High-order harmonic generation with ultra-short pulses from filamentation [Elektronische Ressource] / Daniel Sebastian Steingrube
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High-order harmonic generationwith ultra-short pulses fromfilamentationVon der Fakultät für Mathematik und Physikder Gottfried Wilhelm Leibniz Universität Hannoverzur Erlangung des GradesDoktor der Naturwissenschaften- Dr. rer. nat. -genehmigte DissertationvonDipl.-Phys. Daniel Sebastian Steingrubegeboren am 27.06.1982 in Göttingen2011Referent: Prof. Dr. U. MorgnerKorreferent: Prof. Dr. M. LeinTag der Promotion: 17.06.2011KurzfassungDaniel S. SteingrubeErzeugung hoher harmonischer Strahlung mit ultrakurzen Pulsen auseinem FilamentDie Messung ultraschneller Prozesse, wie der Dynamik von Elektronenbewegungen, er-fordert Lichtimpulse, welche eine kürzere Zeitdauer haben als der Prozess selbst. Diekürzesten heute realisierbaren Lichtpulse mit Dauer im Attosekundenbereich werden mitHilfe hoher harmonischer Strahlung durch Frequenzkonversion von Femtosekundenpulsenaus Titan-Saphir-Verstärker-Systemen gewonnen. Die Femtosekundenpulse für die Erzeu-gung hoher harmonischer Strahlung (engl. high-order harmonic generation, HHG) dürfendabei nur wenige optische Zyklen des Feldes unter ihrer Einhüllenden haben, damit einkontinuierliches Spektrum im extrem-ultravioletten (XUV) Spektralbereich generiert wer-den kann, welches notwendig für die Herstellung von isolierten Attosekundenpulsen (IAP)ist. Diese Femtosekundenpulse können mit Hilfe von verstärkten Laserpulsen über nicht-lineare Prozesse, wie der Selbstphasenmodulation, realisiert werden, welche sich z.B.

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Publié le 01 janvier 2011
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Langue Deutsch
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Extrait

