 101, 511–521 (2010).





The author of this dissertation received written permission by the journals to include printed copies
of the original versions for all publications in this thesis.
viii
Contents
Chapt