Trapping and cooling of single molecular ions for time resolved experiments [Elektronische Ressource] / vorgelegt von Steffen Kahra

Steffen Kahra

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• Publié par: ludwig-maximilians-universitat_munchen
• Publié le: 01 janvier 2010
• Nombre de lectures: 20
• Langue: Deutsch
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Extrait

Trapping and cooling of single molecular ions
for time resolved experiments
Dissertation der Fakultät für Physik
der
Ludwig-Maximilians-Universität München
vorgelegt von Ste en Kahra
aus Rochlitz
München, den 24. September 2010Erstgutachter: Dr. Tobias Schätz
Zweitgutachter: Prof. Dr. Dietrich Habs
Tag der mündlichen Prüfung: 14. März 2011Zusammenfassung
In der vorliegenden Arbeit werden isolierte, einzeln ortsaufgelöste molekulare Ionen mit einer
Femtosekundenspektroskopie auf der Basis von Einzelreaktionsereignissen untersucht. Für die zur
simultanen Speicherung von atomaren und molekularen Ionen notwendige Radiofrequenzfalle
wurde eine transportable Vakuumapparatur konzipiert und realisiert sowie die zugehörigen Laser-
-10systeme aufgebaut und eingerichtet. Um die Ultrahochvakuumbedinungen bei 2⋅ 10 mbar auch
bei häuger Molekülpräparation gewährleisten zu können, wurde ein modularer Auau gewählt,
bei dem Präparations- und Expermentierbereich durch di erentielle Pumpstrecken voneinander
getrennt sind. Durch diese hindurch führt ein 48 cm langer Quadrupolionenleiter, in welchem
Ionen zwischen den Kammern transferiert werden können. Entlang des Ionenleiters ermöglichen
ringförmige Gleichspannungselektroden eine dreidimensionale Speicherung der Ionen.
+ +Im Rahmen dieser Arbeit wurde mit atomaren 24Mg und molekularen 24MgH Ionen gearbei-
tet. Erstere werden durch Photoionisation von Magnesiumatomen aus einem thermischen Strahl
erzeugt und ihre Bewegungsenergie durch Laserkühlung soweit reduziert, dass sie in etwa 20 μm
Abstand voneinander in einer kristallinen Struktur erstarren. Magnesiumhydridionen werden nach
+Einleiten von Wassersto gas in einer photochemischen Reaktion mit 24Mg generiert und – von
verbleibenden atomaren Ionen sympathetisch gekühlt – auf Gi erplätze des Kristalls integriert.
+Bei der Laserkühlung von 24Mg ausgesendete Fluoreszenzphotonen ermöglichen die optische
Detektion der Ionen mit derzeit bis zu 1 μm Ortsau ösung. Die nicht uoreszierenden molekularen
Ionen werden indirekt als vermeintlich unbesetzte Stellen der Kristallstruktur sichtbar.
Neben der Demonstration des Erfolges unseres Fallenkonzepts sowie dessen Charakterisie-
rung bildet der verlustfreie, kontrollierte Transport von atomaren und molekularen Ionen aus
dem Präparations- in den Experimentierbereich, eine wichtige Errungenscha, welche zu einem
kontinuierlichen Nachladen von Ionen mit einer Rate von über 100 Hz ausgebaut werden kann.
Diese Arbeit präsentiert eine Machbarkeitsstudie zur Kombination von Präzisionsmethoden
zweier Forschungsgebiete. Dazu wurde die Fallenapparatur mit einem weiteren Vakuumsystem, in
dem ultraviole
e Femtosekundenpulse erzeugt werden können, über ein System von di erenziel-
len Pumpstrecken verbunden. Als Resultat werden 5 fs zeitaufgelöste Pump-Probe Experimente
+vorgestellt, die die Oszillation eines Vibrationswellenpaketes von individuellen24MgH Molekülio-
nen zeigen. Dabei wird die Bewegung des Wellenpaketes auf die Dissoziationswahrscheinlichkeit in
einem bestimmten Zerfallskanal abgebildet. Einzelne Reaktionsereignisse konnten eindeutig nach-
gewiesen und daraus das zeitabhängige Verhalten extrahiert werden. Diese Resultate untermauern
das Potenzial der von uns angestrebten Kombination der exzellenten Kontrolle über externe und
interne Freiheitsgrade gespeicherter Ionen mit der extremen Zeitau ösung von modernen Kurz-
pulslasern. Weitere Arbeiten können die Vorteile beider Gebiete nutzen um bisher unzugängliche
Experimente zu realisieren. Die besonderen Eigenschaen der präsentierten Apparatur sollten es
beispielsweise erlauben, einzelne isolierte molekulare Ionen mit hoher räumlicher Präzision und
wohl kontrollierten Anfangsbedingungen für zukün ige Strukturuntersuchungen mi els derzeit
entstehender, intensiver Kurzpuls-Röntgenquellen an freien Elektronenlasern bereitzustellen.
iiiAbstract
In the thesis at hand, isolated, singly spatially resolved molecular ions are investigated with fem-
tosecond spectroscopy on the basis of single reaction events. For the radio frequency trap required
for simultaneous trapping of atomic and molecular ions, a movable apparatus was designed and re-
-10alized as well as the corresponding laser system set up and adjusted. In order to ensure 2⋅ 10 mbar