High-order harmonic generation
with ultra-short pulses from
filamentation
Von der Fakultät für Mathematik und Physik
der Gottfried Wilhelm Leibniz Universität Hannover
zur Erlangung des Grades
Doktor der Naturwissenschaften
- Dr. rer. nat. -
genehmigte Dissertation
von
Dipl.-Phys. Daniel Sebastian Steingrube
geboren am 27.06.1982 in Göttingen
2011Referent: Prof. Dr. U. Morgner
Korreferent: Prof. Dr. M. Lein
Tag der Promotion: 17.06.2011Kurzfassung
Daniel S. Steingrube
Erzeugung hoher harmonischer Strahlung mit ultrakurzen Pulsen aus
einem Filament
Die Messung ultraschneller Prozesse, wie der Dynamik von Elektronenbewegungen, er-
fordert Lichtimpulse, welche eine kürzere Zeitdauer haben als der Prozess selbst. Die
kürzesten heute realisierbaren Lichtpulse mit Dauer im Attosekundenbereich werden mit
Hilfe hoher harmonischer Strahlung durch Frequenzkonversion von Femtosekundenpulsen
aus Titan-Saphir-Verstärker-Systemen gewonnen. Die Femtosekundenpulse für die Erzeu-
gung hoher harmonischer Strahlung (engl. high-order harmonic generation, HHG) dürfen
dabei nur wenige optische Zyklen des Feldes unter ihrer Einhüllenden haben, damit ein
kontinuierliches Spektrum im extrem-ultravioletten (XUV) Spektralbereich generiert wer-
den kann, welches notwendig für die Herstellung von isolierten Attosekundenpulsen (IAP)
ist. Diese Femtosekundenpulse können mit Hilfe von verstärkten Laserpulsen über nicht-
lineare Prozesse, wie der Selbstphasenmodulation, realisiert werden, welche sich z.B. bei
der Laser-Filamentation ereignen.
In dieser Arbeit werden Untersuchungen an einer semi-infiniten Gaszelle (engl. semi-
infinite gas cell, SIGC) zur HHG durchgeführt. Der Parameterbereich zur HHG mit opti-
maler Konversionseffizienz wird identifiziert. Zum tieferen Verständnis der experimentellen
UntersuchungenwerdenSimulationenzurErzeugungundzurPhasenanpassunghoherhar-
monischer Strahlung durchgeführt, welche die Messungen gut reproduzieren.
Insbesondere wird die HHG durch ultrakurze Femtosekundenpulse studiert. Dabei werden
PulsemitDauervonwenigenFemtosekundenzunächstmitHilfederFilamentationerzeugt
und anschließend zur HHG in eine SIGC fokussiert. Die durch diese Pulse in verschiede-
nen Gasen erzeugte XUV-Strahlung zeigt ein verbreitertes Spektrum der harmonischen
Ordnungen oder weist sogar ein breites kontinuierliches Spektrum auf.
Im letzten Teil dieser Arbeit wird die Pulskompression im Filament und die anschließende
Erzeugung hoher harmonischer Strahlung in einem einzigen Aufbau kombiniert. Die
SIGC wird verändert, um hohe Drücke und damit die Erzeugung eines Femtosekunden-
Filaments zu ermöglichen. Ein Übergang ins Vakuum am Ende der SIGC erlaubt die
Auskopplung hoher harmonischer Strahlung, welche an dieser Position durch die kompri-
mierten Pulse direkt im Filament erzeugt wird. Intensitätsspitzen, die während der Laser-
Filamentation auftretenund intensivgenugzurHHGsind,werdenidentifiziert.Einedieser
Intensitätsspitzen weist ein kontinuierliches Harmonischenspektrum auf, welches vielver-
sprechend für die Erzeugung von IAP ist und damit einen neuen Weg zur IAP-Synthese
mit einfachen und kompakten Aufbau darstellt.
Schlagworte:ultrakurzePulse,Filamentation,ErzeugunghoherharmonischerStrahlung,
AttosekundenpulserzeugungAbstract
Daniel S. Steingrube
High-order harmonic generation with ultra-short pulses from filamenta-
tion
The measurement of ultra-fast dynamics such as the motion of electrons requires light
pulses shorter than the duration of the process itself. The shortest realized light pulses of
attosecond duration are obtained via high-order harmonic generation (HHG) by frequency
conversion from Titan-Sapphire amplifier laser systems. Therefore, the driver pulses for
HHG must only have a few optical cycles under their envelope in order to generate an
extreme-ultraviolet (XUV) continuum which is necessary for the generation of isolated
attosecond pulses (IAPs). The driver pulses can be generated from amplified laser pulses
by nonlinear effects such as self-phase modulation which occur for incidence in laser fila-
mentation.
In the present thesis, investigations on the generation of high-order harmonics in a semi-
infinite gas cell (SIGC) are performed. The studies identify optimal conditions for HHG
regarding the conversion efficiency. Simulations of generation and phase matching of high-
order harmonics are preformed which reproduce the measured data and support the un-
derstanding of the experimental results.
In particular, the generation of high-order harmonics using ultra-short driver pulses is in-
vestigated. These pulses of a few femtosecond duration are produced by pulse compression
via filamentation and are focused in a SIGC for HHG. The XUV radiation created by the
ultra-short pulses in different gases shows a spectrum of broadened harmonic orders or
features even a broad continuous shape.
In the last part, the two steps of ultra-short pulse generation within a filament and the
succeeding HHG are combined in a single stage. The SIGC design is changed to allow for
a high pressure and thus enables the generation of a femtosecond filament. A transition to
vacuum at the end of the SIGC permits to couple out the high-order harmonic radiation
which is generated by the compressed pulses at this position directly in the filament.
Intensity spikes are identified, which occur during laser filamentation and are intense
enough for the production of high-order harmonics. The harmonic spectrum of one of
these spikes shows a continuum which is promising for the generation of IAPs. These
results suggest a new route to IAP production with a simple and compact setup.
Keywords:ultra-shortpulses,filamentation,high-orderharmonicgeneration,attosecond
pulse generationContents
1 Introduction 1
1.1 Motivation for the present work . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2
2 Basics 5
2.1 Interaction of light and matter . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
2.1.1 The Kerr effect . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6
2.1.2 Optical field ionization . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
2.2 Filamentation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
2.2.1 Moving focus model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10
2.2.2 Self-guiding model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11
2.2.3 Dynamic spatial replenishment model . . . . . . . . . . . . . . 12
2.2.4 Filamentation for ultra-short pulse generation . . . . . . . . . 13
2.3 High-order harmonic generation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13
2.3.1 The three-step model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
2.3.2 The Lewenstein model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16
2.3.3 The atomic phase . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
2.3.4 Attosecond pulse generation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
2.4 Phase matching of high-order harmonics . . . . . . . . . . . . . . . . 23
2.4.1 Phase contributions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
2.4.2 Coherence length . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28
2.4.3 Phase-matching effects . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
2.4.3.1 Coherence properties . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32
ICONTENTS
2.4.4 Geometries . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34
3 HHG in a semi-infinite gas cell 37
3.1 Phase-matching experiments . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
3.1.1 Experimental setup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
3.1.2 Dependence on focus position . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
3.1.3 Pressure dependence . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47
3.1.4 Trajectory contributions and coherence properties . . . . . . . 49
3.1.5 Spectral splitting, broadening, and blue shift . . . . . . . . . . 52
3.2 Harmonic generation from ultra-short pulses . . . . . . . . . . . . . . 56
3.2.1 Generation of ultra-short pulses using filamentation . . . . . . 56
3.2.2 Spectral broadening of high-order harmonics . . . . . . . . . . 58
3.3 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61
4 Direct HHG within a filament 63
4.1 The occurrence of intensity spikes in filamentation . . . . . . . . . . . 64
4.2 Experimental observation of intensity spikes . . . . . . . . . . . . . . 65
4.2.1 Experimental realization . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65
4.2.2 Generation of high-order harmonics by intensity spikes . . . . 67
4.2.3 Numerical results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71
4.2.4 Control of the intensity spikes . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73
4.3 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 78
5 Conclusion and outlook 79
Appendix
A Experimental methods 83
A.1 The laser system . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 83
A.2 Spatially resolved measurement of the coherence time . . . . . . . . . 83
IICONTENTS
A.3 Single-shot measurements . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 85
A.4 Analysis of the intensity spikes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 85
A.5 Calibration of the absolute chirp . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 86
B Calculations 89
B.

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