ultrahigh vacuum conditions even with frequent molecular ion preparation, a modular design was
opted for that separates preparation and experimental chamber by di erential pumping stages. A
48 cm long quadrupole ion guide is fed trough the vacuum isolation and allows to transfer ions
between the chambers. Ring shaped direct voltage electrodes along the ion guide can facilitate a
three-dimensional trapping potential for the ions.
+ +In the framework of this thesis, experiments with atomic24Mg and molecular24MgH ions were
performed. e former are generated by photoionization of magnesium atoms in a thermal beam.
By the means of laser cooling the ions’ kinetic energy is su ciently reduced, so that their positions
get frozen in a crystalline structure with typical distances of 20 μm. Magnesium hydride ions are
+ +produced in a photochemical reaction of 24Mg with injected hydrogen gas. Remaining 24Mg
ions sympathetically cool the molecular ions and integrate them on la
ice sites of the crystalline
structure. Fluorescence photons emi ed during laser cooling of the atomic ions allow the optical
+detection of 24Mg with a spatial resolution of presently up to 1 μm. e non- uorescing molecular
ions become indirectly visible as seemingly unoccupied crystal la
ice sites.
Besides the demonstration of the success of our trap concept as well as its characterization,
the essentially lossless, controlled transport of atomic and molecular ions from the preparation
chamber to the experimental chamber establishes an important achievement which can be extended
to continuous reloading of ions with a repetition rate of more than 100 Hz.
is thesis is about a proof-of-method experiment that demonstrates the combination of pre-
cision methods of two research elds. To this end, the trap apparatus was connected via a system
of di erential pumping stages to another vacuum system inside which ultraviolet femtosecond
pulses were generated. As a result, time-resolved pump-probe experiments with 5 fs resolution
+could be performed. ey show the oscillation of a vibrational wave packet in individual 24MgH
molecular ions. e experimental scheme maps the wave packet’s motion onto the dissociation
probability in a certain decay channel. Single reaction events were clearly detectable. By counting
them, the time-dependent dissociation yield could be extracted. ese results substantiate the
potential of our approach to combine the excellent control over external and internal degree of
freedom of trapped ions with the extreme temporal resolution of modern short pulse laser systems.
Further work in this direction may bene t from the advantages of both elds and might open up
ways to presently unaccessible experiments. e unique properties of the presented apparatus
should, for instance, allow to prepare single, isolated molecular ions with high spatial precision
and well-de ned initial conditions for future structure determination of organic molecules with
intensive short pulse X-ray sources on currently developed free electron lasers.
ivContents
Introduction 1
1. eory 7
1.1. Radio frequency trapping . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
1.1.1. Radial con nement . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
1.1.2. Axial con nement . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11
1.2. Laser cooling . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
1.3. Sympathetic cooling . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
1.4. Short optical pulses . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18
2. Ion trap apparatus 22
2.1. Vacuum system . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
2.1.1. Preparation chamber . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
2.1.2. Isolation chamber . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
2.1.3. Experiment chamber . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
2.2. Radio frequency guide . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
2.3. Ring electrodes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30
2.4. Di erential pumping stages . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
2.5. Atom oven . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
2.6. Imaging system . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
2.6.1. Radiation pa
ern of ions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
2.6.2. Imaging objectives . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39
2.6.3. Fluorescence detection . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
2.7. Ion trapping laser system . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
2.7.1. Magnesium laser s